强激光场中高次谐波连续谱发射及光谱红移的理论研究

发布时间：2020-07-11 19:21

【摘要】：随着科学技术的进步,激光与原子分子相互作用的研究引起了人们的重视。其中,高次谐波发射的研究吸引了国内外广大学者的关注。高次谐波发射是一个包含着量子效应的非线性过程,为了理解高次谐波的发射过程,1993年Corkum提出了半经典三步模型。第一步即所谓的电离过程,初始电子处于基态,当库仑势被抑制时电子可能发生隧穿电离或者多光子电离进而进入到连续态;第二步,被电离的电子可以看成是准自由电子,仅受到激光场的作用,其运动过程满足牛顿方程。第三步,当激光场改变方向时一部分电子越跑越远无法回到核附近,另外一部分电子将回到核周围与核发生重碰撞。高次谐波理论有广泛的应用范围,例如产生相干阿秒脉冲和探测超快动力学。同时,高次谐波的产生使纳米结构的相干成像具有接近衍射极限的空间分辨率,并以前所未有的时间分辨率探测原子、分子、固体和等离子体的超快动力学。本文研究了高次谐波连续谱发射及高次谐波的光谱红移,内容概括如下:(1)采用非玻恩-奥本海默近似理论,在激光脉冲为3fs、800nm,作用时间为6个脉冲周期条件下,讨论高次谐波的发射及空间分布。通过空间分布可以判断出分子轴上的每一坐标点对高次谐波发射的贡献,并且谐波谱的空间分布表明了在原点及平衡核间距位置对谐波发射的贡献很弱。在此基础上,利用中红外激光脉冲和太赫兹场的叠加场,实现了H_2~+分子高次谐波发射的空间分布的不对称性。本文利用太赫兹脉冲来操纵电子的运动,数值结果表明当加入太赫兹场之后,电子与负z轴方向的核复合所产生的高次谐波的截止阶次被延展,与正z轴方向的核复合所产生的高次谐波的截止阶次被缩短。同时,通过控制双色场下的时间延迟来控制高次谐波的空间分布。当时间延迟为0 fs(1.34 fs)时,电子与沿着负(正)z轴方向的核复合形成了一个光滑的连续谱。并在时间延迟为1.34 fs时,合成了脉冲持续时间为99 as的孤立阿秒脉冲。(2)本文研究了不对称分子HeH~(2+)在啁啾激光和单级脉冲的组合场下的高次谐波发射。考虑将载波包络相位为0时的啁啾激光场叠加一个单级脉冲,以及载波包络相位为π时叠加一个反方向的单级脉冲,在这两种不同的激光场下,分别论述多通道分子高次谐波发射的机制。与此同时,还研究了不对称双原子分子HeH~(2+)的高次谐波发射的空间分布。谐波谱的空间分布表明两个核的几何中心附近(z=1.17 a.u.)以及H原子的平衡核间距位置(z=3.11 a.u.)对谐波发射几乎没有贡献。我们验证了在少周期激光脉冲作用下,载波包络相位对高次谐波发射空间分布的影响。结果表明电子与He核复合所产生的谐波强度在φ=0.25π时最强,φ=0.75π时最弱。随时间演化的电子几率密度分布给出了高次谐波的发射过程。利用不对称分子HeH~(2+)两个核分别对应的时频分析进一步解释了其潜在的物理机制。(3)本文对中红外激光脉冲、中红外激光脉冲与太赫兹场的叠加场下H_2~+分子高次谐波的双中心干涉现象进行了理论研究。将含时偶极加速度分成两部分,分别研究了沿着正z轴和负z轴方向的核对高次谐波发射的贡献,并验证了谐波最小值对应的阶次。通过计算谐波的发射时间,结果表明叠加太赫兹场之后短轨道在60阶次左右的谐波强度要强于仅在中红外激光脉冲作用下时该位置的强度,进一步验证有效的抑制了谐波发射的干涉最小值。(4)研究了H_2~+分子及其同位素分子在不同初始振动态下的高次谐波发射情况。通过数值求解非玻恩-奥本海默近似下的含时薛定谔方程,研究了在梯形激光脉冲作用下H_2~+分子及其同位素分子高次谐波发射谱的频率移动。对于H_2~+分子,当逐渐增加初始振动态时,谐波频率发生了从红移到蓝移的转化。我们同时研究了初始振动态v(28)0时,H_2~+分子谐波谱随核间距R的变化。结果表明谐波谱随着核间距R的增加而逐渐发生频率移动,这就意味着质量较大的同位素分子由于其核运动较慢,从而更难发生谐波频率移动。为了验证这一点,我们研究了H_2~+分子的同位素分子。对于同位素D_2~+,T_2~+分子,其谐波频率随振动态变化的趋势与H_2~+分子相同,但不如H_2~+分子的情况明显。然而,对于质量足够大的同位素X_2~+分子,当振动态从v(28)0增加到v(28)8时,只观察到了奇数阶次谐波,并没有发生频率移动。
【学位授予单位】：吉林大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：TN24;O56
【图文】：

吉林大学博士学位论文前电离产生的阿秒脉冲，不能完全耗尽基态布居。基于这种产生机制，可接受的脉冲范围为 3fs 到 30fs。第三，要求载波包络相位足够稳定。由于阿秒脉冲产生于激光周期的一小部分，载波包络相位的改变会导致阿秒脉冲点到点的变化。最后，激光要有较高的重复频率，一般是千赫兹量级。为了避免空间电荷效应，对于每次发射对应的电子数量都有一个上限。因此，信号计数率主要取决于重复率。能量稳定、重复频率高的激光器比重复频率低的激光器要好。

第一章 绪论啾脉冲放大技术（Chirped Pulse Amplification, CPA）[4,5]的出现改变了二来激光技术停滞不前的状况，使激光的强度增加到太瓦（1012W）量级并宽度突破了飞秒（10-15s）量级。啁啾脉冲放大（CPA）可以产生持续时30fs 的高功率激光脉冲，通过使用啁啾镜或相位调制器的色散补偿在充满真空纤维中通过光谱展宽来获得能量为几个毫焦耳的脉冲。20 世纪 90 年们利用克尔透镜锁模钛宝石振荡器可以产生能量只有几纳焦耳、脉宽为 5冲。激光场强度从 20 世纪 60 年代至 21 世纪初的发展历程如图 1.2 所示。

图 1.3 用于产生阿秒脉冲的激光系统原理图(图引自文献[7])。1.2 强激光场中的电离机制电子电离是研究强激光场与原子分子相互作用的基础，其物理过程对高次谐波发射具有重要意义。光与物质相互作用时，不同的激光场强度会发生不同的电离过程。在理论分析中，通常采用 Keldysh[8]参数作为判据，来分辨具体发生的是 哪 一 种 电 离 。 其 表 达 式 为pIUp /2， 其 中 UEIWcmmp 221422/49.310/ ，pI 为电离能，pU 为电子在激光场中运动所获得的有质动力能， 是激光震荡的角频率。如果我们将pU 的表达式代入，则有0222IIp , 由此我们可以得出 的物理意义，即：

【参考文献】

相关期刊论文 前3条

1 崔鑫;张

本文编号：2750817