二维半导体硼碳氮稳定结构设计及其光电性质的第一性原理研究

发布时间：2020-07-16 03:22

【摘要】：近些年来,二维半导体材料凭借其原子的尺度、可调节的尺寸以及独特的电学和光学的优势,比如可以有效降低器件的功耗,以及提高器件的集成度等,在电子器件领域具有非常广阔的应用前景。作为二维材料的代表,石墨烯和六方氮化硼(h-BN)具有相似的原子结构,但是它们在性能上有较大的差异。作为石墨烯和六方氮化硼的合金,二维六方硼碳氮(h-BCN)具有较高的载流子迁移率和明显的可调节带隙,是一种应用价值很高的二维半导体。然而,由于BCN体系很容易发生分相,因此,想要得到真正意义上的BCN合金是一项异常艰巨的任务。在本项工作中,基于密度泛函理论的第一性原理计算,我们采用分子掺杂的方法,分别将C原子掺入h-BN以及B-N原子掺入石墨烯,研究了h-BCN的结构以及光电性能,具体研究内容及结论如下所述。1.C原子掺入h-BN。我们通过排列组合的方式,构建了35种不同的类分子式的碳原子缺陷模型,并计算了各种缺陷的形成能的大小。通过比较形成能数值的高低,进而得出h-BN中最可能出现的缺陷结构,如碳原子二聚体和碳原子六元环。我们将最可能出现的这两种缺陷结构随机地掺入h-BN中,从而构建出非分相的BCN结构模型。为了证明所建模型的合理性,在同等掺杂浓度下,我们分别将Mo_((1-x))W_xS_2和碳原子以独立原子替位方式存在的(BN)_((1-x))C_x作为参照标准,对比了各自缺陷的形成能大小。通过分析,我们提出的非分相模型的形成能虽然相对较高,但是在某些实验条件下(比如电子束辐照技术)是可以合成的。我们利用最可能出现的碳原子缺陷结构(碳原子二聚体和碳原子六元环)组建了不同碳原子浓度的非分相BCN模型。通过计算不同BCN模型的介电常数虚部的数值,我们得出,在不同的碳原子浓度下,h-BCN在3.5 eV(GGA计算结果)附近均出现峰位,并且表现出很好的光吸收性能。随后,我们进一步分析了它们的能带图、态密度图以及空间电荷分布情况。结果表明,随着碳原子浓度的增加,h-BN的带隙值逐渐减小,带隙可调节范围在4.67 eV~2.92 eV(GGA禁带宽度,其中C原子浓度范围0%~14%),而导带底和价带顶电荷主要来自碳原子的p轨道电子。因此,h-BCN可应用于光电子器件,比如高灵敏度探测器,太阳能电池,LED,可调波长的激光器等。2.B-N原子掺入石墨烯。我们利用B-N原子缺陷在石墨烯中构建了17种不同的类分子式的缺陷结构模型,通过计算每种缺陷的形成能得出形成能最低的几种缺陷结构,例如B-N原子二聚体和B-N六元环。利用这两种缺陷结构,我们重新组建了几种非分相的h-BCN结构模型,并进一步计算了它们的能带结构。我们得出,随着B-N原子浓度的增加,石墨烯带隙逐渐被打开。特别地,当B-N原子浓度为23.4%时,h-BCN带隙最高可达0.6 eV(GGA禁带宽度);我们还发现这些模型的载流子迁移率相对较高(有效质量较小),非常适用于电子器件领域。我们又进一步计算了几种模型的空间电荷在导带底和价带顶附近的分布情况,结果显示,其带边态主要来源于C原子。综上所述,我们采用分子掺杂的方法,分别从两种不同的角度出发,围绕h-BCN的结构展开设计和研究,试图解决其结构分相的难题。在本论文中,我们分别提出了两种方法可合成非分相的h-BCN,并分析了各自光电性能,我们希望上述探索能对BCN二维半导体在光电器件领域的应用提供重要启示。
【学位授予单位】：吉林大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2019
【分类号】：TN304

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