烃源岩系辐射生氢模拟实验及其油气地质意义
发布时间：2021-11-19 18:16
油、气、煤、铀多种能源同盆共存具世界普遍性。中-东亚能源成矿域即为典型的多种能源成矿带。中国北部位于该成矿带的中东部,其间中、新生代沉积盆地周缘蚀源区发育富铀酸性岩浆岩。在较长地质时间内,蚀源区向盆地内部输送了充足的铀物质,不仅形成了中国北部典型的砂岩型铀矿床、煤岩型及泥岩型铀矿床,还形成了富铀烃源岩（例如:鄂尔多斯盆地长7段烃源岩、吐哈盆地侏罗系烃源岩等）。铀作为一种具有强氧化催化作用及放射作用的元素,前人就铀的氧化催化效应对烃源岩生烃作用的影响做了较多研究,但就铀的放射性对烃源岩及其生烃作用的影响研究较为薄弱。富有机质且富放射性元素的烃源层系,不可避免地会发生放射性对有机质及其共存流体的物理化学作用,结果会极大地影响有机质的成烃演化。为了聚焦铀的放射作用对烃源岩的影响以及在烃源岩生烃过程中带来的外源氢情况,本实验选用了钴源(60Co)作为γ射线的辐射源对样品进行辐射实验（γ射线辐射强度与铀含量具有相关性）。所选样品均为烃源岩系中代表性含氢物质。考虑到烃源岩中主要含氢物质类型及可能对辐射产氢量的影响因素,分别选取蒸馏水、石膏、不同浓度及类型的盐溶液、正癸烷、沥青...
【文章来源】：西北大学陕西省 211工程院校
【文章页数】：125 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
H2O2浓度随着不同类型辐射总剂量的变化（据PastinaandLaVerne,2001修改），其中γ射线辐射对应水溶液为50μMH2O2溶液
Le et al.（2005）用高剂量率的 10 MeV 电子束辐射具有纳米孔不含水及含水的玻璃，通过对辐射产氢量测定发现，随着孔隙度的减小、比表面积的增大，产氢量增加。为了更详细的研究加入固体物质的孔隙度及比表面积对辐射水的产氢量的影响，Chupin et al（.2017选择了不同成分的地质聚合物，根据 1Al2O3: 3.6 SiO2: 1 M2O: 11.5 H2O（M 代表了 Na, K, Cs或三种物质的等摩尔混合），分别制成了 Na, K, Cs, Na-K, Na-Cs, K-Cs, Na-K-Cs 等聚合物（不同成分聚合物的孔隙度及比表面积各不相同）。图 1-3a 和 b 分别为各含水聚合物辐射生氢率随比表面积及孔隙度的变化图。从图中可以看出，随着比表面积的增大，辐射生氢率线性增加，比表面积的增加对生氢率的影响可以解释为固体物质的加入带来的能量传递效应。也就是说，更大的比表面积使得有更多的能量从固体物质表面传递到水中，促进更多氢气的生成（Frances et al., 2015）。而随着孔隙的增加，各聚合物的辐射生氢率逐渐减小，一方面是因为地质聚合物的孔隙度的增加对应了比表面的减小，使得生氢率也减少；另一方面是因为当地质聚合物孔隙度减小的时候，辐射水产生的 H·及水合离子会因为小孔隙的限制效应（confinement effect）而就近发生聚合反应促进氢气的生成（Le et al., 2005）。
水合电子中和物的浓度的乘积（Wasselin-Trupin et al., 2002）（图1-4）。以NO3-和 NO2-为例，其与水合电子的反应见式（1.12和1.13（）Elliot et al., 1990; Ershovet al., 2012），因此，水合电子中和物的增加会导致水合电子逐渐减少，进一步使得生氢率降低，见式（1.6 和 1.7）。然而在前面我们提到的 Schwarz（1954）的实验中，NO2-的加入并没有减少辐射生氢率，也可能是因为其中 K+对产氢量具有一定的促进作用，而使得总体水的辐射生氢率没有发生变化。根据前人实验发现，一些水合电子中和剂，例如：SeO42-, MoO42-,NO3-, NO2-, H2O2, Cr2O7, Cu2+和 Cd2+等都会降低生氢率（Pasitna et al., 1999; Wasselin-Trupinet al., 2002），而另外一些物质如 I-, Br-, AsO2-的加入对生氢率可能有抑制作用，而 K+加入对生氢率可能有促进作用。除此之外
【参考文献】：
期刊论文
[1]鄂尔多斯东北部致密砂岩气藏地层水成因及分布规律[J]. 陈朝兵,杨友运,邵金辉,朱玉双,陈新晶,石磊,孟迪. 石油与天然气地质. 2019(02)
