稳态和亚稳态MnTe薄膜的分子束外延生长及光谱学性质

发布时间：2020-09-11 15:59

　　 碲化锰(MnTe)具有砷化镍(NiAs)型和闪锌矿(Zinc-blende,ZB)型两种典型晶体结构,其中,六角NiAs型MnTe(Hex-MnTe或H-MnTe)以热力学稳定相存在,而闪锌矿型MnTe(ZB-MnTe)是一种热力学不稳定的亚稳相结构。上述两种结构的碲化锰晶体均为具有反铁磁交换磁序结构的磁性半导体材料,其奈尔转变温度(TN)分别为310 K(H-MnTe)和50-70 K(ZB-MnTe)。砷化镍型MnTe以Mn/Te/Mn/Te六角密堆的方式沿c轴方向堆叠。在与c轴相垂:直平面内,Mn原子的磁矩方向一致,表现为铁磁性;而沿着c轴方向,相邻Mn原子层的磁矩方向相反,形成反铁磁楩合,从而导致Hex-MnTe材料表现出反铁磁性。由于这种独特的磁结构,Hex-MnTe表现出丰富的磁性和磁输运性质,如磁各向异性和磁阻各向异性等效应。研究表明,与体材料不同,薄膜形态的Hex-MnTe呈现铁磁交换作用,而且,随着薄膜厚度的减小,Hex-MnTe中的半导体特性会转变为金属特性。闪锌矿型MnTe是为数极少的海森堡反铁磁体,其独有的磁结构会使体系呈现出磁化台阶、自旋玻璃态、中子非弹性散射、单磁振子散射以及巨磁光效应等特性。ZB-MnTe为热力学不稳定的亚稳态结构,只能以非平衡态的方式实现制备。不同于其它的硫系锰化合物,ZB-MnTe为典型的宽带隙半导体,其光学带隙约为3.4 eV,因而也是研究Mn2+中d-d多能级跃迁行为(其跃迁能量高于2 eV)的理想体系。本论文中,我们采用分子束外延技术实现了稳态和,亚稳态两种MnTe单晶薄膜的制备。通过RHEED、XRD、AFM以及HRTEM等表征和分析手段,研究了薄膜表面、界面、晶体结构、应力状态以及外延关系等薄膜结构性质。采用拉曼光谱和光致发光光谱技术分别研究了 H-MnTe的声子振动特性以及ZB-MnTe中Mn2+3d轨道电子的多能级跃迁行为。文的主要研究内容和研究结果如下:一、在具有不同形貌的InP(111)衬底上外延生长MnTe薄膜,发现在InP(111)衬底平整表面(均方根粗糙度(RMS)约0.5 nm)获得的外延薄膜具有六角NiAs结构,而在粗糙表面(RMS～1-2 nm)获得的外延薄膜具有立方闪锌矿结构。H-MnTe/InP异质外延结构界面平整清晰,H-MnTe与InP衬底之间存在着(001)H-MnTe||(111)InP,[210]H-MnTe ‖[110]InP和[010]H-MnTe‖[112]InP的外延关系。ZB-MnTe/InP异质外延结构之间为“锯齿状”连接结构,薄膜表面也呈现出起伏的岛状结构,这可能源于InP衬底粗糙表面局部晶格取向影响了MnTe薄膜的形成能,从而诱导亚稳态MnTe单晶薄膜的形成。ZB-MnTe薄膜与InP衬底之间存在(111)ZB-MnTe‖(111)InP,[110]ZB-MnTe ‖110]InP,[112]ZB-MnTe‖[112]InP的外延构型关系。二、通过拉曼散射谱研究了H-MnTe薄膜中的各声子振动模,发现当温度低于TN时,E4能级的拉曼峰的峰位、强度和半峰宽均偏离非简谐振动模型,表明H-MnTe中可能存在自旋-声子耦合作用。根据E2g声子振动模频率随温度的变化关系,我们推算出E2g能级的自旋-声子耦合强度约为-0.16 cm-1。此外,拉曼谱中268.8 cm-4和345.8 cm-4处散射峰的出现,表明体系中存在,W因自旋翻转引起的二磁振子散射(two magnons scattering)行为,可能分别源于Mn2+ 最近邻和第三近邻Mn2+之间的磁交换作用。三、通过变温光致发光谱获得了 ZB-MnTe薄膜中Mn2+ 3d轨道电子多能级跃迁的发光特性。光谱分析表明,位于1.715 eV和2.113 eV的发光峰分别对应于ZB-MnTe中位于八面体和四面体中心的Mn2+ 3d轨道电子由低激发态4T1g(4G)和471(4G)至基态6A1(^S)的辐射跃迁,由于电声耦合作用,发光峰位随温度升高向高能方向移动,对应的声子能量分别为~21 meV和~42 meV。位于2.393 eV的发光则是来源于Mn2+3d轨道电子高激发态4T2(4G)至基态6A1(6S)的辐射跃迁,发光峰的峰位和强度均未随温度的变化而变化,表明高激发态至基态的跃迁是高度局域化的。此外,位于1.542 eV的发光来源于受到缺陷或者杂质干扰的Mn2+态,而1.602 eV处的发光则来源于与磁振子相互作用的微扰Mn2+态。随温度升高,这两个发光峰的峰位均向低能方向移动,强度均呈现指数衰减。四、在大晶格失配钙钛矿结构STO(001)衬底上外延获得了具有立方闪锌矿结构的亚稳态MnTe单晶薄膜。所制备ZB-MnTe薄膜沿其[111]晶向生长,'薄膜与STO衬底之间存在(111)ZB-MnTe||(001)STO;[110]ZB-MnTe||[100]STO;[112]ZB-MnTe ||[010]STO的结晶学关系。沿薄膜的[111]方向,ZB-MnTe,呈现出十二重对称性,构型分析表明,薄膜中可能存在四种类型的畴结构。在薄膜生长的最初阶段,由于STO(001)衬底表面形成了一层厚度为1-2 nm的超薄“赝晶层”,使得随后的薄膜生长不再受大失配衬底的应力束缚,该过程具备明显的“顺从外延”生长机制的特点。
【学位单位】：华东师范大学
【学位级别】：博士
【学位年份】：2019
【中图分类】：TN304.05
【部分图文】：

