2线水铁矿的相变过程及其对镉的吸附研究

发布时间：2017-07-07 14:02

  本文关键词：2线水铁矿的相变过程及其对镉的吸附研究

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【摘要】：水铁矿(Fh)广泛存在于土壤及水体环境等表生环境中,是其他铁(氢)氧化物的前驱体,其具有较大的比表面积,对重金属元素有良好的吸附效果,在环境中是一种非常重要的调控Fe及相关元素的地球化学循环的矿物。2线水铁矿(Fh2)是弱结晶矿物,在环境中很不稳定,容易向赤铁矿和针铁矿等铁(氢)氧化物转变,转变之后的铁(氢)氧化物对重金属的吸附能力普遍低于2线水铁矿。因此,在2线水铁矿合成过程中,与Fe3+一起加入共存离子是否能够抑制生成的2线水铁矿老化过程,并保留2线水铁矿对Cd~(2+)的良好的吸附效果,是我们的研究重点。本论文在合成2线水铁矿的过程中,按照一定的Mg/Fe、Ca/Fe摩尔比加入Ca~(2+)、Mg~(2+),研究了Ca~(2+)、Mg~(2+)的存在对2线水铁矿合成的影响,及其对合成物质高温老化过程中矿物晶相转变的影响,以及老化前后的矿物在不同pH值和Cd~(2+)浓度的溶液中对Cd~(2+)的吸附效果。研究结果如下:(1)在2线水铁矿合成过程中,Ca~(2+)的存在对2线水铁矿的合成影响不大,而Mg~(2+)的存在对2线水铁矿的生成有较大的影响。按照Ca/Fe摩尔比为0.1、0.5和1加入Ca~(2+)后,合成物均为2线水铁矿,没有其他晶体物质生成。按照Mg/Fe摩尔比为0.1、0.5和1加入Mg~(2+)后,按照合成2线水铁矿的方法,其合成物质中有四方纤铁矿出现,并且随着Mg~(2+)浓度的增大,生成的四方纤铁矿的结晶程度越高。(2)Fh2系列在经过200°C、24h老化之后,其老化产物中均有赤铁矿生成,在经过300°C、400°C老化的最终产物都为赤铁矿。200°C老化之后,Fh2和Fh2-Ca系列在老化后的产物类型基本一致,均为结晶度不高的赤铁矿。而Fh2-Mg系列其老化产物有2线水铁矿和赤铁矿,并随着Mg/Fe摩尔比的升高,2线水铁矿的比例增加。因此,Ca~(2+)的存在对Fh2-Ca系列老化基本上没有影响,而Mg~(2+)的存在对2线水铁矿的生成及老化有着明显的抑制作用,并且随着Mg/Fe摩尔比的升高,抑制作用增强。(3)Fh2系列及其老化后的Fh2-200系列在初始Cd~(2+)浓度不同的溶液中,吸附规律一致,吸附量随着Cd~(2+)浓度的升高而升高,去除率随Cd~(2+)浓度的升高而降低。Fh2-Ca系列对Cd~(2+)的吸附效果与Fh2基本一致,而Fh2-Mg系列对Cd~(2+)的吸附效果相对与不含Mg~(2+)的Fh2来说有所下降,这可能是由于四方纤铁矿的生成造成的。而Fh2-200-Ca和Fh2-200-Mg系列的对Cd~(2+)的吸附效果优于Fh2-200的吸附效果。这可能是由于Ca~(2+)、Mg~(2+)对Fh2的高温老化的的抑制作用有关。(4)初始pH值对Fh2系列以及系列的吸附效果的影响较大,但吸附规律基本一致。随着pH值的增大,吸附量和去除率呈“S”型变化,总体规律是吸附量和去除率随着pH值的增加而增加。当pH值达为10或11时,吸附量和去除率趋于稳定,去除率近100%。总体来看,2线水铁矿不管是在老化前还是老化后,都是在碱性环境更有利于吸附去除Cd~(2+)。(5)新鲜的2线水铁矿系列对Cd~(2+)的吸附效果从大到小依次是Fh2≈Fh2-CasFh2-Mgs。而2线水铁矿系列经过高温老化后的产物对Cd~(2+)的吸附效果从大到小依次是Fh2-200-Ca-0.1≈Fh2-200-Mg-1Fh2-200-Ca-0.5Fh2-200-Mg-0.5Fh2-200-Mg-0.1≈Fh2-200-Ca-1Fh2-200。这是由于在2线水铁矿合成过程中,Ca~(2+)的存在对2线水铁矿生成影响不大,而随Mg/Fe摩尔比的增加,其合成物质中四方纤铁矿结晶度越高,导致Fh2-Mg系列对Cd~(2+)的吸附效果较Fh2的差。同时,Mg~(2+)会在一定程度上抑制2线水铁矿的老化过程,减缓其向赤铁矿转变,并且随着Mg/Fe摩尔比的增大,抑制作用越明显,使得Fh2-200-Mg系列的对Cd~(2+)的吸附效果优于Fh2-200的吸附效果。(6)Fh2系列和Fh2-200系列对Cd~(2+)的等温吸附过程符合Freundlich模型。Fh2系列的Freundlich模型亲和系数Kf从大到小是Fh2Fh2-CasFh2-Mgs,说明Fh2对Cd~(2+)的吸附能力较强,而Fh2-Mg系列对Cd~(2+)的吸附能力较弱。Fh2系列的Freundlich模型亲和系数Kf从大到小是Fh2-200-MgsFh2-200-CasFh2-200s,说明Fh2-200对Cd~(2+)的吸附能力相对较弱,而Fh2-200-Ca系列和Fh2-200-Mg系列对Cd~(2+)的吸附能力相对较强,与实验结果相印证。Fh2系列和Fh2-200系列的吸附平衡常数都在1到10的范围内,说明在此吸附环境中,Fh系列和Fh2-200系列都能够做为有效吸附剂去除溶液中的镉离子。在2线水铁矿合成过程中,Ca~(2+)、Mg~(2+)的存在,在一定程度上对其老化过程有一定的抑制作用,并且使得Fh2-Ca系列和Fh2-Mg系列在老化后对Cd~(2+)的吸附量大于Fh2老化后对Cd~(2+)的吸附量,相对而言Mg~(2+)对其老化过程的抑制作用更为明显。因此,在使用合成2线水铁矿应急吸附处理Cd~(2+)污染的水环境时,2线水铁矿合成过程中加入一定量的Ca~(2+)、Mg~(2+),对2线水铁矿吸附Cd~(2+)和长期稳定的固定Cd~(2+)有一定的促进作用。
【关键词】：2线水铁矿 老化 抑制剂 镉 吸附
【学位授予单位】：成都理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：X703;P579
【目录】：