[2]陆相页岩气储层孔隙发育特征及其主控因素分析:以鄂尔多斯盆地长7段为例[J]. 冯小龙,敖卫华,唐玄. 吉林大学学报(地球科学版). 2018(03)
[3]When water meets iron at Earth’s core-mantle boundary[J]. Ho-Kwang Mao,Qingyang Hu,Liuxiang Yang,Jin Liu,Duck Young Kim,Yue Meng,Li Zhang,Vitali B.Prakapenka,Wenge Yang,Wendy L.Mao. National Science Review. 2017(06)
[4]能源盆地沉积学及其前沿科学问题[J]. 刘池洋,赵红格,赵俊峰,吴柏林,黄雷,王建强,张东东,张少华. 沉积学报. 2017(05)
[5]鄂尔多斯盆地长7段泥页岩系孔隙特征及其演化规律[J]. 李向军,罗静兰,罗晓容,王香增,姜呈馥,雷裕红,高潮,尹景涛. 地质科技情报. 2017(04)
[6]中国陆壳演化、多块体拼合造山与特色成矿的关系[J]. 秦克章,翟明国,李光明,赵俊兴,曾庆栋,高俊,肖文交,李继亮,孙枢. 岩石学报. 2017(02)
[7]早古生代古亚洲洋俯冲记录:来自东天山卡拉塔格高镁安山岩的年代学、地球化学证据[J]. 李玮,陈隽璐,董云鹏,徐学义,李智佩,柳小明,何登峰. 岩石学报. 2016(02)
[8]新疆伊犁盆地洪海沟地区煤岩型铀成矿分析[J]. 王毛毛,李华,邱余波. 中国煤炭地质. 2015(12)
[9]内蒙古银额盆地尚丹凹陷中生代构造活动的磷灰石裂变径迹约束[J]. 韩伟,卢进才,魏建设,张云鹏,李玉宏,李岩. 地质学报. 2015(12)
[10]湖相泥岩型铀矿有利成矿条件分析[J]. 宋霁,焦养泉,吴立群,汪小妹. 地质科技情报. 2015(05)
博士论文
[1]火山物质特征化合物对烃源岩生烃演化的影响[D]. 赵岩.西北大学 2018
[2]铀在封闭体系中对烃源岩生烃作用的影响[D]. 邓煜.西北大学 2017
[3]鄂尔多斯盆地延长期富烃凹陷特征及其形成的动力学环境[D]. 邱欣卫.西北大学 2011
[4]铀对烃源岩生烃演化的影响[D]. 毛光周.西北大学 2009
[5]咸化环境盐类物质与有机质相互作用研究[D]. 王娟.中国石油大学 2009
[6]中国西北地区中新生代盆地砂岩型铀矿地质与成矿作用[D]. 吴柏林.西北大学 2005
硕士论文
[1]北山造山带早中生代花岗岩的确定、成因和构造意义及其邻区早中生代花岗岩时空分布探讨[D]. 李舢.中国地质科学院 2009
本文编号：3505593
【文章来源】：西北大学陕西省 211工程院校
【文章页数】：125 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
H2O2浓度随着不同类型辐射总剂量的变化（据PastinaandLaVerne,2001修改），其中γ射线辐射对应水溶液为50μMH2O2溶液
Le et al.（2005）用高剂量率的 10 MeV 电子束辐射具有纳米孔不含水及含水的玻璃，通过对辐射产氢量测定发现，随着孔隙度的减小、比表面积的增大，产氢量增加。为了更详细的研究加入固体物质的孔隙度及比表面积对辐射水的产氢量的影响，Chupin et al（.2017选择了不同成分的地质聚合物，根据 1Al2O3: 3.6 SiO2: 1 M2O: 11.5 H2O（M 代表了 Na, K, Cs或三种物质的等摩尔混合），分别制成了 Na, K, Cs, Na-K, Na-Cs, K-Cs, Na-K-Cs 等聚合物（不同成分聚合物的孔隙度及比表面积各不相同）。图 1-3a 和 b 分别为各含水聚合物辐射生氢率随比表面积及孔隙度的变化图。从图中可以看出，随着比表面积的增大，辐射生氢率线性增加，比表面积的增加对生氢率的影响可以解释为固体物质的加入带来的能量传递效应。也就是说，更大的比表面积使得有更多的能量从固体物质表面传递到水中，促进更多氢气的生成（Frances et al., 2015）。而随着孔隙的增加，各聚合物的辐射生氢率逐渐减小，一方面是因为地质聚合物的孔隙度的增加对应了比表面的减小，使得生氢率也减少；另一方面是因为当地质聚合物孔隙度减小的时候，辐射水产生的 H·及水合离子会因为小孔隙的限制效应（confinement effect）而就近发生聚合反应促进氢气的生成（Le et al., 2005）。
