改性海泡石对Cd污染修复效应及机理研究
发布时间：2022-02-16 05:34
近年来,随着城镇化工业化的快速发展,重金属Cd污染事件频发,Cd污染修复迫在眉睫,钝化修复法因其经济、简便、效果好而被广泛应用。海泡石是一种多孔硅酸镁粘土矿物,其价格低、来源广,但由于腔孔阻塞、比表面积受限等限制了其在重金属修复中的应用,因此加强对改性海泡石的研究十分必要。本研究旨在探究不同改性海泡石对Cd的吸附性能、修复效应及钝化作用机理,以期为Cd污染土壤修复提供理论依据。主要内容如下:（1）以海泡石（Sep）为原料,酸碱复合改性处理获得ABsep,借助BET、SEM-EDS、TEM、FTIR和XRD等技术分析了改性前后材料的结构特征,研究了时间、ABsep/Cd2+质量比、温度、吸附剂用量、pH及共存离子等因素对ABsep吸附Cd2+的影响。结果发现,ABsep孔隙发达,比表面积、平均孔径和孔容分别较改性前增加66.1%、15.7%和34.8%,可交换性离子含量增加,主要成分为SiO2和Mg（OH）2。改性前后海泡石对Cd2+吸附过程符合准二级动力学和Langmuir模型...
【文章来源】：中国农业科学院北京市
【文章页数】：83 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
不同处理土壤中pH,EC,DTPA-Cd,TCLP-Cd及Cd形态的相关关系
懦猓?帜茏柚沽Ｗ蛹涞耐啪郏?蛊浣峁贡涞乃缮?喻亚琴，2009;张丽蓉，2013)，SEM图表明SDBS对海泡石起到了修饰作用。TEM显示未改性的海泡石矿物呈现纤维束状结构、针状和鳞片状结构等，且相互叠加、聚结，结构紧密，经十二烷基苯磺酸钠改性后纤维状结构破碎，不规则性增加，团聚体明显减少，分散较均匀。吸附后(图4-4b)，Cd均匀地出现在SDBS/ABsep表面，EDS图谱也显示了较高的Cd含量，都表明Cd离子被成功吸附。EDS分析证实O、Si和Mg是Sep的主要元素，而SDBS/ABsep出现较高的Na含量，这也间接证实了磺酸盐分子的表面负载。图4-4SDBS/ABsep吸附前(a)后(b)SEM-EDS图像及TEM图像Fig.4-4SEM-EDSofSDBS/ABsep(a),SDBS/ABsep-Cd(b),andTEMimages如图4-5所示，在Sep的红外光谱中，高频区3633cm-1附近的峰带被指定为O-H的拉伸和弯曲振动以及SDBS/ABsep表面吸附的水分子引起的(ERENetal.,2010)92，此外，3429cm-1处的拉伸可能归因于Sep中的结构结合水，这表明了海泡石纤维被沸石水和一层表面吸附水覆盖(庞湘，2014)42，3565cm-1处的峰对应与Mg2+连接的-OH(属于Mg3OH)的拉伸(谢厦等，2019)296。低频区波数为1110~900cm-1范围内的震动带主要是硅酸盐的特征吸收峰，其中1020cm-1处为Si-O-Si的反对称振动带，479cm-1和787cm-1附近的振动带是海泡石的Si-O的弯曲振动和Mg-O八面体的伸缩振动(陈冰雁，2013)，691cm-1和651cm-1处的吸收峰对应与Mg-OH键的吸收振动(ZHANGetal.,2018)。与Sep比较，SDBS/ABsep在3400~3600cm-1附近有较强较宽的吸收峰，属于羟基伸缩振动峰，吸收峰强度增加可能是SDBS改性过程中还引入了-OH基团(CHAIetal.,2010)。此外，SDBS/ABsep的FTIR光谱中691cm-1处的羟基峰带消失，479cm-1处的Si-O拉伸振动变为455cm
中国农业科学院硕士学位论文第四章SDBS/ABsep对镉污染修复效应及机理研究54图4-10不同处理土壤中各影响因素间的相关关系Fig.4-10CorrelationrelationshipofsoilpH,EC,DTPA-Cd,TCLP-CdandsoilCdmorphology注：右上部三角形中圆圈的面积和颜色深度表示变量之间的相关性，其中蓝色为正相关，红色为负相关，圆的面积越大、颜色越深，相关性越强；否则，相关性越弱Note:Theareaandcolordepthofthecircleintheupperrighttriangleindicatethecorrelationbetweenvariables,ofwhichblueispositivecorrelationandredisnegativecorrelation.Thelargertheareaandthedeeperthecolorofthecircle,thestrongerthecorrelationis.Otherwise,theweakerthecorrelationis4.3小结(1)SDBS/ABsep吸附Cd2+符合准二级动力学方程，吸附等温结果符合Langmiur和Redlich-Paterson等温模型，283K时Langmuir模型拟合的Cd2+的最大吸附量239.6mg·g-1，远高于Sep，同时吸附为无序度增加的自发吸热过程，吸附反应中物理和化学吸附共存。(2)有机改性后比表面积增大，表面团聚体减少，孔隙度增加，十二烷基苯磺酸钠表面修饰后没有改变原来的晶体结构，主要组成依然为SiO2及Mg(OH)2，十二烷基苯磺酸钠覆盖于ABsep表面。(3)添加SDBS/ABsep后最低DTPA-Cd浓度为0.62mg·kg-1，最高钝化率为47.33%，远大于Sep。与Sep相比，SDBS/ABsep钝化处理更有利于土壤Cd由酸溶态和可还原态等生物可利用态向氧化态和残渣态等生物活性弱的形态转化，从而降低重金属Cd的生物可用性和生态毒性；(4)土壤酸提取态Cd含量、可还原态Cd含量与残渣态Cd含量呈显著负相关，表明Cd的酸提取态和可还原态主要是向残渣态转化。SDBS/ABsep对土壤中Cd的钝化效果优于天然海泡石。SDBS/ABsep钝化培养后Cd稳定?
