限域量子态调控研究
发布时间：2020-12-18 09:58
电子、激子和声子等量子态在固体中的行为早已被人们所熟知.然而,当体系的尺寸只有纳米量级的时候,已有的固体理论常常不能适用,需要新的低维物理理论的建立.我们系统研究了低维体系限域量子态（包括电子、激子和声子）的行为对环境、应力、压力及光的响应和性质的调控.较早认识到低维体系之显著的表面-体积比对量子态性质调控之有效性,系统地揭示了低维体系的一系列由表面和应力决定的新颖性质,证明了低维体系的表面和应力效应同量子限域效应同等重要.本文概述了如下五个方面的结果:（1）一种使用应力效应调控电子能带结构的方法和（2）一种使用表面效应调控电子能带结构的方法（这两个方法都可将低维体系能带从间接能隙调控至直接能隙能带结构）;（3）一种低维体系表面掺杂方法（该方法将在低维体系掺杂中取代传统方法）;（4）量子点表面诱导的光致异构现象;（5）基于表面自催化半导体低维结构的形成机理.希望我们的研究工作有助于促进低维体系在光电子、纳电子、环境、能源、生物和医学等领域的应用.
【文章来源】：原子与分子物理学报. 2020年06期 北大核心
【文章页数】：7 页
【部分图文】：
硅纳米量子点光学隙(吸收)和发射隙(发光)随量子点尺寸的变化图.
上世纪90年代末实验研究中发现了一种以氧化物代替金属的合成技术[33],在无需金属催化的情况下,生产出了大量具有特定生长方向、尺寸均匀、长度较长的高纯硅纳米线(SiNWs). 这种纳米合成技术是对传统的气液固相沉积法的补充,可以用来制备硅等多种材料的纳米结构,包括锗纳米线、碳纳米线、硅和二氧化锡纳米带,以及III-V和II-VI族化合物半导体纳米线. 但是,氧化辅助生长的SiNWs形成机理一度令人困扰[33]. 当反应物中的硅和氧的化学成分相等时,SiNWs产量可以达到最大,而用纯SiO2材料反应物,几乎不能获得任何或根本没有SiNWs. 实验发现,来自含Si和SiO2或SiO蒸发源所产生的气相亚氧化硅团簇,尤其是一氧化硅团簇,在SiNWs的成核和生长中起着重要的作用. 为了理解氧化物辅助形成过程,探索多种尺寸下的氧化硅团簇含氧比例是非常必要的[34]. 基于大量的计算研究,我们发现[35],氧化硅团簇中氧原子比率约为0.6时能量上最稳定;2n>m时,硅氧团簇(SinOm)中硅原子的反应活性非常高. 当硅氧团簇聚集在一起或堆积到基底上,Si-Si键首先形成,促进了硅纳米结构的成核. 结合分子动力学模拟和密度泛函理论计算[36,37],我们发现,n> 5时一氧化硅团簇(SiO)n在能量上最有利,此时的结构包含一个被氧化硅鞘包围的sp3杂化的硅核. 由于其高的化学反应活性,这些团簇之间很容易结合. 后续的重构中,氧从中心扩散迁移到团簇表面,留下更大的具有sp3杂化硅核的团簇. 由此形成的晶体硅核可以作为硅纳米结构后续生长的核心和前驱体[36,38]. 也就是说,气态(SiO)n团簇由于Si的高反应活性而被锚定在基底上,沉积下来的(SiO)n团簇其余的活性Si原子面向外时,将从蒸汽中吸收其他的(SiO)n团簇,起到形核的作用,在氧从核到表面层的扩散迁移作用下不断增大. 氧的扩散长度取决于形核温度和结晶取向,导致了不同晶面取向的SiNWs的形成,实验观察到的<110>和<112> SiNWs生长正是由于这个原因[33,39].7 总 结
为解决低维材料间接带隙阻碍其光电应用这一问题,我们最早于2007年提出施加外部应力改变材料能带结构的新策略[2]. 通过密度泛函理论(DFT)计算探讨了轴向压缩或拉伸<112>硅纳米线(SiNWs)对其电子能带结构的影响(见图1 ),证实了施加应力可以将<112>SiNWs原本为间接带隙的电子结构转变为直接带隙,拓展了一维SiNWs在光电子领域的潜在应用. 2011年,为进一步验证这一策略的有效性和适用性,我们研究了应力效应对二维硅纳米片电子能带结构的可调控性[3]. 证实了(100)和(110)硅纳米片的电子能带结构也会在应力作用下发生改变. 通过施加不同程度的轴向应变,可以操控硅纳米片能带结构的带隙特性和大小. 如,在<100>方向的不对称拉力下,(110)硅纳米片的直接带隙与拉伸应变呈线性关系. 我们对硅纳米片应变工程的计算研究,突显了二维材料在光电子学、发光和太阳能电池领域的应用潜力. 2012年,我们把这方面的研究扩展到了<112>锗纳米线(GeNWs)的能带结构应变调控上[4]. 我们研究了GeNWs沿<112>方向的电子性质与其尺寸、形状和应变依赖性. 当(111)与(110)的截面纵横比大于1时,<112> GeNWs表现为直接带隙. <112>GeNWs在压缩应变下带隙往往扩大,而在拉伸应变下带隙往往缩小. 带隙的变化起源于价带和导带对外部施加应变的不同响应. 我们证明了对低维体系施加应力可实现从间接能隙向直接能隙能带结构转变的调控,为硅等电子材料用于光电子领域带来希望.3 利用表面效应调控低维纳米体系的电子能带结构
本文编号：2923804
【文章来源】：原子与分子物理学报. 2020年06期 北大核心
【文章页数】：7 页
【部分图文】：
硅纳米量子点光学隙(吸收)和发射隙(发光)随量子点尺寸的变化图.