水合电子中和物的浓度的乘积（Wasselin-Trupin et al., 2002）（图1-4）。以NO3-和 NO2-为例，其与水合电子的反应见式（1.12和1.13（）Elliot et al., 1990; Ershovet al., 2012），因此，水合电子中和物的增加会导致水合电子逐渐减少，进一步使得生氢率降低，见式（1.6 和 1.7）。然而在前面我们提到的 Schwarz（1954）的实验中，NO2-的加入并没有减少辐射生氢率，也可能是因为其中 K+对产氢量具有一定的促进作用，而使得总体水的辐射生氢率没有发生变化。根据前人实验发现，一些水合电子中和剂，例如：SeO42-, MoO42-,NO3-, NO2-, H2O2, Cr2O7, Cu2+和 Cd2+等都会降低生氢率（Pasitna et al., 1999; Wasselin-Trupinet al., 2002），而另外一些物质如 I-, Br-, AsO2-的加入对生氢率可能有抑制作用，而 K+加入对生氢率可能有促进作用。除此之外
【参考文献】：
期刊论文
[1]鄂尔多斯东北部致密砂岩气藏地层水成因及分布规律[J]. 陈朝兵,杨友运,邵金辉,朱玉双,陈新晶,石磊,孟迪. 石油与天然气地质. 2019(02)
[2]陆相页岩气储层孔隙发育特征及其主控因素分析:以鄂尔多斯盆地长7段为例[J]. 冯小龙,敖卫华,唐玄. 吉林大学学报(地球科学版). 2018(03)
[3]When water meets iron at Earth’s core-mantle boundary[J]. Ho-Kwang Mao,Qingyang Hu,Liuxiang Yang,Jin Liu,Duck Young Kim,Yue Meng,Li Zhang,Vitali B.Prakapenka,Wenge Yang,Wendy L.Mao. National Science Review. 2017(06)
[4]能源盆地沉积学及其前沿科学问题[J]. 刘池洋,赵红格,赵俊峰,吴柏林,黄雷,王建强,张东东,张少华. 沉积学报. 2017(05)
[5]鄂尔多斯盆地长7段泥页岩系孔隙特征及其演化规律[J]. 李向军,罗静兰,罗晓容,王香增,姜呈馥,雷裕红,高潮,尹景涛. 地质科技情报. 2017(04)
[6]中国陆壳演化、多块体拼合造山与特色成矿的关系[J]. 秦克章,翟明国,李光明,赵俊兴,曾庆栋,高俊,肖文交,李继亮,孙枢. 岩石学报. 2017(02)
[7]早古生代古亚洲洋俯冲记录:来自东天山卡拉塔格高镁安山岩的年代学、地球化学证据[J]. 李玮,陈隽璐,董云鹏,徐学义,李智佩,柳小明,何登峰. 岩石学报. 2016(02)
[8]新疆伊犁盆地洪海沟地区煤岩型铀成矿分析[J]. 王毛毛,李华,邱余波. 中国煤炭地质. 2015(12)
[9]内蒙古银额盆地尚丹凹陷中生代构造活动的磷灰石裂变径迹约束[J]. 韩伟,卢进才,魏建设,张云鹏,李玉宏,李岩. 地质学报. 2015(12)
[10]湖相泥岩型铀矿有利成矿条件分析[J]. 宋霁,焦养泉,吴立群,汪小妹. 地质科技情报. 2015(05)
博士论文
[1]火山物质特征化合物对烃源岩生烃演化的影响[D]. 赵岩.西北大学 2018
[2]铀在封闭体系中对烃源岩生烃作用的影响[D]. 邓煜.西北大学 2017
[3]鄂尔多斯盆地延长期富烃凹陷特征及其形成的动力学环境[D]. 邱欣卫.西北大学 2011
[4]铀对烃源岩生烃演化的影响[D]. 毛光周.西北大学 2009
[5]咸化环境盐类物质与有机质相互作用研究[D]. 王娟.中国石油大学 2009
[6]中国西北地区中新生代盆地砂岩型铀矿地质与成矿作用[D]. 吴柏林.西北大学 2005
硕士论文
[1]北山造山带早中生代花岗岩的确定、成因和构造意义及其邻区早中生代花岗岩时空分布探讨[D]. 李舢.中国地质科学院 2009
本文编号：3505593
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