飞秒激光作用下金属纳米结构光电子发射的研究

发布时间：2020-05-09 14:28

【摘要】：纳米空间、飞秒时间尺度的电子脉冲对于超快电子衍射、微波放大器、超快电子显微术以及相干X射线光源等领域具有重要意义。目前,通常采用紫外光照射金属或半导体平板产生电子。然而,这种电子源的性能受紫外光源技术、半导体性能不稳定和金属量子效率低的限制,迫切需要采取新的方式来获得性能优良的电子束。借助于金属纳米粒子的局域表面等离激元(Localized Surface Plasmon,LSP)效应,飞秒激光作用金属纳米粒子发射光电子的量子效率可以提升5至6个数量级,且具有飞秒时间、纳米空间尺度的时空特性,这为实现高效超快纳米电子源提供了新的途径。本论文利用飞行时间-光发射电子显微镜(Time of Flight Photoemisison Electron Microscope,ToF-PEEM),研究了飞秒激光作用下金膜和金纳米蝶形(bowtie)结构发射光电子的特性。通过研究金膜和金bowtie结构发射光电子的空间分布和电子能谱,研究了两种样品光电子发射的主要机制、不同区域电子的发射特性以及原因。进一步,通过调节两束飞秒激光脉冲的延时,实现了金bowtie结构光电子发射的控制。在利用两束正交偏振的飞秒激光对金bowtie结构光电子发射相干控制的研究中,利用多光子电子发射的量子通道干涉模型对这一控制行为做出理论解释。利用ToF-PEEM测量了飞秒激光作用下金膜空间分辨的光电子能谱,研究发现光电子发射主要集中在纳米尺度的局域热点内,且大部分光电子的动能小于光子能量。光电子产额和入射激光功率的依赖关系证实电子主要通过三光子(入射光波长700nm)和四光子过程(入射光波长900nm)发射。在飞秒激光作用下,金膜的光电子能谱出现了费米边(Fermi edge)的轮廓特征,以及能量超过Fermi edge的光电子,这部分电子通过阈上辐射(Above Threshold Photoemission,ATP)过程发射。通过光电子能谱中的Fermi edge推导出了金膜的费米能级和功函数。另一方面,空间分辨光电子能谱的研究表明金膜热点的光电子能谱没有出现Fermi edge的轮廓特征。我们利用ToF-PEEM测量了飞秒激光作用下金bowtie结构空间分辨的光电子能谱,研究发现金bowtie结构发射的光电子主要集中在两个纳米三角形特定的顶点内,符合LSP近场强度的空间分布特征。金bowtie结构光电子能谱中没有出现Fermi edge的轮廓特征,这是因为金bowtie结构的LSP具有更强的场增强效应,产生更多通过阈上辐射过程发射的电子,这部分电子将能谱中的Fermi edge完全淹没。另一方面,实验结果显示,相比于金膜样品,金bowtie结构的光电子产额提高了5倍,能谱截止能量提高了约1eV。同时,金bowtie结构发射的光电子具有更显著的共振特性:相比于LSP的非共振激发(700nm),在共振波长(850nm)的飞秒激光作用下光电子产额提高了一个数量级,能谱截止能量提高了1.4eV。在LSP共振激发下,金bowtie的光电子产额与飞秒激光偏振角度的依赖关系表明,局域热点光电子的发射特性可以用偶极近似表征。进一步,我们对金bowtie结构光电子的发射机制进行了研究。根据PEEM图像清晰度、电子能谱轮廓以及由实验条件计算出的Keldysh参量,排除了可能出现的空间电荷效应、热发射以及场发射过程对光电子发射的影响,确定了金bowtie结构发射的低能电子主要通过多光子过程产生,而高能电子主要是通过阈上辐射过程产生,这个结果符合光电子产额对入射激光的功率依赖关系。值得注意的是,在金bowtie结构空间分辨光电子能谱的研究中,我们发现了在距bowtie结构热点120nm(弱近场增强)区域的光电子能谱出现了截止能量达到3eV的高能电子成分。通过对金bowtie结构局域电场的空间分布和发射电子的运动分析,我们确定了这些相对高能量电子出现的原因,这是由于热点发射的电子在LSP形成的强场梯度作用下向周围弱场区域的漂移导致的。在金bowtie结构光电子发射过程的研究基础上,论文进一步开展了金属纳米结构光电子发射的光学操控方面的工作。一方面,开展了利用偏振相同的两束飞秒激光实现纳米结构光电子发射的整体控制。研究结果表明,改变两束光的相对时间延迟,可以实现金bowtie所有局域热点光电子发射的“开”、“关”转换。局域热点光电子发射的转换行为与电子能量无关,只受两束脉冲的相对时间延迟控制。另一方面,利用正交偏振的两束飞秒激光开展了金bowtie结构光电子发射的相干控制工作。研究表明,通过改变两束脉冲的相对相位延迟π,可以实现金bowtie结构不同局域热点之间光电子发射的“开”、“关”转换。进一步,通过傅里叶变换得到了金bowtie结构局域热点光电子发射的转换频率,研究发现光电子的转换频率取决于局域热点发射的光电子对入射激光的响应。我们利用多光子电子发射的量子通道干涉模型对局域热点之间光电子发射的“开”、“关”转换行为进行理论解释。区别于已有的LSP近场干涉理论对这一现象的定性解释,利用这一模型可以给出通过不同方式发射电子对整体光电子发射的贡献比率。论文利用两束飞秒激光实现了光电子发射超快相干控制的研究,这个结果为飞秒时间、纳米空间尺度内实现光电子发射行为的主动控制提供了新的自由度,对超快电子显微术、自由电子激光器、以及纳米光电子设备等领域的发展具有重要意义。
【图文】：

示意图,电子源,示意图

图 1.1连续电子源示意图[14]。a)热发射电子源示意图，b)场发射阴极-金属纳米尖端的扫描电子显微成像图。用热发射和场发射的电子源可以将电子发射区域局限在纳米尺度，甚至这类电子源具有极高的空间分辨率，并已被广泛应用于表面显微术中[14]。续发射的电子源并没有时间分辨能力，无法满足超快电子源的需求。

示意图,电子源,示意图,场发射阴极

域的隧穿电离。1980 年，，Howard R. Reiss 完善了气体分子非线理论，揭示了多光子区域到强场区域的转换过程及其产生原因[13] 1.1连续电子源示意图[14]。a)热发射电子源示意图，b)场发射阴极-金属纳端的扫描电子显微成像图。热发射和场发射的电子源可以将电子发射区域局限在纳米尺度，甚电子源具有极高的空间分辨率，并已被广泛应用于表面显微术中[发射的电子源并没有时间分辨能力，无法满足超快电子源的需求
【学位授予单位】：长春理工大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2019
【分类号】：TN16;TN24

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