超短激光脉冲驱动原子分子的电离和解离的数值模拟研究

发布时间：2020-06-13 17:14

【摘要】：随着超快激光技术的飞速发展,利用飞秒以及阿秒激光脉冲与物质相互作用已经成为人类探索物质微观结构及其运动规律的重要手段。利用这些激光脉冲的超快特性,人们能够对原子分子尺度上的超快运动过程进行直接观测和操控。超短强激光脉冲与原子分子的作用进入了全新的非线性区域,实验上发现了许多新奇的物理现象,如阈上电离,非次序双电离,高次谐波的产生,以及分子的阈上解离等。对这些新奇现象的不断探索推动着强场物理的蓬勃发展,同时也直接推动了一些新兴学科领域的发展,例如阿秒科学。理论上,为了解释实验上发现的各种新奇现象,不同的理论模型应运而生。目前实验上发现的现象向微扰理论提出了挑战,由于计算机计算能力的快速提升,数值求解含时薛定谔方程成为研究强场物理的有力工具。最近,基于电子轨迹的半经典理论由于其物理图像清晰、计算简单等优点,在强场电离领域被广泛使用。在本论文中,我们利用数值求解含时薛定谔方程、半经典方法、经典方法研究了原子的电离过程,以及分子在解离电离过程中的超快动力学过程。主要的研究成果总结如下:1.研究了初态具有不同角动量的模型氖原子的隧穿电离过程。我们利用数值求解含时薛定谔方程,经典轨道蒙特卡罗,量子轨道蒙特卡罗,以及反向传播等不同的理论方法研究了初态磁量子数m=±1的模型氖原子的隧穿电离过程。通过交叉比较各种方法计算的光电子动量分布探究了隧穿出口位置,时间依赖的隧穿速率以及隧穿时刻的光电子动量分布。研究发现当电子的角动量方向与激光电场旋转方向同向时,隧穿出口位置离原子核较远,导致电离率较小。同时,由于隧穿出口处不同的横向动量导致最终光电子动量分布的不同。2.研究了从多周期激光脉冲中分辨亚周期内的电离过程。我们与华东师范大学吴健教授实验组合作,提出了一种从多周期激光脉冲中分辨亚周期电离过程的有效方案。我们构建了一种新型光场,其偏振轴在连续的光周期中缓慢旋转,因此不同光周期内触发的电离事件在电场偏振平面内向不同方向运动。经典轨道蒙特卡罗模拟得到了这种角分辨的光电子动量分布。我们进一步研究了一个光周期内不同四分之一周期触发的电子特性,并探索了沿不同轨迹运动的电子的库仑聚焦效应。同时,我们的实验结果验证了数值模拟,并证明了用多周期激光脉冲探索亚周期动力学的可行性。3.研究了H_2分子解离电离的远程操控。我们利用分子系统中的量子纠缠,构想了一种远程控制分子解离电离的有效方案。我们首先利用阿秒脉冲链单电离H_2分子,使其产生处于纠缠态的自由电子与H_2~+。然后再加一束时间延迟的中红外激光脉冲控制自由电子波包,发现原子核能谱发生明显变化。同样,我们再加一束红外激光脉冲不与自由电子直接作用,而是与H_2~+耦合,发现光电子能谱也发生变化。该方案证明了分子系统中的量子纠缠,并提供了一种控制化学反应的新途径。4.研究了分子的高阶阈上解离过程。该工作也是与吴健教授实验组合作,他们在实验上利用符合测量技术测量了H_2分子在强激光场中解离电离的电子—核关联能谱,通过对一定能量范围的电子积分,得到的原子核能谱具有多个峰,这些峰对应高阶阈上解离过程。为了揭示产生高阶阈上解离过程的物理机制,我们通过数值求解含时薛定谔方程模拟了H_2分子在强激光场中的解离电离过程,理论模拟结果与实验结果具有相似的结构。我们通过追踪每个光周期产生的关联电子—核波包,发现这些周期性发射的波包之间的干涉导致分子解离电离过程中离散的阈上电离和阈上解离同时存在。
【图文】：

向人们证明了马在奔跑的过程中，某些时候它的四个蹄子是全部离地的。这些图像发表后立即引起了轰动，并在 1878 年刊登在《美国科学》杂志上 [2]。同样，Marey 对液体流动和动物运动的研究同样引人注目 [3](见图1 1)。这些标志着超越人类视觉的超快过程的出现。20 世纪中期，，Edgerton 和合作者利用频闪观测将时间分辨率提高到微秒（ s）量级。他们使用超快技术拍摄了液体洒落的图片以及子弹穿过苹果的超快过程 [4, 5](见图1 1)。20 世纪中叶以后，高速摄影已经达到了纳秒（ns）量级，无法再有进一步的提升，这是因为晶格的振动导致几乎所有固体材料在微波区域具有很大的色散 [6]。所以传统的频闪光脉冲的时间分辨率或 CCD 读数不可能小于几十皮秒。因此，超快科学的进一步发展需要一种新技术。幸运的是，就在超快电子学开始停滞的同一时期，激光器诞生了。在非线性光学的后续发展中，20 世纪 90 年代

being the free state after S additional photons are absorbed.1.2.2 阈上电离阈上电离（ATI）的本质其实还是多光子电离。该过程的示意图如图1 2所示。1979年，Agostini 等人 [24] 在激光场中原子的多光子电离中观察到 ATI。由于多光子吸收的— 4 —
【学位授予单位】：上海交通大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：O56;TN24

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本文编号：2711487