本文编号：3627580
【文章来源】：中国农业科学院北京市
【文章页数】：83 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
不同处理土壤中pH,EC,DTPA-Cd,TCLP-Cd及Cd形态的相关关系
懦猓?帜茏柚沽Ｗ蛹涞耐啪郏?蛊浣峁贡涞乃缮?喻亚琴，2009;张丽蓉，2013)，SEM图表明SDBS对海泡石起到了修饰作用。TEM显示未改性的海泡石矿物呈现纤维束状结构、针状和鳞片状结构等，且相互叠加、聚结，结构紧密，经十二烷基苯磺酸钠改性后纤维状结构破碎，不规则性增加，团聚体明显减少，分散较均匀。吸附后(图4-4b)，Cd均匀地出现在SDBS/ABsep表面，EDS图谱也显示了较高的Cd含量，都表明Cd离子被成功吸附。EDS分析证实O、Si和Mg是Sep的主要元素，而SDBS/ABsep出现较高的Na含量，这也间接证实了磺酸盐分子的表面负载。图4-4SDBS/ABsep吸附前(a)后(b)SEM-EDS图像及TEM图像Fig.4-4SEM-EDSofSDBS/ABsep(a),SDBS/ABsep-Cd(b),andTEMimages如图4-5所示，在Sep的红外光谱中，高频区3633cm-1附近的峰带被指定为O-H的拉伸和弯曲振动以及SDBS/ABsep表面吸附的水分子引起的(ERENetal.,2010)92，此外，3429cm-1处的拉伸可能归因于Sep中的结构结合水，这表明了海泡石纤维被沸石水和一层表面吸附水覆盖(庞湘，2014)42，3565cm-1处的峰对应与Mg2+连接的-OH(属于Mg3OH)的拉伸(谢厦等，2019)296。低频区波数为1110~900cm-1范围内的震动带主要是硅酸盐的特征吸收峰，其中1020cm-1处为Si-O-Si的反对称振动带，479cm-1和787cm-1附近的振动带是海泡石的Si-O的弯曲振动和Mg-O八面体的伸缩振动(陈冰雁，2013)，691cm-1和651cm-1处的吸收峰对应与Mg-OH键的吸收振动(ZHANGetal.,2018)。与Sep比较，SDBS/ABsep在3400~3600cm-1附近有较强较宽的吸收峰，属于羟基伸缩振动峰，吸收峰强度增加可能是SDBS改性过程中还引入了-OH基团(CHAIetal.,2010)。此外，SDBS/ABsep的FTIR光谱中691cm-1处的羟基峰带消失，479cm-1处的Si-O拉伸振动变为455cm
中国农业科学院硕士学位论文第四章SDBS/ABsep对镉污染修复效应及机理研究54图4-10不同处理土壤中各影响因素间的相关关系Fig.4-10CorrelationrelationshipofsoilpH,EC,DTPA-Cd,TCLP-CdandsoilCdmorphology注：右上部三角形中圆圈的面积和颜色深度表示变量之间的相关性，其中蓝色为正相关，红色为负相关，圆的面积越大、颜色越深，相关性越强；否则，相关性越弱Note:Theareaandcolordepthofthecircleintheupperrighttriangleindicatethecorrelationbetweenvariables,ofwhichblueispositivecorrelationandredisnegativecorrelation.Thelargertheareaandthedeeperthecolorofthecircle,thestrongerthecorrelationis.Otherwise,theweakerthecorrelationis4.3小结(1)SDBS/ABsep吸附Cd2+符合准二级动力学方程，吸附等温结果符合Langmiur和Redlich-Paterson等温模型，283K时Langmuir模型拟合的Cd2+的最大吸附量239.6mg·g-1，远高于Sep，同时吸附为无序度增加的自发吸热过程，吸附反应中物理和化学吸附共存。(2)有机改性后比表面积增大，表面团聚体减少，孔隙度增加，十二烷基苯磺酸钠表面修饰后没有改变原来的晶体结构，主要组成依然为SiO2及Mg(OH)2，十二烷基苯磺酸钠覆盖于ABsep表面。(3)添加SDBS/ABsep后最低DTPA-Cd浓度为0.62mg·kg-1，最高钝化率为47.33%，远大于Sep。与Sep相比，SDBS/ABsep钝化处理更有利于土壤Cd由酸溶态和可还原态等生物可利用态向氧化态和残渣态等生物活性弱的形态转化，从而降低重金属Cd的生物可用性和生态毒性；(4)土壤酸提取态Cd含量、可还原态Cd含量与残渣态Cd含量呈显著负相关，表明Cd的酸提取态和可还原态主要是向残渣态转化。SDBS/ABsep对土壤中Cd的钝化效果优于天然海泡石。SDBS/ABsep钝化培养后Cd稳定?
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