原子分子超快强场行为的亚周期和轨道分辨研究

发布时间：2020-06-01 03:58

【摘要】：原子分子内电子和原子核之间的相互耦合和运动决定了其结构和能量分布,该过程发生的时间尺度通常在飞秒甚至阿秒量级。超快激光技术的快速发展为探测和调控其中蕴含的微观动力学过程提供了有效的研究工具。原子分子在强激光场中的动力学过程非常丰富和复杂,理解和调控原子或小分子体系的微观超快动力学过程能够为人们探索大分子体系,或者是液态分子的动力学过程奠定基础,并且推动相关应用领域的发展。利用时频域精密操控的超短强激光脉冲,开展原子分子的超快物理行为探测和调控的研究,揭示其时间演化信息和不同分子轨道的影响,对理解分子结构变化和相互作用具有重要的意义。在本文中,利用时频域多维精密控制的超短激光脉冲,通过符合测量原子分子电离解离产生的电子和离子碎片,开展了原子分子超快强场行为的亚周期和轨道分辨的研究。具体的研究工作和创新点如下:(一)超快激光场中氩原子单电离动力学的亚周期分辨研究利用两束偏振互相垂直的超短激光脉冲,通过控制两者之间的时间延迟和载波相位,构造了偏振方向随时间逐渐旋转的偏振旋转激光场。基于其偏振方向和光场传播时间一一对应的特性,不同时刻电离产生的光电子将获得不同的动量和出射方向。实验上,通过符合探测电离产生的电子和离子的三维动量分布,选择不同出射角度的电子,实现了多周期激光场作用下氩原子电离超快动力学行为的亚周期分辨测量,揭示了原子核的库仑聚焦效应对电子的运动轨迹和最终的动量分布的影响。(二)超快激光场驱动氢气分子单电离解离路径的时间分辨探测研究利用自主构建的共线偏振旋转激光场,将氢气分子单电离解离过程中的超快时间信息映射到电离解离产生的电子和离子碎片的出射方向,实现了氢气分子不同单电离解离路径动力学过程的探测。实验发现单光子解离和净双光子解离两种解离路径中氢气分子阳离子从光电离时刻运动到单光子跃迁时刻所需的时间相同。其解离时间依赖于原子核的质量,即相同实验条件下对于相同的解离路径,氘气分子所需的时间是氢气分子的√2倍。(三)超快激光场作用下乙炔分子单电离的多轨道效应研究利用一束飞秒激光脉冲控制乙炔分子非绝热无场排列,再利用一束时间延迟的飞秒激光脉冲电离预排列的分子,通过探测不同排列状态的乙炔分子单电离过程中产生的光电子的动量分布,实验揭示了乙炔分子在超快强激光场作用下单电离过程中的多轨道效应,发现不同分子轨道电子电离将诱导产生不同的单电离产物,即分子离子和解离通道主要是来自于HOMO和HOMO-1轨道的电离。
【图文】：

华东师范大学博士学位论文1.1. 原子分子的内部结构原子分子是构成自然界物质的最基本单元，由带正电的原子核和核外带负电的电子组成，，决定物质的化学或物理特性。相对于原子核，电子的质量可以忽略不计（大约 1800 个电子才能等于一个质子的质量）。因为它们以接近光速的速度移动，所以电子的精确位置难以确定，只能用统计的方法给出概率的描述，对应电子占据轨道概念。轨道是一个空间区域，表示电子具有高统计概率出现的区域。原子内部存在多种电子轨道，不同的轨道具有对应的特征能量和分布，如图 1-1所示，s 轨道是球形的，而 p 轨道则分别在三个维度空间呈哑铃形分布。

图 1-2 原子内部电子吸收光子能量后被激发。 超快强激光场不同微观粒子的超快过程对应的时间和空间尺度各不相同[1]，例如对动力学过程的追踪，分子的转动行为要求探测手段的时间精度能够达到(1 ps = 10-12s)。而对分子内部原子核振动的探测则需要飞秒量级(1 fs =时间精度。如果进一步去探测原子分子内部价电子的超快动力学过程，要提升到阿秒量级(1as=10-18s)。因此，要想探测原子分子的超快动力必须要有时间和空间尺度都能与之相比拟的探测工具。自从二十世纪六十年代初第一台激光器诞生以来[2]，研究人员致力于不光性能，获取更短更强的激光脉冲，如图 1-3 所示。调 Q 技术(Q-Switchin锁模技术(Mode-locking)[6-9]、啁啾脉冲放大技术(Chirped Pulse Amplific
【学位授予单位】：华东师范大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2019
【分类号】：TN249;O56

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本文编号：2690932