• 摘要4-6
• ABSTRACT6-10
• 第1章 绪论10-21
• 1.1 水铁矿概况10-13
• 1.2 重金属污染概况13-16
• 1.2.1 重金属污染来源13-14
• 1.2.2 水体重金属污染治理14-16
• 1.3 水铁矿在去除重金属方面的应用16-18
• 1.4 论文研究意义及目的18-19
• 1.5 主要研究内容及技术路线19-21
• 第2章 主要试剂、仪器及实验内容21-27
• 2.1 实验试剂和仪器21-22
• 2.1.1 实验试剂21
• 2.1.2 实验仪器21-22
• 2.2 实验内容22-27
• 2.2.1 Fh2的合成22-23
• 2.2.2 对2线水铁矿系列进行高温老化处理23
• 2.2.3 老化前后2线水铁矿系列的表征23-24
• 2.2.4 老化前后2线水铁矿系列对镉的吸附实验24-26
• 2.2.5 吸附后溶液中Cd~(2+)浓度的检测26-27
• 第3章 合成矿物的表征27-36
• 3.1 新鲜的Fh2、Fh2-Ca系列和Fh2-Mg系列的XRD谱图27-28
• 3.2 Fh2系列高温老化后的XRD谱图28-32
• 3.2.1 Fh2高温老化后的XRD谱图28-29
• 3.2.2 Fh2-Ca-1 高温老化后的XRD谱图29-30
• 3.2.3 Fh2-Mg-1 高温老化后的XRD谱图30-32
• 3.3 Fh2系列 200°C老化后的XRD谱图32-34
• 3.3.1 Fh2-Ca系列 200°C老化后的XRD谱图32-33
• 3.3.2 Fh2-Mg系列 200°C老化后的XRD谱图33-34
• 3.4 2 线水铁矿老化过程中的SEM表征34-35
• 3.5 小结35-36
• 第4章 不同条件下水铁矿系列对镉的吸附效果36-53
• 4.1 不同条件下新鲜水铁矿系列对镉离子的吸附效果37-42
• 4.1.1 新鲜水铁矿系列对不同初始浓度的镉的吸附效果37-39
• 4.1.2 溶液p H值对新鲜水铁矿吸附Cd~(2+)的影响39-42
• 4.2 不同条件下高温老化水铁矿系列对镉离子的吸附效果42-47
• 4.2.1 高温老化水铁矿系列对不同初始浓度的镉的吸附效果42-45
• 4.2.2 溶液p H值对高温老化水铁矿吸附Cd~(2+)的影响45-47
• 4.3 等温吸附实验47-51
• 4.3.1 Fh2系列等温吸附实验48-49
• 4.3.2 Fh2-200 系列等温吸附实验49-51
• 4.4 小结51-53
• 第5章 2 线水铁矿相变前后对镉的吸附效果53-61
• 5.1 新鲜2线水铁矿系列对Cd~(2+)的吸附效果53-55
• 5.1.1 含Ca~(2+)的Fh2-Ca系列对Cd~(2+)的吸附效果53-54
• 5.1.2 含Mg~(2+)的Fh2-Mg系列对Cd~(2+)的吸附效果54-55
• 5.2 2 线水铁矿系列老化后的产物对Cd~(2+)的吸附效果55-58
• 5.2.1 含Ca~(2+)的Fh2200Ca系列对Cd~(2+)的吸附效果55-57
• 5.2.2 含Mg~(2+)的Fh2200Mg系列对Cd~(2+)的吸附效果57-58
• 5.3 老化前后Fh2系列和Fh2-200 系列对Cd~(2+)的吸附效果对比58-60
• 5.4 小结60-61
• 结论61-64
• 致谢64-65
• 参考文献65-69
• 攻读学位期间取得学术成果69

【参考文献】

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本文编号：530456