多原子分子和固体产生高次谐波特性研究

发布时间：2020-11-02 14:57

　　 最近几十年来,随着超快激光技术的发展,强激光场与物质相互作用领域的研究取得了显著的进步。超快激光脉冲的出现为人们研究微观世界的物质结构以及探索极端条件下的物理过程提供了一个有力的工具。高次谐波作为飞秒激光脉冲与物质相互作用时产生的一种高阶非线性、非微扰的辐射,是获取高亮度极紫外相干光源以及合成阿秒脉冲的首选方案。通过解码辐射的高次谐波信号,原子分子的电子结构信息以及电子在强激光场下的阿秒动力学过程能够被有效地探测。目前,由于理论方法和实验条件的限制,气体高次谐波的研究主要集中于原子以及结构简单的小分子上,而很少涉及结构复杂的多原子分子。近些年来固体高次谐波的实验观测和理论预言又进一步把产生高次谐波的靶介质拓展到了更复杂的晶体材料中。固体高次谐波的产生已经成为强场物理领域中备受关注的热门课题。基于上述的研究现状,本文集中研究了复杂结构的多原子分子及固体体系产生高次谐波的若干特性。本文的主要研究内容包括如下几个方面:(1)依据靶分子与激光电场的旋转对称性,指出利用“最大分约数法则”这一直观的方法来判断气体谐波的选择定则。本研究首次将选择定则的研究拓展到了立体分子,指出立体分子的旋转对称性由其在激光偏振平面的投影来确定。此外,我们发现激光电场的转向对电场的旋转对称性有重要的影响。本研究的发现为利用高次谐波光谱学揭示分子的几何结构信息提供了坚定的理论基础。(2)利用高次谐波谱探测共轭分子中的π-π~*跃迁过程。本研究发现,作为共轭分子典型特征的π-π~*跃迁能够通过高次谐波探测到。在共轭分子产生的高次谐波谱上,π-π~*轨道的能隙差正好对应谐波谱上的一个辐射峰。通过对高次谐波谱作时频分析,人们可以了解共轭分子中电子在π和π~*轨道间跃迁的时域特性。(3)提出利用含时布居图像映射固体高次谐波产生的电子动力学过程。本研究为固体高次谐波的产生提供了一个直观的图景。利用含时布居图像,我们可以预言固体高次谐波的实时辐射能以及截止能。类似于气体谐波,我们根据含时布居图像建立了固体谐波的长短轨道概念。基于含时布居图像,我们研究了固体高次谐波产生的载波包络相位效应。(4)研究了带内谐波及带间谐波的截止能的波长依赖。通过分离带内谐波与带间谐波的贡献,我们发现带内谐波的截止能与驱动激光的波长无关,然而带间谐波的截止能与驱动激光的波长呈线性关系。最终观测到总谐波信号的截止能对波长的依赖关系取决于哪种机制(带内或带间)在截止区附近占据主导。我们的结果能够统一地解释目前文献中关于固体谐波截止能波长依赖的两种不同的结论。(5)研究了固体高次谐波效率的波长标度率。本研究发现固体谐波效率的波长标度率与气体谐波类似,仍然是由波包的扩散和截止能的拓展引起的。此外,我们还发现了固体谐波效率对激光波长呈现出的精细振荡,并指出精细振荡的振荡周期是由固体材料的能带结构决定的。
【学位单位】：华中科技大学
【学位级别】：博士
【学位年份】：2019
【中图分类】：O56;TN24
【部分图文】：

中 科 技 大 学 博 士 学 位 论 文足经验公式cutoff3.17p pE I U质的电离能，pU 是激光电场的有质动力能。在原子单位下204 ，其中0F 是激光的电场振幅，0 为激光角频率。直到 1orkum[18]提出了经典的三步模型，从而在理论上很好地解释平台区和截止区无法用经典的微扰理论解释，它们的存在是的典型特征。高次谐波可能出现的阶次具有选择性而不是任波的选择定则。在早期实验中，人们用线偏光与原子气体相阶的谐波。研究表明[19-23]，高次谐波的选择定则取决于靶介。

分子高次谐波研究的一个突破性成果是利用高次谐波辐射对分子轨道进行2004 年，加拿大渥太华大学的 Itatani 等人[43]首次利用高次谐波层析成像技术 N2分子的最高占据轨道（Highest-occupied Molecular Orbitals, HOMO）的图像 1-2（a）所示，他们先测量不同取向下 N2分子的谐波信号并提取出 HOMO 偶极跃迁矩阵元，再以 Ar 原子为参考原子推测出返回电子波包的复振幅，最傅利叶变换重构出坐标空间的基态波函数[如图 1-2（b）和（c）所示]。该报际上立即引起了研究者们利用高次谐波光谱学对物质的电子轨道进行成像的45]。2010 年，法国科学家 Haessler 及其合作者突破了 HOMO 轨道的限制，实分子内层轨道的成像[46]。相比于传统的成像方法，基于高次谐波的分子轨道图 1-2 N2分子轨道成像的结果[43]。(a) 不同取向下 N2分子产生谐波的效率。(b) 实验重构得到的 N2分子的最高占据轨道图像。(c) 第一性原理计算得到的 N2分子的最高占据轨道图像。

体高次谐波谱的一个典型特征是时常出现多平台结构。2015 年，M. Wu 等求解周期势下的含时薛定谔方程，发现固体高次谐波谱出现了一个双平台过进一步研究，他发现谐波谱的多平台结构是由于较高导带的电子向价带的[66]。图 1-4（a）和（b）分别显示了谐波谱的多平台结构和这种结构产生意图。随后，其它研究者也通过理论计算发现了固体谐波中类似的多平台]。2016 年，Ndabashimiye 及其合作者[69]通过测量低温下固态的 Ar 和 Kr波谱，发现当驱动激光的强度由弱到强增加时，得到的谐波谱会逐渐由单过渡到多平台结构。他们的研究首次在实验上观测到了固体谐波的多平台 1-5（a）和（b）分别是实验中固体 Ar 和 Kr 产生的高次谐波谱，从图中可地看到双平台结构。固体高次谐波的多平台结构突破了气体谐波截止定律图 1-3 不同实验中报导的固体谐波截止能对电场振幅的依赖。（a）ZnO 晶体截止能对电场振幅的依赖[58]。（b）SiO2晶体中的截止能对电场振幅的依赖[62
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本文编号：2867192