天然含铁锰矿/水界面砷的氧化和吸附动力学研究
发布时间：2021-04-14 14:20
砷是一种有毒重金属,通过食物链在生物体内富集,对人体及其他生物造成严重危害。在水和土壤环境中,As（Ⅲ）比As（V）移动性更强,且不易被吸附除去,对于人体而言,亚砷酸盐的毒性比砷酸盐大,因此,As（Ⅲ）的氧化不仅影响砷的生物有效性和毒性,而且还会影响到砷在水体和土壤中的形态、迁移和转化,以及环境砷的修复效果。天然含铁锰矿具有电荷零点低、反应活性强、孔隙率高等特点,是As（Ⅲ）的天然氧化剂,在我国矿藏丰富,是一种有开发利用前景的砷污染修复环境材料。本课题采用实验室批量法研究天然铁锰矿氧化和吸附As（Ⅲ）的动力学特点,探讨不同因素对天然铁锰矿氧化As（Ⅲ）的影响,揭示含铁锰矿/水界面氧化和吸附As（Ⅲ）的原位动力学过程及其作用机制。主要结论如下:（1）对3种天然锰矿和2种合成锰矿理化性质的研究表明,3种天然含铁锰矿（编号1-3）的Mn/Fe比（31.94、4.88、2.2）和电荷零点（3.5-6.4）差别较大,而其锰氧化度（3.4-3.8）和pH（6.8-7.0）相差不大;人工合成酸性水钠锰矿（编号4）的MnO2含量和锰氧化度大于钙锰矿（编号5）,而电荷零点和pH值趋势相反。2种人工合成锰...
【文章来源】：华中农业大学湖北省 211工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：116 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
中国饮用水受砷影响的地区分布图
图 2-5 不同 pH 条件下 As（III）和 As（V）的形态分布Fig.2-5 (a) Arsenite and (b) arsenate speciation as a function of pH如图 2-5 是根据砷酸和亚砷酸的解离常数计算出常温（25 °C）下不同砷酸的分布系数（Smedley and Kinniburgh 2002）。在水溶液中，亚砷酸（H3AspKa1为 9.22，砷酸（H3AsO4）的 pKa1、pKa2和 pKa3分别为 2.20、6.97 和 1III)与 As(V)的主要形态为 H3AsO3以及 H2AsO4-和 HAsO42-（祖艳群等 200III)和 As(V)在地表水和地下水中的较宽的 pH 范围内都处于可溶性的状态，件下 As(III)主要以分子态 H3AsO3的形态存在，而 As(V)主要是以带负电sO4-和 HAsO42-形态存在，故以分子形式 H3AsO3存在 As(III)的不易被带电剂吸附去除且移动性强（许嘉琳和杨居荣 1995)。4.6 铁锰矿基本物理性质测定
注：4#-酸性水钠锰矿，5#-钙锰矿图 3-1 人工合成酸性水钠锰矿和钙锰矿的 XRD 图谱Fig.3-1 The XRD spectra of synthetical H-birnessite and todorokite对两种人工合成锰矿进行 XRD 表征分析，结果如图 3-1。从图中可见，4 号酸性水钠锰矿的 X-射线衍射图谱中出现了 0.725 nm、0.364 nm、0.245 nm、0.142 nm衍射峰，这与酸性水钠锰矿的标准特征衍射峰一致，无其他衍射峰出现，表明人工合成的酸性水钠锰矿均为单相矿物。在 5 号钙锰矿的 X-射线衍射图谱中出现了 0.953nm、0.476 nm、0.318 nm、0.243 nm、0.224 nm、0.194 nm、0.172 nm 衍射峰，其中0.476 nm 峰为最强衍射峰，这与钙锰矿的标准特征衍射峰数据一致，无其他衍射峰出现，表明人工合成的钙锰矿均为单相矿物。
【参考文献】：
期刊论文
[1]X射线荧光光谱-X射线衍射-红外光谱联用技术鉴别锰矿与锰冶炼渣[J]. 武素茹,宋义,谷松海,郭芬,孙鑫. 岩矿测试. 2015(06)
[2]改性花生壳对Cd（Ⅱ）和Pb（Ⅱ）的吸附机理[J]. 雷娟,易筱筠,杨琛,卢桂宁,党志. 环境工程学报. 2014(05)
[3]不同氧化度六方水钠锰矿的结构研究[J]. 殷辉,冯雄汉,赵巍,胡天斗,谭文峰,刘凡. 土壤学报. 2013(01)
[4]掺钴水钠锰矿对铅的吸附及对砷的氧化[J]. 殷辉,冯雄汉,邱国红,谭文峰,刘凡. 环境科学. 2011(07)
[5]土壤重金属复合污染及其化学钝化修复技术研究进展[J]. 曹心德,魏晓欣,代革联,杨永亮. 环境工程学报. 2011(07)
[6]膜技术在饮用水除砷中的应用研究进展[J]. 王晓伟,席北斗,霍守亮,杨天学,夏训峰,刘鸿亮. 水处理技术. 2011(06)
[7]单段式和两段式纳滤与反渗透膜除砷对比研究[J]. 王晓伟,刘文君,李德生,常芳芳. 给水排水. 2010(07)
[8]氧化锰、氧化铁、氧化铝对砷（Ⅲ）的吸附行为研究[J]. 白德奎,朱霞萍,王艳艳,曾美兰. 岩矿测试. 2010(01)
[9]砷对植物生长的影响及植物耐砷机理研究进展[J]. 蒋汉明,邓天龙,赖冬梅,郭亚飞. 广东微量元素科学. 2009(11)
