反Ⅰ型量子点可控合成及其发光二极管的研究

发布时间：2020-06-13 13:44

【摘要】：高效量子点发光二极管不仅需要匹配的器件结构,也需要高性能的量子点材料。目前,量子点在溶液中荧光量子产率已经接近100%,但是量子点成膜后,其荧光量子产率会急剧降低。研究发现,量子点膜的量子产率直接决定了发光二极管器件的光电性能,因此提高量子点膜的荧光量子产率尤为重要。此外,量子点的内部结构对发光二极管器件中载流子传输性能的影响也是至关重要的,从量子点结构的设计出发,探索量子点结构对量子点发光二极管器件性能的影响也一直是国内外研究的热点。本论文从量子点内部结构为出发点,一方面通过包壳修饰量子点,提高其荧光量子产率,另一方面诠释量子点的内部结构对量子点发光二极管器件中载流子传输以及光电性能的影响。本论文主要从以下三点研究内容作具体的论述:(1)反Ⅰ型核/壳结构量子点相比于Ⅰ型量子点具有波长可调范围宽,有利于实现全色彩的显示。更为重要的是,反I型量子点由于其特殊的能级排布,电子空穴布居于外壳层,并在外壳层进行辐射复合,这有利于电子、空穴直接注入,提升器件的电流密度。然而,迄今关于反I型量子点应用于发光二极管的研究鲜见报道。在此,我们设计合成了具有61%量子产率的Cd_(0.1)Zn_(0.9)S/CdSe反Ⅰ型量子点,实现了450 nm-670 nm的波长可调。随后通过合成Ⅰ型的CdSe/Cd_(0.1)Zn_(0.9)S量子点,并组装了量子点发光二极管器件。研究发现虽然反Ⅰ型Cd_(0.1)Zn_(0.9)S/CdSe量子点的量子产率较低,但是其发光器件的外量子效率和亮度(8.23%和11412 cd/m~2)均高于对应的Ⅰ型量子点发光二极管器件的性能。主要是因为反Ⅰ型量子点无需克服外壳层的高势垒,更利于载流子注入发光核心,因此使得量子点发光二极管器件光电性能得以提高。(2)通过量子点结构的调整改善器件中载流子传输平衡状态是提高器件发光效率的有效途径之一。我们在反Ⅰ型Cd_(0.1)Zn_(0.9)S/CdSe量子点的基础上,选择CdS作为壳层材料,一方面提高量子点的荧光量子产率,设计并合成了具有76%量子产率的Cd_(0.1)Zn_(0.9)S/CdSe/CdS量子点;另一方面,通过调整CdSe层和CdS层的厚度,探索最佳电荷传输平衡状态下的该量子点结构。随后通过在相同的器件结构下对比Cd_(0.1)Zn_(0.9)S/CdSe/CdS和CdSe/CdS量子点的电致发光器件,发现优化后的Cd_(0.1)Zn_(0.9)S/CdSe/CdS量子点的荧光量子产率仍然较低,但是其对应量子点发光二极管器件的最大外量子效率是12.44%,这远大于CdSe/CdS基的4.1%,这主要是得益于量子点内部结构的优化使得器件的电荷注入与传输更加平衡。(3)研究发现,核壳量子点的荧光量子产率与量子点本身的晶格缺陷有关。晶格缺陷会导致缺陷态的形成,这样会产生很多非辐射复合通道。电子空穴可由这些通道进行无辐射迟豫,对光子生成没有任何贡献,能量以热的形式释放,进而造成器件的稳定性降低。近期研究表明,多层核壳结构的量子点在生长过程中的晶格内部应力是形成晶格缺陷的主要原因之一。现有多层核壳量子点体系多集中于II/IV二元量子点,难于有效控制各层的晶格参数,减小内部应力及缺陷态。因此,我们采用三元合金量子点体系调控各层的晶格常数,设计了一种缓解晶格应变压力的高荧光量子产率多壳层量子点结构。由于缓解了晶格应变压力,我们合成了厚壳层的量子点,增大了量子点成膜后的点间距离,抑制了量子点间耦合,因此成膜后的量子产率也大大提高;通过对比基于三种不同壳层厚度下量子点发光二极管的器件性能对比分析发现,量子点壳层厚度在7.5 nm下器件的亮度和外量子效率达到153632.2 cd/m~2和19.25%,远优于薄壳层量子点发光二极管的器件光电性能。进一步表明,量子点结构的改变在提高量子点发光二极管器件光电性能方面发展潜力巨大。
【图文】：

不同半导体材料的能级示意图

[16]。根据半导体材料能级的相对位置，核/壳结构的量子点可以分为Ⅰ-型、反Ⅰ-型、Ⅱ-型三类，，对应的能级排列示意图如图1-2所示[17]。大带隙壳层材料包覆在带隙小的核材料外，构成Ⅰ-型核/壳结构，能级特点是核半导体材料（壳）的导带（价带）能级低于（高于）壳层半导体材料的导带（价带），这样的能级排布导致电子和空穴都限制在核内；与此同时，其壳层被用于量子点表面态的钝化，表面缺陷的修饰，减少缺陷发光过程，进而提高量子点的发光效率。图 1-2 反Ⅰ-型、Ⅰ-型和Ⅱ-型核/壳结构量子点的能级排列示意图如图1-2所示，两种形式的Ⅱ-型核/壳结构的能级特点是其对应的核材料的导带（价带）的能级同时高于（低于）壳层材料的导带（价带）能级，错位的能级排列形成核与壳层半导体材料的带隙都小的有效发光带隙，导致电子和空穴在整个核/壳量子点中离域
【学位授予单位】：南昌航空大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2019
【分类号】：TN312.8

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本文编号：2711265