上世纪90年代末实验研究中发现了一种以氧化物代替金属的合成技术[33],在无需金属催化的情况下,生产出了大量具有特定生长方向、尺寸均匀、长度较长的高纯硅纳米线(SiNWs). 这种纳米合成技术是对传统的气液固相沉积法的补充,可以用来制备硅等多种材料的纳米结构,包括锗纳米线、碳纳米线、硅和二氧化锡纳米带,以及III-V和II-VI族化合物半导体纳米线. 但是,氧化辅助生长的SiNWs形成机理一度令人困扰[33]. 当反应物中的硅和氧的化学成分相等时,SiNWs产量可以达到最大,而用纯SiO2材料反应物,几乎不能获得任何或根本没有SiNWs. 实验发现,来自含Si和SiO2或SiO蒸发源所产生的气相亚氧化硅团簇,尤其是一氧化硅团簇,在SiNWs的成核和生长中起着重要的作用. 为了理解氧化物辅助形成过程,探索多种尺寸下的氧化硅团簇含氧比例是非常必要的[34]. 基于大量的计算研究,我们发现[35],氧化硅团簇中氧原子比率约为0.6时能量上最稳定;2n>m时,硅氧团簇(SinOm)中硅原子的反应活性非常高. 当硅氧团簇聚集在一起或堆积到基底上,Si-Si键首先形成,促进了硅纳米结构的成核. 结合分子动力学模拟和密度泛函理论计算[36,37],我们发现,n> 5时一氧化硅团簇(SiO)n在能量上最有利,此时的结构包含一个被氧化硅鞘包围的sp3杂化的硅核. 由于其高的化学反应活性,这些团簇之间很容易结合. 后续的重构中,氧从中心扩散迁移到团簇表面,留下更大的具有sp3杂化硅核的团簇. 由此形成的晶体硅核可以作为硅纳米结构后续生长的核心和前驱体[36,38]. 也就是说,气态(SiO)n团簇由于Si的高反应活性而被锚定在基底上,沉积下来的(SiO)n团簇其余的活性Si原子面向外时,将从蒸汽中吸收其他的(SiO)n团簇,起到形核的作用,在氧从核到表面层的扩散迁移作用下不断增大. 氧的扩散长度取决于形核温度和结晶取向,导致了不同晶面取向的SiNWs的形成,实验观察到的<110>和<112> SiNWs生长正是由于这个原因[33,39].7 总 结
为解决低维材料间接带隙阻碍其光电应用这一问题,我们最早于2007年提出施加外部应力改变材料能带结构的新策略[2]. 通过密度泛函理论(DFT)计算探讨了轴向压缩或拉伸<112>硅纳米线(SiNWs)对其电子能带结构的影响(见图1 ),证实了施加应力可以将<112>SiNWs原本为间接带隙的电子结构转变为直接带隙,拓展了一维SiNWs在光电子领域的潜在应用. 2011年,为进一步验证这一策略的有效性和适用性,我们研究了应力效应对二维硅纳米片电子能带结构的可调控性[3]. 证实了(100)和(110)硅纳米片的电子能带结构也会在应力作用下发生改变. 通过施加不同程度的轴向应变,可以操控硅纳米片能带结构的带隙特性和大小. 如,在<100>方向的不对称拉力下,(110)硅纳米片的直接带隙与拉伸应变呈线性关系. 我们对硅纳米片应变工程的计算研究,突显了二维材料在光电子学、发光和太阳能电池领域的应用潜力. 2012年,我们把这方面的研究扩展到了<112>锗纳米线(GeNWs)的能带结构应变调控上[4]. 我们研究了GeNWs沿<112>方向的电子性质与其尺寸、形状和应变依赖性. 当(111)与(110)的截面纵横比大于1时,<112> GeNWs表现为直接带隙. <112>GeNWs在压缩应变下带隙往往扩大,而在拉伸应变下带隙往往缩小. 带隙的变化起源于价带和导带对外部施加应变的不同响应. 我们证明了对低维体系施加应力可实现从间接能隙向直接能隙能带结构转变的调控,为硅等电子材料用于光电子领域带来希望.3 利用表面效应调控低维纳米体系的电子能带结构
本文编号：2923804
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