矩形石墨烯量子点非线性光学折射和吸收的理论研究

发布时间：2021-04-16 07:54

　　大量实验研究表明石墨烯量子点与传统半导体量子点相比具有优越的非线性光学性质,使得其在现代激光技术、光学通讯、数据储存、光信息处理等领域具有广泛的应用前景。目前对石墨烯量子点非线性光学性质的研究大多处在实验层面,其理论研究相对匮乏。本文从理论上研究了参量相关矩形石墨烯量子点的非线性光学折射和吸收性质。本文以矩形石墨烯量子点为研究对象,从电子所满足的狄拉克方程出发,采用有效质量近似,解析求解了矩形石墨烯量子点的本征能量和波函数,分析了矩形石墨烯量点的能带结构随尺寸和边界的变化;又从非线性光学极化理论出发,结合矩形石墨烯量子点的电子波函数,推导出三阶非线性光学极化率的公式,根据非线性光学折射率n₂与三阶非线性极化率的实部之间的关系,推导出非线性光学折射率的表达式,同时得到了电子的跃迁选择定则;描绘了矩形石墨烯量子点的非线性折射谱,讨论了量子点的非线性光学折射率随边界和尺寸的变化情;最后从微观的角度,用电子-光子相互作用的二阶微扰理论推导了矩形石墨烯量子点的双光子吸收系数的表达式,讨论了其随尺寸和边界的变化情况。研究表明:边界和尺寸是影响石墨烯量子点非线性光学性质很重要的... 

【文章来源】：云南师范大学云南省

【文章页数】：69 页

【学位级别】：硕士

【部分图文】：

自上而下和自下而上方法图

Pan 等科学家通过单粒子光谱测量探究了石墨烯量子点的荧光行为[62]。如图1.6 所示，通过 - *转移的光生电子会弛豫到 sp2能级或缺陷态(表面态)上，从离散的 sp2相关态和连续的缺陷态的辐射再复合，发射蓝光或长波荧光。另外还有从较高能级到较低能级缺陷态的非辐射弛豫。由于 sp2碳域中电子的量子限域效应使得蓝光的发射具有分散性。由含氧官能团和石墨烯组成的混合结构跟长波发射相关。虽然粒子间的尺寸和层数有显著的不同，但是几乎所有的石墨烯量子点都有着相同的光谱形状和峰位，这表明这些石墨烯量子点的荧光来源于他们的表面态。图 1.6 石墨烯量子点中光激发电子的能级结构示意图[62]另外，石墨烯量子点的表面态还受含氧官能团和氨基官能团的影响。在Tetsuka 等科学家利用氨辅助水热方法制备了石墨烯量子点。产物以伯胺为封端，可通过胺基团和石墨烯核之间的有效轨道共振来改变其电子结构[63]。对于相同尺寸的石墨烯量子点，当胺基团数目增加时，石墨烯量子点的发射波长也会增加。结合理论计算和实验验证，石墨烯量子点的边界所具有的伯胺比氢终端基

图 1.7 基于密度泛函理论计算的 - *间转移的能隙[71]最近，Li 等科学家提出了可以通过有机化学方法制备出尺寸可以调控烯量子点，通过这种方法制备的石墨烯量子点由石墨烯基团组成，它们8，132，170 个共轭碳原子[72]。石墨烯量子点由轻原子组成，因此石墨烯具有很弱的自旋轨道耦合和很小的介电常数。这些特征导致了电子态的重性和载流子之间的强相互作用。所以，相比于同尺寸下无机半导体量能带结构，石墨烯量子点有着更大的能带间隙。这就是大多数石墨烯量荧光范围大的原因。另外，载流子之间的强相互作用会出现吸收一个光子产生多个激子的象。这一现象可以极大的提高光生载流子的效率[47]。石墨烯量子点的单裂为 175meV，导致石墨烯量子点同时发射荧光和磷光[72]。因为三线态有寿命，他们可以极大的影响化学反应活性和过程。Peng 等科学家[38]合成了三种不同尺寸的石墨烯量子点，而且石墨烯量尺寸对其荧光性质有很大影响，其荧光不被量子限域效应控制，他们的


本文编号：3141041