【摘要】：近十几年来,随着高灵敏度多接收电感耦合等离子体质谱(MC-ICP-MS)的广泛应用,稳定同位素分析方法取得重大突破,非传统稳定同位素地球化学的地质应用也因此得到快速发展。钡是碱土金属元素,在地幔部分熔融过程中高度不相容,因此地壳中的钡含量远远高于地幔。Ba还是流体活动性元素,在板块俯冲过程中,地壳物质中大量的Ba会随着流体释放加入到地幔楔中。因此,Ba元素可以用来示踪与俯冲有关的流体活动。此外,利用海洋沉积物中Ba的积累速率还可以制约古海洋输出生产力。实验研究和自然观测已经发现自然界高温和低温过程中都可以发生Ba同位素分馏,预示着Ba同位素作为新的工具示踪地球化学过程的重要前景。开展Ba同位素地球化学应用的基础是建立高精度的同位素分析方法和确定地球重要储库的Ba同位素组成。但是,已有研究在以下两方面存在不足:(1)缺乏统一的“δ-0”Ba同位素国际标样以及对多种标准物质Ba同位素组成的大量重复测量,这不利于各个实验室之间进行数据的对比和对数据质量的评价;(2)缺乏最基础的对地球重要储库的Ba同位素组成特征的制约。本论文中,我们先对Ba元素的基本地球化学特征和Ba同位素地球化学性质进行介绍,并总结了 Ba同位素地球化学的研究现状。之后,针对上述问题,详细说明了我们建立的高精度Ba同位素分析方法,以此为基础,我们对大陆上地壳和大洋玄武岩的Ba同位素组成进行了系统的研究。考虑到自然界样品特别是地质样品的复杂性,我们在前人基础上对化学流程进行改进,采用2mL的AG50W-X12树脂以期望获得更纯的钡溶液,并检测了不同岩性和不同上样量对淋滤曲线的影响。采用MC-ICP-MS进行Ba同位素测试,并通过“样品-标样间插法”校正仪器测量过程中的质量相关分馏。我们做了各种条件实验来检测可能影响Ba同位素测量精确度和准确度的各种因素,包括MC-ICP-MS测量过程中样品和间插标样之间的酸度不匹配和浓度不匹配,以及基质效应等。Ba同位素的结果相对于纯Ba标准物质SRM3104a报道,表示为δ137/134Ba (‰)= [137/134Basample / 137/134BaSRM3104a- 1] × 1000。添加了基质元素的SRM3104a的长期测量结果为0.005±0.047‰(2SD,n=36),与推荐值在误差范围内完全一致。利用建立的Ba同位素分析方法,我们对碳酸钡标样IAEA-CO-9、8个国际岩石标准物质和两个晚中生代玄武岩样品进行了 Ba同位素重复测量。其 δ137/134Ba 值分别为:IAEA-CO-9, 0.017±0.049‰(2SD,n=13); BCR-2, 0.050± 0.039‰(2SD, n= 13); BHVO-2,0.047 ±0.028‰(2SD,n=22); JB-2,0.085 ±0.035‰(2SD,n=19); W-2, 0.035±0.022‰(2SD,n=11); AGV-1,0.047±0.040‰(2SD,n=11); JA-2, 0.038±0.048‰(2SD,n=17); RGM-1, 0.142±0.030‰(2SD,n= 15); GSP-2,0.013 ± 0.046‰(2SD, n=]5)。两个玄武岩样品(MZ815 和 MZ834)的δ137/134Ba分别为-0.132 士 0.020%‰和0.001 ± 0.034‰。这些火成岩样品Ba同位素的变化达到了 0.274%‰,远大于本实验室δ137/134Ba测定结果的长期外部精度(0.05‰,2SD),表明Ba同位素具有示踪高温地质过程的应用前景。本工作确定的多种火成岩标样的Ba同位素推荐值对未来各个实验室之间进行数据对比具有重要参考意义。利用建立的高精度Ba同位素分析方法,我们对71个花岗岩、黄土、河流沉积物和冰碛岩样品进行Ba同位素测量,来研究大陆上地壳的平均Ba同位素组成特征。结果显示,佛冈复式岩体I型花岗岩的δ137/134Ba变化范围为-0.16‰～0.01‰,其变化可能由岩浆演化后期富Ba矿物的分离导致;大容山-十万大山S型花岗岩δ137/134Ba的变化范围为0.03‰～0.11%‰,可能反映了源区混合过程;南昆山A型花岗岩δ137/134Ba变化范围为-0.47‰～-0.33%‰,可能反映了岩浆演化后期富Ba矿物的分离或者源区同化了富集轻Ba同位素组成的地壳物质。黄土具有相对均一的Ba同位素组成,δ137/134Ba质量加权平均值为0.00 ± 0.03‰(2SD,n=18),可以用来制约大陆上地壳的平均Ba同位素组成。河流沉积物δ137/134Ba的加权平均值为-0.01±0.06‰(2SD, n = 3),与基于黄土和花岗岩计算所得的UCC平均Ba同位素组成一致。冰碛岩具有较大的Ba同位素组成变化范围(δ137/134Ba为-0.19‰～0.35‰),低Ba含量和高CIA样品具有高度变化的δ137/134Ba表明化学风化过程会导致Ba同位素分馏。整体上,大陆上地壳具有高度不均一的Ba同位素组成,本工作首次给出了大陆上地壳的平均δ137/134Ba=0.00±0.03‰(2SD/√n,n=71)。该平均值明显轻于海水组成(δ137/134Ba=0.2～1.0‰),为示踪地表圈层中Ba循环提供了重要参数。为了制约地幔的Ba同位素组成,本工作对地幔部分熔融的产物——大洋玄武岩开展了系统的Ba同位素研究。测定结果显示,26个来自不同大洋洋脊的MORB的δ137/134Ba变化范围为-0.05‰～ 0.08‰。根据La/Sm的变化,进一步划分为N-MORB (19个)和E-MORB (7个),其Ba同位素组成变化范围分别为-0.03‰～ 0.08‰和-0.05‰～0.08‰。5 个劳盆地 BABB 的 δ137/134Ba 的变化范围为0.01‰～0.06‰。60个夏威夷OIB的δ137/134Ba组成变化范围更大,为-0.08‰～0.15‰。由于Ba在地幔熔融过程中极度不相容,在熔融比例1%时,即有超过99.9%的Ba进入熔体中,因此部分熔融过程中不会产生Ba同位素分馏。同时,这些大洋玄武岩的δ137/134Ba与岩浆演化的指标,例如MgO含量、CaO/Al2O3等并无任何相关性,表明分离结晶过程也不导致Ba同位素分馏。因此,本工作中大洋玄武岩的Ba同位素组成反映了其源区的特征。δ137/134Ba随着Ba/Th以及87Sr/86Sr的变化趋势表明,随着具有不同Ba同位素组成特征的地壳物质(俯冲的蚀变洋壳和沉积物等)的加入,地幔的Ba同位素可能极大的受到“再循环”地壳物质组分的影响。我们根据未受到改造的N-MORB获得上地幔平均δ137/134Ba为0.04±0.03‰(2SD),与上地壳组成在误差范围内一致。
[Abstract]:......
【学位授予单位】：中国科学技术大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2017
【分类号】：P597
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本文编号：
2433860
