多晶相半导体纳米晶的控制合成及关键因素研究

发布时间：2017-03-26 13:00

  本文关键词：多晶相半导体纳米晶的控制合成及关键因素研究，由笔耕文化传播整理发布。

【摘要】：半导体纳米晶由于其独特的物理、化学性质,在光电器件、光催化和生物医药等领域具有潜在的应用前景,成为纳米领域的前沿热点课题。半导体纳米晶的物理性质强烈依赖于材料的尺寸、形貌、晶相结构、组分和表面结构等参数。因此,设计和发展简单、绿色且普适的合成体系,理解合成反应控制的关键影响因素,实现半导体纳米晶的精确调控,对于开展相关应用具有非常重要的意义。本论文针对多晶相半导体纳米晶化学合成中的晶相控制开展探究,以现阶段研究热点中的Cu_(2-)xS和CsPbBr_3纳米晶为研究对象,通过化学反应条件的设计,实现了晶相的精细调控,并探索了晶相依赖的光电性质。具体结果如下:(1)采用热注入法,通过改变反应温度、反应前驱体中油胺/十八烯反应体积比和Cu/S反应摩尔比等反应参数选择性合成了六方晶相CuS、单斜晶相Cu1.75S和斜方晶相Cu_(1.8)S三种具有均一的尺寸和形貌结构的半导体纳米晶;通过化学反应过程的热力学和动力学,结合实验结果,揭示了油胺控制的Cu~(2+)--Cu~+转化、S_8--S~(2-)转化以及Cu_(2-)xS聚集体与Cu+的交换是Cu_(2-)xS纳米晶晶相控制中的决定性因素;探索了Cu_(2-)xS纳米晶晶相结构依赖的局域表面等离子体共振吸收特性和其作为低成本量子点敏化太阳能电池对电极材料的光电转化特性。其中斜方晶相Cu_(1.8)S纳米晶热处理后的电极材料,在标准光谱AM 1.5G(100 mW/cm2)下最高光电转换效率可达5.81%,接近Cu箔材料的6.15%转换效率,表明其具有优异的光电催化活性。(2)发展了简单、方便的室温微乳液合成技术,制备出蓝、绿发光的立方晶相CsPbBr_3纳米晶(波长为512 nm和460 nm)。其中绿光纳米晶量子产率超过70%的量子产率,为开发CsPbBr_3半导体纳米晶在照明和显示领域内的应用提供了高质量材料。上述研究结果,为Cu_(2-)xS和CsPbBr_3纳米晶的晶相精细控制合成提供了新的反应路线和指导理论;同时对于其他类的半导体纳米晶,在胶体化学中利用配体控制化学反应来设计和优化半导体纳米晶具有指导和借鉴意义。
【关键词】：半导体纳米晶 量子点 晶相 精细控制 胶体化学
【学位授予单位】：北京理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：TN304;TB383.1
【目录】：

• 摘要5-6
• Abstract6-10
• 第1章 绪论10-24
• 1.1 引言10
• 1.2 半导体纳米晶合成控制因素10-16
• 1.2.1 半导体纳米晶的组分控制11-12
• 1.2.2 半导体纳米晶的尺寸控制12-13
• 1.2.3 半导体纳米晶的形貌控制13-14
• 1.2.4 半导体纳米晶的表面结构控制因素14-15
• 1.2.5 半导体纳米晶晶相控制15-16
• 1.3 半导体纳米晶晶相依赖的光学性质16-19
• 1.3.1 II-VI族半导体纳米晶结构与光学特性16-17
• 1.3.2 I-III-VI纳米晶的结构及光学特性17-18
• 1.3.3 I-VI纳米晶的结构及光学特性18-19
• 1.4 半导体纳米晶晶相控制合成进展19-22
• 1.4.1 CuInS_2纳米晶晶相控制合成进展19-20
• 1.4.2 Cu_(2-x)S纳米晶晶相控制合成发展20-21
• 1.4.3 无机钙钛矿纳米晶晶相控制合成发展21-22
• 1.5 本论文的选题意义及主要研究内容22-24
• 第2章 CuS半导体纳米晶晶相控制合成及机理24-45
• 2.1 引言24-25
• 2.2 实验部分25-27
• 2.2.1 材料与试剂25
• 2.2.2 实验仪器25
• 2.2.3 Cu_(2-x)S半导体纳米晶的前驱体控制对比实验25-26
• 2.2.4 Cu_(2-x)S半导体纳米晶的制备26-27
• 2.3 结果与讨论27-44
• 2.3.1 Cu_(2-x)S半导体纳米晶前驱体反应现象对比分析27-29
• 2.3.2 Cu_(2-x)S半导体纳米晶的选择性合成及基本表征29-38
• 2.3.3 Cu_(2-x)S半导体纳米晶的晶相控制机理38-44
• 2.4 本章小结44-45
• 第3章 CsPbBr_3钙钛矿半导体纳米晶晶相控制合成45-58
• 3.1 引言45-46
• 3.2 实验部分46-48
• 3.2.1 材料与试剂46
• 3.2.2 实验仪器46-47
• 3.2.3 CsPbBr_3钙钛矿型半导体纳米晶制备47-48
• 3.3 结果与讨论48-57
• 3.3.1 钙钛矿CsPbBr_3半导体纳米晶性能分析48-55
• 3.3.2 钙钛矿CsPbBr_3半导体纳米晶合成机理的探索55-57
• 3.4 本章小结57-58
• 第4章 总结与展望58-60
• 4.1 论文主要研究工作58-59
• 4.2 工作展望59-60
• 参考文献60-68
• 攻读硕士期间发表论文与研究成果清单68-69
• 致谢69

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