辽西下白垩统义县组沉积有机质单体烃碳—氢同位素组成及剖面变化的生源与古气候环境意义

发布时间：2018-06-28 05:25

  本文选题：生物标志化合物 + 单体烃碳氢同位素组成　； 参考：《中国科学院研究生院(广州地球化学研究所)》2016年博士论文

【摘要】：辽宁西部下白垩统义县组三段沉积时期不仅动植物极其繁盛,而且火山活动也剧烈频繁,因此是研究早白垩世陆相古气候环境变化、生物演化的重要地区。古生物学家在该地层中相继发现大量保存完好的古生物化石,构成著名的的热河生物群。长期以来,义县组三段沉积时期的古气候与古环境是包括沉积学、火山地质学、古生物学以及地球化学等学科研究的重要方面。本博士论文在前人研究工作的基础上,运用分子有机地球化学研究方法和实验分析技术(包括GC、GC-MS和GC-IR-MS分析),对辽西下白垩统义县组三段四合屯剖面的沉积有机质进行了系统的研究,特别是生物标志化合物的组成分布以及单体烃的稳定碳、氢同位素组成剖面变化等,探讨了沉积有机质对火山活动的响应以及热河生物群发育时期的古气候与古环境演化特征。论文主要取得了以下成果和认识:1、辽西下白垩统义县组三段四合屯剖面有机质丰度(TOC)在0.05%~5.65%之间,变化较大,且剖面下部富含化石层段的TOC含量明显高于上部。样品可溶有机质族组成分布特征及甾藿烷成熟度参数表明义县组三段沉积有机质处于未成熟阶段,所受成岩改造作用的影响较小。伽马蜡烷的普遍检出以及低的姥植比(Pr/Ph0.8)表明当时的湖泊为强还原且具一定盐度分层的沉积水体。2、正构烷烃的组成分布及其碳同位素组成在剖面上具有明显阶段性特征,其中剖面下部和上部以高碳数正构烷烃(nC_(27)、nC_(29)、nC_(31))为主峰的双峰群分布为主,而在剖面中部主要是以nC23为主峰的单峰群分布,表明剖面下部和上部有机母质以高等植物来源为主,中部以水生植物来源为主。不同碳数正构烷烃碳同位素组成在剖面上的变化趋势基本一致,表现为在剖面底部时极为偏轻而向上至中部则呈逐渐正偏趋势,并在352.5 cm处达最大正偏值(-26‰),但该正偏之后转而回归负偏。根据高等植物叶蜡烷烃碳同位素组成恢复重建的古大气CO2碳同位素组成在-10‰~-3‰之间,反映了频繁和大规模的火山喷发活动造成大气CO2浓度变化及其碳同位素组成的显著偏移效应并引起气候环境的相应变化。3、各主峰碳正构烷烃氢同位素组成的相关性结果表明nC23主要来自水生植物;nC_(27)可能具多源性,而nC_(29)与nC_(31)高碳数正构烷烃主要来自陆生高等植物。所计算中碳数与高碳数正构烷烃氢同位素组成的差值(ΔδDmid-long)在-28.8~85.0‰之间,指示热河生物群发育时期气候环境波动显著,呈现由干旱逐渐变为温湿再回归干旱的阶段性循环变化特征,与正构烷烃主峰碳、碳同位素组成所指示的气候变化一致,特别是与沉积学、古植物学等证据的一致性,表明ΔδDmid-long是反映古气候环境信息的有效指标。4、义县组三段样品中检出的甾类化合物以规则甾烷为主,重排甾烷和C_(30)4-甲基甾烷仅在剖面上个别样品中有检出。剖面上规则甾烷的“V”字型或反“L”型分布,主要反映了水生藻类、陆源植物混合输入的特点。重排甾烷仅在剖面中部检出,很可能指示了样品中粘土矿物组成的差异。仅在剖面上部检出C_(30) 4-甲基甾烷,表明该时期的沉积和气候环境很可能有利于某种特殊淡水藻类或/和细菌的生存。5、义县组三段样品中检出的藿烷类化合物主要有C_(27)-C_(31)藿烷、C_(30) 8,14-断藿烷和C24 17,21-断藿烷。C_(30)藿烷的碳同位素组成在-53.3‰~-37.6‰之间,指示存在不同类型细菌的输入。其中剖面下部明显贫13C的C_(30)藿烷(-53.3‰~-50.3‰)可能主要来源于甲烷菌;而剖面上部明显富13C的C_(30)藿烷(-43.7‰~-37.6‰)可能来自于甲烷菌和其它自养微生物的混合输入。C_(30) 8,14-断藿烷在样品中普遍检出,而C24 17,21-断藿烷仅在剖面下部和中部个别样品中检出,该差异表明二者可能具有不同的来源或成因机制。结合单体烃碳同位素组成证据,C_(30) 8,14-断藿烷可能来自于含有藿烷类化合物的细菌;而C24 17,21-断藿烷的来源相对复杂,很可能与火山灰沉积和大量脊椎动物残余有关,或者来自某种富13C的特殊细菌。
[Abstract]:The sedimentary organic matter in the Lower Cretaceous Yixian Formation in western Liaoning has been studied systematically by using molecular organic geochemical research methods and experimental analysis techniques ( including GC , GC - MS and GC - IR - MS ) . C _ ( 30 ) - C _ ( 31 ) hopane , C _ ( 30 ) 8 , 14 - epimedan and C24 - 17 , 21 - epimedan . C _ ( 30 ) 8 , 14 - epimedan may be derived from a mixture of methane bacteria and other self - cultured microorganisms .
【学位授予单位】：中国科学院研究生院(广州地球化学研究所)
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：P597;P532

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