基于有机半导体的光电探测器件的性能研究

发布时间：2020-09-11 12:46

　　基于有机半导体材料的光电探测器件,由于其材料来源广泛、制备工艺简单、成本低、可柔性化等优点,受到业界的广泛关注。目前,有机光电探测器件(organic photodetectors,OPDs)的研究在国际上还处于起步阶段,尽管取得了显著的进展,但是与无机光电探测器件相比,在探测能力、光谱选择性以及能量损失机理等方面的研究明显滞后。鉴于此,本论文基于不同的有机半导体材料体系,以提高器件的探测性能为目标,从器件结构和制备工艺等方面进行优化设计,探索实现可溶液加工制备的高性能OPDs的新途径;同时,分析研究器件的材料体系-响应光谱特性,以及电荷转移和能量损失机理,为多功能和高性能OPDs的实现提供理论基础。本论文的主要内容分为以下四个方面:1.基于聚乙烯咔唑:富勒烯衍生物材料体系的OPDs的性能研究通过体异质结(bulk heterojunction,BHJ)活性层的调控、功能层的引入和器件结构的优化等方法,提升了OPDs的紫外光探测性能。结果表明:优化活性层厚度和退火温度可以降低器件的暗电流,提高探测率(specific detectivity,D~*)。当活性层厚度为100 nm,退火温度为100 ~oC时,在0.6 mW/cm~2 350 nm紫外光照射下,-1.5 V偏压下的D~*为1.07×10~(12) Jones;电子阻挡层增加了注入能级势垒,有效阻挡了暗态条件下电子的反向注入,降低了器件的暗电流。当引入8 nm1,1-bis((di-4-tolylamino)-phenyl)cyclohexane(TAPC)作为电子阻挡层时,器件的D~*提升到5.59×10~(12) Jones;基于氧化锌/poly(N,N'-bis-4-butylphenyl-N,N'-bisphenyl)benzidine(poly-TPD)中间连接层的双层结构器件能够有效降低暗电流,增加光响应度,器件的D~*提高了15.6倍。2.基于热激活延迟荧光受体材料的非富勒烯OPDs的性能研究采用三种热激活延迟荧光(thermally activated delayed fluorescence,TADF)作为电子受体材料,研究了TADF材料的选择以及新型器件结构对OPDs紫外探测性能的影响。结果表明:基于poly(N-vinylcarbazole)(PVK):3,4,5,6-tetrakis(carbazol-9-yl)-1,2-dicyanobenzene(4CzPN)活性层的器件探测性能最优,在0.5 mW/cm~2 350 nm紫外光照射下,-9 V偏压下的D~*为1.09×10~(12) Jones;通过减小银(silver,Ag)电极的厚度,可以实现半透明紫外OPDs,最优器件可见光透过率达到43%,在同等测试条件下,D~*为2.09×10~(11) Jones;氧化钼(molybdenum oxide,MoO_x)/Ag/MoO_x叠层结构可以作为高效导电电极取代氧化铟锡(indium tin oxide,ITO),用于半透明器件的制备。其中,最优器件的可见光透过率达到46.7%,D~*为5.31×10~(10) Jones,且器件具有峰值在380 nm处的双侧入射响应特性。3.光谱选择性全聚合物光电探测器件的性能研究采用聚合物作为电子受体材料,系统研究了活性层厚度调控及器件结构对响应光谱特性、探测性能及能量损失机理的影响。结果表明:由于受体层的滤光作用以及载流子传输对厚度的依赖特性,基于双层结构全聚合物OPDs的响应光谱随受体层厚度的改变具有选择性。随着受体层厚度的增加,OPDs由300 nm-750 nm的全光谱响应转变为峰值为450 nm和780 nm波长处的双峰响应,且响应光谱随外加电场的增强而拓宽;基于BHJ结构OPDs,响应光谱随BHJ厚度(150 nm-2μm)的改变具有选择性。当BHJ厚度为150 nm时,实现了响应波段为300 nm-750 nm的全光谱响应OPDs;当BHJ厚度增加到2μm时,实现了峰值响应位于770 nm处的窄带近红外响应OPDs,D~*为1.61×10~(11) Jones;基于双层和BHJ结构器件中的光学损失率和双分子复合损失率相近,而双层结构OPDs中的一阶复合损失率较低,器件的光响应度较高。4.基于石墨烯材料导电电极、可溶性小分子材料体系OPDs的性能研究基于可溶性小分子材料benzodithiophene-terthiophene-rhodanine(BQR):[6,6]-phenyl C_(71)butyric acid methyl ester(PC_(71)BM)体系,采用三层石墨烯材料取代ITO作为透明导电电极,制备了柔性OPDs,并研究了界面修饰作用以及器件的能量损失机理。结果表明:界面修饰层MoO_x有效降低了polyethylene terephthalate(PET)/石墨烯电极的表面电阻和粗糙度,增加了电极的功函数;基于PET/石墨烯电极和基于玻璃/ITO电极OPDs的双分子复合损失率相近,而基于石墨烯电极OPDs较低的光响应度主要是由器件内较高的光学吸收损失及一阶复合损失造成的。
【学位单位】：电子科技大学
【学位级别】：博士
【学位年份】：2018
【中图分类】：TN36
【部分图文】：

示意图,光谱波长,电探测器,范围

光谱波长范围及探测应用示意图

光致电子转移

(a) (b) (c)图 1-2 光致电子转移 (PET)。(a)通道 I：给体材料光激发产生激子扩散到 D/A 界面后，电子转移到受体材料的 LUMO 能级上效率为 ηI；通道 II：受体材料中的激子在界面处转移的效率为 ηII；(b)-(c)电荷转移激子在界面处分离为自由载流子的[15]

示意图,探测器,基本结构,异质结结构

(a) (b) (c)图 1-3 有机光电探测器件的基本结构。(a)平面异质结结构示意图；(b)体异质结结构示意图；(c)溶液法制备层-层结构示意图在 PHJ 结构器件的基础上，将给受体材料充分混合后成膜就形成了体异质

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