图 1-1 六方砷化镍型稳态 MnTe 磁结构示意图[26]。薄膜生长技术的不断发展，人们也尝试在不同衬底上制备 MnTe一种新的亚稳态结构的 MnTe 材料[27]。该种结构的 MnTe 薄膜具有zinc-blende structure MnTe，ZB-MnTe），如图 1-2 所示。其晶格n-Te 键长度为 2.73 [12, 27-32]。ZB-MnTe 是一种间接带隙半导体，2~3.4eV[27-29, 31]。ZB-MnTe 提供了一个独特的现实存在的面心格点fcc Heisenberg system)，其最近邻 Mn 原子之间表现为很强的反铁与 Hex-MnTe 相比，ZB-MnTe 同样具有反铁磁性且具有更低的奈）[32-35]。

1-1 六方砷化镍型稳态 MnTe 磁结构示意图[2的不断发展，人们也尝试在不同衬底上态结构的 MnTe 材料[27]。该种结构的 Mtructure MnTe，ZB-MnTe），如图 1-2 所为 2.73 [12, 27-32]。ZB-MnTe 是一种间接31]。ZB-MnTe 提供了一个独特的现实存g system)，其最近邻 Mn 原子之间表现 相比，ZB-MnTe 同样具有反铁磁性且具

a）H-MnTe/InP 异质结构的 X 射线衍射图；（b）外加 0.5 T 磁场时面内及面外磁化率随温度的变化关系；（c）H-MnTe 的霍尔测量[4，捷克共和国科学院物理研究所的 Kriegner 等人成功在（11获得了高质量的 H-MnTe 单晶薄膜，并研究了外延薄膜的性质，如图 1-3 所示[26, 46]。他们的研究结果表明，在移除nTe 多稳态各向异性磁阻存储器件中依然存在各向异性磁阻度时（5 K），强磁场的扰动也不会改变多稳态存储器的铁磁体中是前所未有的[26, 46]。能源需求日益增长和环境危机日益加剧的推动下，清洁可界范围内的广泛关注和研究，以热能和电能相互转换的热热电材料无铅化应用的发展趋势，具有高塞贝克系数和低导

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本文编号：2816871