氮氧硅石的高温高压稳定性研究

发布时间：2020-09-16 16:40

　　作为重要的挥发性元素,氮不仅是大气的主要成分,而且是组成生命形式的必需元素。将地球的挥发份组成与球粒陨石对比发现,硅酸盐地球中的氮相对于其他挥发性元素表现出数量级的贫化。这一现象暗示着地幔深部可能存在着潜在的氮的储库,但其总量与具体存在形式还存在着很大争议。氮氧硅石(Sinoite,Si_2N_2O)是顽火辉石球粒陨石中常见的含氮矿物,而地球的初始物质中可能含有大量的顽火辉石球粒陨石组分,因此,氮氧硅石在高温高压条件下的稳定性和相行为直接影响了地球历史过程中氮的演化,对制约深部氮的储库和全球氮循环行为具有重要意义。本研究中,我们利用活塞圆筒压机合成了高质量的氮氧硅石初始样品,结合金刚石压腔原位拉曼光谱测试技术和密度泛函第一性原理计算对高压条件(61 GPa)下的氮氧硅石的拉曼光谱进行了系统研究;并进一步利用激光加热实验技术对氮氧硅石在地幔条件下的的高温高压稳定性进行了深入探究。实验结果显示,常温下的氮氧硅石晶胞具有较强的可压缩性,随着压力的增加,其拉曼谱峰强度随键长键角的变化发生规律性的变化。在较高的压力条件下(35.5 GPa),氮氧硅石的拉曼峰强度随压力增大逐渐降低,表现出典型的压致无定形化的特征,直至压力高达~55.8 GPa时,拉曼峰完全消失,氮氧硅石已转变成完全的无定形态。另一方面,一系列激光加热实验数据证实氮氧硅石具有宽广的稳定温压范围,其最高稳定温压超过25 GPa,3000 K。实验结果证实了氮氧硅石或其无定形态能够稳定存在于上地幔甚至下地幔的温度压力条件下。氮氧硅石可能是地球深部氮的重要储存形式,从而为解释深部氮相对于其它挥发性元素的亏损现象提供新的思路。
【学位单位】：中国地质大学(北京)
【学位级别】：硕士
【学位年份】：2018
【中图分类】：P579
【部分图文】：

挥发性元素,球粒陨石,地球,地幔

地幔中的 N 表现出数量级的贫化，如图1-1 所示，这一问题被称之为地幔“N 缺失”(Marty, 2012; Zedgenizov and Litasov, 2017)；特别地，已知硅酸盐地球中的碳氮比几乎高于所有球粒陨石中的测量值，特别是顽火辉石

顽火辉石球粒陨石,背散射,图像

5×10K., 2016)，在材料领域有着重要的实际应用价值(Studenikin and Grachev, 2012）。不少材料学家致力于氮氧硅石的合成工艺研究与性能优化研究(Tong 俊宝等, 2001)。多项研究表明，氮氧硅石的合成温度通常高于 1700 ℃(Lino et al., 2013; Wu and Li, 2012)。发现，不论是在陨石研究还是材料科学研究，都指示氮氧硅石具有良好的虑到其宿主——顽火辉石球粒陨石的同位素组成与地球具有高度的相似期地球重要的组成物质(Dauphas, 2017; Javoy et al., 2010)，同时考虑到氮氧性(Ding et al., 2012)，可以预期，如果该矿物中的 N 能够在早期地球的高温存并进入地球内部，同时在高温高压条件下保持类似的高温稳定性，那么有可能能够存留于地球深部，并成为重要的 N 储库。因此，氮氧硅石的稳地球早期的演化过程具有重要意义。

活塞,圆筒,结构示意图

筒压机圆筒压机工作原理产生静高压的原理如图 2-1 所示，该装置通过向上运动的活塞质，从而使腔体内产生高压，样品组装整体受压，组装中心态。活塞上的压强源于液压系统，通过传压介质传递给样品体内部材料的抗张强度的影响，样品所受压力可以根据油压部通常以碳化钨为原材料制作而成，能够承受较大的压力，。一般情况下，活塞圆筒的工作压力可高达 5 GPa（谢鸿森等热方式一般为电阻加热，在样品组装的外圈配备一个金属或通过活塞供电产生热，由热电偶完成温度测量，经常使用的热

【参考文献】