红荧烯发光器件中自旋对态间的演化机制研究

发布时间：2020-11-09 06:57

　　 单重态激子分裂(singlet fission,SF)是指1个单重态激子与1个处于基态的分子发生相互作用,单重态激子分裂生成2个三重态激子的过程。此现象在光催化、光伏和光探测等领域中的运用具有较好前景。SF过程多发生在各种并苯(包括anthracene、tetracene和pentacene)以及它们的衍生物中。作为并四苯衍生物之一的红荧烯(rubrene)材料,由于其具有较窄的能隙、较高的载流子迁移率和近乎100%的SF量子产率等独特的光物理特性,现已成为研究的热点材料被广泛应用于各类有机半导体器件中,例如有机发光二极管(organic light-emitting diodes,OLEDs)、太阳能电池、有机晶体管等。迄今为止,有机磁效应和瞬态光致发光衰减曲线等工具已被用来深入探究基于红荧烯材料的薄膜和器件内部的自旋对态相关的各种过程。通常,器件结构(例如,电子和空穴传输层材料的种类和厚度等)和测试条件(例如注入电流和工作温度等)的改变会引起激子的形成方式、载流子迁移率、激发态数量以及寿命等因素的变化,且至今并没有能较好解释所有现象的理论分析。不同器件在特定工作条件下的内在自旋对态作用仍是具体情况具体分析。因此,仍旧有必要探究并分析一些器件在特定测试环境下自旋对态间的动力学过程来为红荧烯有机光电器件的性能优化提供思路。本文制备了基于红荧烯材料的一系列非掺杂和掺杂OLEDs,并测量了这些器件在不同注入电流和不同温度下的磁效应曲线。此外,还利用相应的洛伦兹与非洛伦兹函数组合公式对这些曲线进行了拟合和定量分析,确定了OLEDs中各自旋对态相关过程的变化规律。经过这些分析,加深了对红荧烯器件中自旋对态演化机制的认识。本论文的主要内容如下:第一章作为绪论主要介绍了OLEDs的简单定义、研究进展以及应用现状等基本知识。其次,也简要地介绍了OLEDs器件的结构设计、各功能层的用途、常用材料以及具体发光原理。此外,还介绍了激子的形成过程和分类、掺杂器件中常见的两种激子输运过程。最后,着重介绍了OLEDs中常见的八种微观过程形成机理及特征响应曲线。第二章则介绍了本实验室所用OLEDs的详细制备过程、简要的仪器工作原理和器件磁-光-电特性测量方法等。第三章首先介绍了m-MTDATA/rubrene/Bphen器件在室温较大电流范围调控下的电致发光磁效应(magneto-electroluminescence,MEL)曲线,该器件的具体结构为ITO/PEDOT:PSS/m-MTDATA(60 nm)/rubrene(30 nm)/Bphen(50 nm)/LiF(1nm)/Al(120 nm)。实验发现:注入较小电流时,MEL曲线显示器件只存在SF过程,且其线型和幅值基本不随注入电流而改变;注入中等电流时,TF过程开始出现;注入较大电流时,器件中包含了SF、TF以及系间窜越(intersystem,ISC)三种微观过程。在另一参考器件(NPB/rubrene/BCP)中,得到了类似的变化规律。m-MTDATA/rubrene/Bphen器件在室温磁电导(magneto-conductance,MC)曲线的电流依赖关系显示:注入大电流条件下,ISC过程的出现是由于三重态激子-电荷湮灭(triplet-charge annihilation,TQA)过程中的解离通道增强,产生的二次极化子对间的自旋混合过程。此外,我们还探究了温度对ISC过程的影响,发现低温下由于热辅助激子形成减少和TQA形成的极化子对数目增加导致了ISC过程的增强。最后,我们还发现由于红荧烯邻近传输层具有较高的三重态能量,导致红荧烯层中的三重态激子能够被较好的束缚住。因此,红荧烯层左右邻近界面的改变不会对红荧烯器件的MEL曲线产生影响。第四章介绍了具有不同主体材料的红荧烯掺杂器件中,ISC过程随着温度降低而增强的反常温度效应。器件结构为:ITO/PEDOT:PSS/NPB(60 nm)/Host:3%rubrene(40 nm)/BCP(60 nm)/LiF(1 nm)/Al(120 nm),host表示掺杂主体材料Alq_3和CBP。实验发现:与参考器件相比,红荧烯掺杂器件中低场的ISC过程具有正常的电流效应,即ISC随着注入电流的增大而减弱;但其却具有反常的温度效应,即ISC随着温度的降低而增强。通过分析器件的能级结构、主体发射谱与客体吸收谱的重叠程度可知,器件中存在两种激子形成通道:能量转移作用和载流子陷阱作用。前者具有较弱的温度依赖性且主要决定高场线型,后者在低温下被抑制导致极化子对数量增加从而ISC过程增强。
【学位单位】：西南大学
【学位级别】：硕士
【学位年份】：2019
【中图分类】：TN383.1
【部分图文】：

手环 Lifeband Touch; (b) LG 公司制备的 65 寸曲面 OLEDc) 京东方公司生产的柔性显示屏; (d) 华为 Mate X 5G 折对有机电致发光器件和材料的研究产生了极大的，韩国的三星和 LG 公司、日本的索尼公司、和我量产。如今，OLEDs 显示器作为高端显示屏，由，且可以耗电更低、视角更广、对比度更高、柔运用中得到了应用。如图 1.1 所示，LG 手环在 20 1.1(a)]；同年，LG 将超高清分辨率和 OLEDs 自发

