硒化锑的光激励超快动力学研究

发布时间：2020-11-09 22:30

　　 超快技术的发展使我们可以更方便地对物质内部的超快动力学过程进行探测,研究原子在平衡位置附近的振荡、载流子的迁移等超快行为,这都有助于我们更深入地了解材料的性质,进而提升材料性能。硒化锑(Sb_2Se_3)材料因拥有合适的带隙、较大的吸收系数以及成本低、毒性低等特征,被广泛地应用于光伏领域。本文的工作是利用反射式泵浦-探测系统和瞬态吸收光谱仪对光伏材料Sb_2Se_3中飞秒激光脉冲激发的动力学过程进行探测和分析。开展的工作如下:(1)反射式超快泵浦-探测系统的搭建。相较瞬态吸收光谱仪而言,单波长泵浦-探测系统拥有更高的信噪比和时间分辨能力,适合研究材料的相干声子振荡。我们搭建的反射式泵浦-探测系统采用波长800 nm,脉宽34 fs的飞秒激光脉冲作为光源。从激光器输出的脉冲经过分光镜分为具有精确时间关联的两路光,其中能量较强的一路作为激发样品动力学的泵浦光,另一路作为探测光,经过延时平台后探测样品的反射信号。随后,我们对系统的重要参数进行测量,主要包括激发光在样品前的脉冲宽度(约为48 fs),聚焦位置处的光斑半径(约为6.5μm)以及系统的时间零点。另外,我们通过多次的重复测量确保系统可进行长时间的测量工作。最后,我们采用石墨样品进行验证性实验,确定所搭建的系统适用于进行Sb_2Se_3样品的测试。(2)Sb_2Se_3相干光学声子的探测。利用自主搭建的反射式泵浦-探测系统对非晶态Sb_2Se_3样品的光学声子进行研究。实验采用800 nm的激光脉冲进行样品的激发和探测。我们可以清晰地观察到振荡频率为5.4 THz,寿命不足1 ps的相干光学声子通过直接与光子相互作用而被激发。同时,光学声子的振幅随泵浦能流密度的增大而增大,这与理论公式的描述一致。但非晶Sb_2Se_3材料中的相干光学声子不受激发光偏振态的影响,我们将其归因于非晶的无定向性。(3)Sb_2Se_3光生载流子的动力学研究。该研究具体分为四个部分,第一部分研究中,我们分析了泵浦能流密度对带隙大小的影响。实验发现随着能流密度的增大,同一延时时间下的漂白峰发生蓝移,我们将其归因于Burstein–Moss带填充以及带隙重整化的综合效果。第二部分研究中,通过分析Sb_2Se_3样品的吸收曲线,我们发现Sb_2Se_3的弛豫过程主要分为三个阶段:一是快速的电子间散射,这使得温度较高的电子系统恢复平衡;二是载流子被缺陷能级所束缚,表现为一个较为缓慢的衰减过程;三是载流子长时间的弛豫过程,在8 ns范围内吸收信号几乎保持不变,通过三指数拟合可近似确定Sb_2Se_3的载流子寿命。同时,我们还观察到载流子在弛豫过程中漂白峰的蓝移现象,通过改变泵浦光的能流密度,发现漂白峰的偏移程度与能流密度成正相关,我们猜测这是俄歇复合所导致的。第三部分研究中,我们分析了载流子寿命与泵浦能流密度的关系,实验发现Sb_2Se_3载流子寿命随能流密度的增大而减小。通过对弛豫过程中各个阶段进行分析,明确了泵浦能流密度的增大会使激发后的电子系统和平衡后的晶格系统温度升高,进而激发出更多的声子模式,各个散射阶段所用的时间减少,尤其是电子和声子相互作用的过程;同时能流密度的增大会导致俄歇复合,加速载流子复合,因此表现出载流子寿命随能流密度的增大而减小的现象。第四部分研究中,我们发现Sb_2Se_3载流子寿命随样品厚度的增加而增加,我们认为这是表面复合效应和深缺陷能级对其造成的影响。
【学位单位】：华中科技大学
【学位级别】：硕士
【学位年份】：2019
【中图分类】：TB34;TN24
【部分图文】：

术在物理学、化学、材料加工、医学等领域有着广泛的应用，志着对物质超快现象的探测成为可能。自然界中物质运动有图 1-1 所示。一些超快过程仅发生在皮秒（10-12s）甚至飞秒，例如化学键的生成及断裂发生在皮秒量级，分子及固态材料秒范围内，材料内的分子振动和晶格振动发生在飞秒和皮秒，了解物质的动态变化对理解物质的性质，以及开拓更加广泛为了测量这些过程并获取其超快的动态变化信息，就需要与之。最初，激光脉冲的压缩采用的是调 Q 技术，脉冲宽度可被模飞秒激光器的发展以及自锁模技术和啁啾脉冲放大技术的量级的脉冲宽度[2,3]。这也使得研究人员可以观察到分子以及快过程。

镜4D UEM, four-dimensional ultrafast elec能力的电子显微镜基础上，结合飞秒激成像，如图 1-2 所示。相较于超快光学超快电子显微镜具有更高的空间分辨能超快电子显微镜中，探测光脉冲通过轰mVDV 等人采用 UEM 观察金属-有机wickB 等人利用超快电子显微镜实现对-inducednear-filedelectronmicroscopy），Fu X 等人成功地在液态环境中探测到程[26]。

1.3.1 硒化锑材料的基本性质硒化锑是属于Ⅴ-Ⅵ族的间接带隙半导体，化学式为 Sb2Se3，在自然界中以硫化物矿石硒锑矿的形式存在。硒化锑拥有良好的光伏特性和较高的热电功率，同时具有窄带隙、低成本、毒性低、含量丰富等优势，使其在光伏领域和热电领域有着巨大的应用前景[28, 29]。下面对硒化锑材料的基本性质进行详细介绍。（1）晶体结构Sb2Se3的晶体结构属于正交晶系，空间群为 Pnma 62，a、b、c 三个方向的晶格常数分别是 11.6330 、11.78 和 3.9850 。硒化锑的晶体结构如图 1-3 所示，硒化锑属于带状材料，由许多[0 0 1]方向生长的一维纳米带沿着 x、y 方向堆叠而成。带内由作用力强的共价键连接，而带间则是依靠微弱的范德瓦尔斯力相连。
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本文编号：2877042