[10]钙锰矿的研究进展[J]. 崔浩杰,冯雄汉,刘凡,谭文峰,邱国红,陈秀华. 地球科学进展. 2009(10)
博士论文
[1]铁锰氧化物对砷的吸附和氧化特性研究[D]. 王楠.沈阳农业大学 2012
[2]改性麦糟吸附剂处理重金属废水的研究[D]. 李青竹.中南大学 2011
[3]几种常见氧化锰矿物的合成、转化及表面化学性质[D]. 冯雄汉.华中农业大学 2004
硕士论文
[1]不同氧化度的酸性水钠锰矿氧化Cr（Ⅲ）的动力学特性[D]. 张芬.华中农业大学 2010
本文编号：3137472
【文章来源】：华中农业大学湖北省 211工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：116 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
中国饮用水受砷影响的地区分布图
图 2-5 不同 pH 条件下 As（III）和 As（V）的形态分布Fig.2-5 (a) Arsenite and (b) arsenate speciation as a function of pH如图 2-5 是根据砷酸和亚砷酸的解离常数计算出常温（25 °C）下不同砷酸的分布系数（Smedley and Kinniburgh 2002）。在水溶液中，亚砷酸（H3AspKa1为 9.22，砷酸（H3AsO4）的 pKa1、pKa2和 pKa3分别为 2.20、6.97 和 1III)与 As(V)的主要形态为 H3AsO3以及 H2AsO4-和 HAsO42-（祖艳群等 200III)和 As(V)在地表水和地下水中的较宽的 pH 范围内都处于可溶性的状态，件下 As(III)主要以分子态 H3AsO3的形态存在，而 As(V)主要是以带负电sO4-和 HAsO42-形态存在，故以分子形式 H3AsO3存在 As(III)的不易被带电剂吸附去除且移动性强（许嘉琳和杨居荣 1995)。4.6 铁锰矿基本物理性质测定
注：4#-酸性水钠锰矿，5#-钙锰矿图 3-1 人工合成酸性水钠锰矿和钙锰矿的 XRD 图谱Fig.3-1 The XRD spectra of synthetical H-birnessite and todorokite对两种人工合成锰矿进行 XRD 表征分析，结果如图 3-1。从图中可见，4 号酸性水钠锰矿的 X-射线衍射图谱中出现了 0.725 nm、0.364 nm、0.245 nm、0.142 nm衍射峰，这与酸性水钠锰矿的标准特征衍射峰一致，无其他衍射峰出现，表明人工合成的酸性水钠锰矿均为单相矿物。在 5 号钙锰矿的 X-射线衍射图谱中出现了 0.953nm、0.476 nm、0.318 nm、0.243 nm、0.224 nm、0.194 nm、0.172 nm 衍射峰，其中0.476 nm 峰为最强衍射峰，这与钙锰矿的标准特征衍射峰数据一致，无其他衍射峰出现，表明人工合成的钙锰矿均为单相矿物。
【参考文献】：
期刊论文
[1]X射线荧光光谱-X射线衍射-红外光谱联用技术鉴别锰矿与锰冶炼渣[J]. 武素茹,宋义,谷松海,郭芬,孙鑫. 岩矿测试. 2015(06)
[2]改性花生壳对Cd（Ⅱ）和Pb（Ⅱ）的吸附机理[J]. 雷娟,易筱筠,杨琛,卢桂宁,党志. 环境工程学报. 2014(05)
[3]不同氧化度六方水钠锰矿的结构研究[J]. 殷辉,冯雄汉,赵巍,胡天斗,谭文峰,刘凡. 土壤学报. 2013(01)
[4]掺钴水钠锰矿对铅的吸附及对砷的氧化[J]. 殷辉,冯雄汉,邱国红,谭文峰,刘凡. 环境科学. 2011(07)
[5]土壤重金属复合污染及其化学钝化修复技术研究进展[J]. 曹心德,魏晓欣,代革联,杨永亮. 环境工程学报. 2011(07)
[6]膜技术在饮用水除砷中的应用研究进展[J]. 王晓伟,席北斗,霍守亮,杨天学,夏训峰,刘鸿亮. 水处理技术. 2011(06)
[7]单段式和两段式纳滤与反渗透膜除砷对比研究[J]. 王晓伟,刘文君,李德生,常芳芳. 给水排水. 2010(07)
[8]氧化锰、氧化铁、氧化铝对砷（Ⅲ）的吸附行为研究[J]. 白德奎,朱霞萍,王艳艳,曾美兰. 岩矿测试. 2010(01)
[9]砷对植物生长的影响及植物耐砷机理研究进展[J]. 蒋汉明,邓天龙,赖冬梅,郭亚飞. 广东微量元素科学. 2009(11)
[10]钙锰矿的研究进展[J]. 崔浩杰,冯雄汉,刘凡,谭文峰,邱国红,陈秀华. 地球科学进展. 2009(10)
博士论文
[1]铁锰氧化物对砷的吸附和氧化特性研究[D]. 王楠.沈阳农业大学 2012
[2]改性麦糟吸附剂处理重金属废水的研究[D]. 李青竹.中南大学 2011
[3]几种常见氧化锰矿物的合成、转化及表面化学性质[D]. 冯雄汉.华中农业大学 2004
硕士论文
[1]不同氧化度的酸性水钠锰矿氧化Cr（Ⅲ）的动力学特性[D]. 张芬.华中农业大学 2010
本文编号：3137472
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