图; (c)电激发下发光的 OLED在OLEDs的实际设计过程之中，考虑到应该优化并平衡器件的各项性能，通常会采用多层夹层式的器件结构。以五层OLEDs结构[图1.2(a)]为例，该器件共包含了ITO阳极、空穴注入和传输层、发光层、电子传输和注入层等7个部分。总体来说，各功能层所起的不同作用决定于有机材料的能级结构和载流子传输性质[1]。具体来讲，空穴（或电子）注入层的作用是用来降低ITO阳极（或金属阴极）和空穴（或电子）传输层间的界面势垒，从而增加空穴（或电子）的注入等，从而能够有效地降低器件的开启和工作电压。空穴（或电子）传输层需要具备较好的空穴（或电子）迁移性质、真空蒸镀后能形成无针孔的薄膜且稳定性好等特点。一些 常 用 的 空 穴 注 入 材 料 包 括 ： copper phthalocyanine （ CuPc ）、dipyrazino[2,3-f:20,30-h]-quinoxaline-2,3

1.1.3 掺杂器件中激子的两种形成方式图1.3 (a)载流子陷阱作用示意图;(b)能量转移作用示意图据文献报道[18]，掺杂系统中掺杂剂（也就是客体）中自旋对态的形成方式有两种，即：载流子陷阱作用（direct charge trapping，DCT）和能量转移（energy transfer，
【相似文献】

相关期刊论文 前10条

1 周亮;田晓语;孟妍;陈茜;张勇;;利用瞬态荧光技术研究单重态激子裂变的温度依赖关系[J];中国科学:物理学 力学 天文学;2017年06期

2 史庆藩,闫学群;非线性激发的磁激子对的振荡特性[J];物理学报;2003年01期

3 刘文瑞;;二维晶体中的声激子[J];内蒙古大学学报(自然科学版);1987年04期

4 应百平;秦国伟;徐任生;;圆二色谱中的激子手性法在有机化学中的应用[J];有机化学;1987年03期

5 毛辉明,邵金山;激子-声子系强耦合理论(一)[J];江西科学;1988年01期

6 李光栋,顾世洧;一维激子-光学声子系统[J];江西科学;1988年02期

7 毛辉明,邵金山;表面激子在磁场中的性质[J];江西科学;1988年03期

8 孙弘,顾世洧;电-声强耦合极性晶体和非极性晶体界面对界面激子形成的影响[J];红外研究(A辑);1988年Z1期

9 张存洲,李浩亮,张光寅;层状半导体材料GaSe光学性质的研究[J];红外研究(A辑);1988年Z1期

10 李天克;半无限大晶体中的Wannier激子基态绝热势[J];辽宁大学学报(自然科学版);1988年03期

相关博士学位论文 前10条

1 张雷;光催化模型微纳体系的超快光谱与动力学研究[D];中国科学技术大学;2018年

2 朱志业;有机功能材料光电性质的理论研究[D];中国科学技术大学;2018年

3 何守杰;有机半导体界面载流子复合机制研究[D];云南大学;2017年

4 李殷;掺杂调制Ga_2O_3的电子结构与物性研究[D];北京邮电大学;2019年

5 李远征;二维过渡金属硫属化合物中载流子的超快动力学与行为调控的研究[D];东北师范大学;2019年

6 王辉;低维固体中的激子过程调控及其光催化应用[D];中国科学技术大学;2017年

7 孙久雨;一些二维材料中激子及相关问题的第一性原理研究[D];中国科学技术大学;2018年

8 李元元;二维半导体激子发光及其异质结层间相互作用的光谱研究[D];中国科学技术大学;2018年

9 臧行;有机分子聚集体中单重态激子分裂动力学过程的理论研究[D];中国科学技术大学;2018年

10 赵思淇;利用激子带内吸收研究二硫化钨及其异质结构中载流子的动力学过程[D];北京交通大学;2018年

相关硕士学位论文 前10条

1 李鑫洁;融入WS_2的Tamm微腔强耦合机制研究[D];电子科技大学;2019年

2 辛铭;关于单层过渡金属硫化物激子极化激元的理论研究[D];吉林大学;2019年

3 邓金秋;载流子陷阱和激子能量传输对4CzTPN-Ph器件磁效应的调控[D];西南大学;2019年

4 汤仙童;红荧烯发光器件中自旋对态间的演化机制研究[D];西南大学;2019年

5 陈茜;有机发光分子中的激子淬灭与激子裂变的研究[D];西南大学;2019年

6 吴晗;基于Tamm等离激元的微腔设计及其与激子耦合作用的研究[D];南京大学;2019年

7 吴玲玲;二硒化钨/二碲化钼Ⅰ型范德华异质结超快光谱研究[D];浙江大学;2019年

8 高龙;基于载流子和激子调控的高效率/低滚降白光有机发光二极管[D];太原理工大学;2019年

9 韩智强;ZnO/Zn_(1-x)Mg_xO非对称双量子阱中激子光吸收[D];内蒙古大学;2019年

10 李凯娇;光学微腔中两能级激子激发模式分裂的超快观测[D];吉林大学;2018年

本文编号：2876062