Mg同位素的高精度测定及其在大陆风化过程中的地球化学行为

发布时间：2017-08-03 03:02

  本文关键词：Mg同位素的高精度测定及其在大陆风化过程中的地球化学行为

  更多相关文章： Mg同位素 MC-ICPMS 大陆风化过程 花岗岩类风化 白云岩风化

【摘要】：大陆风化是连接岩石圈、水圈、生物圈和大气圈的重要过程。大陆风化可以消耗大气中的温室气体CO2,进而调控全球气候。从长时间尺度看,硅酸岩风化控制着CO2浓度和气候变化,因为硅酸岩风化会消耗大气中CO2,风化释放的Mg2+和Ca2+汇集在海洋中沉淀形成碳酸盐岩。在长时间尺度上碳酸盐岩风化并不像硅酸岩风化一样对全球CO2循环起到关键性的作用,因为碳酸盐岩在风化时虽然也消耗CO2并释放Mg2+和Ca2+,但Mg2+和Ca2+最终会再次沉淀形成碳酸盐岩,总体保持CO2收支平衡。然而,在短时间尺度上(3 ka)碳酸盐岩风化对CO2循环的影响却不可忽视,因为碳酸盐岩溶解速率更快,且碳酸盐矿物在水中的溶解度比硅酸盐更大,短时效应比硅酸盐风化强。因此,研究硅酸岩和碳酸盐岩风化对了解全球碳循环和气候变化具有重要的意义。近年来,利用Mg同位素地球化学示踪风化过程越来越受到人们的关注,其示踪优势如下:1)Mg在地球上是一种主量元素;2)Mg是流体活动性元素,在地球化学过程中,Mg易发生迁移转化;3)Mg的3个稳定同位素(24Mg、25Mg和26Mg)间最大质量差约高达8%,所以在地质过程中,易发生显著的质量分馏。基于上述优势,本论文首先建立了高精度的Mg同位素分析方法,在此基础上,针对大陆风化过程,分别选取了一套硅酸岩和碳酸盐岩风化剖面,系统研究了其风化过程中Mg同位素分馏行为,主要内容和研究成果如下:1.高精度Mg同位素分析方法的建立建立了高精度的Mg同位素分析方法,包括化学分离流程和仪器测试,并评估了多个可能影响Mg同位素测试精确度的因素,包括温度效应、基质效应、样品与标样的酸度和浓度匹配。通过对地质标样(如BHVO-2、BCR-2、AGV-2和GSP-2)长达2年的重复测定,其Mg同位素组成与国际报道一致,数据准确,d26Mg的全流程长期外精度为±0.06‰。本研究还第一次报道了11个其他地质标样,方便未来不同实验室间的数据对比。2.花岗岩类风化过程中Mg同位素分馏行为本文测定了一套花岗闪长岩风化剖面风化产物Mg同位素组成。随着风化的增强,花岗闪长岩Mg含量逐渐减小(τTi,Mg=0~-26%),Mg同位素组成逐渐变重(d26Mg=-0.34‰~-0.16‰)。导致的原因可能是具有不同Mg同位素组成的矿物分解的顺序不同,而不可能是次生粘土矿物优先吸附重Mg所致。因为高岭石中的Mg主要以吸附的形式存在,吸附的Mg与流体一样具有较轻的Mg同位素组成,所以长石高岭土化只会导致Mg同位素组成变轻,不会使其变重。随着风化程度的增强,角闪石含量逐渐减少,黑云母含量逐渐增大,而且角闪石Mg同位素组成比黑云母更轻,所以角闪石的优先溶解会导致风化土Mg同位素组成变重。另外,角闪石和黑云母在溶解的时候可能会优先丢失轻Mg,导致蚀变矿物具有较重的Mg同位素组成。因此,花岗岩风化产物Mg同位素组成变重可能是两种过程共同作用的结果,即角闪石相对黑云母的优先溶解和富Mg矿物溶解时优先丢失轻Mg。最后,我们讨论了风化指标(CIA)与δ26Mg之间的关系,推测在一定程度上可以利用岩石风化产物的Mg同位素组成特征反应岩石的风化程度。3.白云岩风化过程中Mg同位素分馏行为本文系统分析了一套白云岩风化剖面的Mg同位素组成。根据风化剖面元素比值(Mg/Ca、Mg/Al、Ca/Al)和同位素组成(δ26Mg、87Sr/86Sr)特征,将风化剖面分为强风化区域和弱风化区域。在弱风化区域,随着风化强度的增加,Mg/Al从4.99连续降低到1.75,而Ca/Al轻微减小(从13.7到9.02),表明Mg大量丢失而Ca却几乎保持不变。提出在弱风化区域白云石发生溶解同时方解石发生沉淀,这说明与白云岩接触的流体对白云石不饱和而对方解石过饱和。该区域Mg同位素变化(-1.90‰~-2.22‰)是由白云石/方解石比值降低和方解石形成时优先吸收轻Mg导致。在强风化区域,随着风化程度的增强,Mg/Al(从1.62到0.16)和Ca/Al(从10.24到2.05)明显降低,表明Mg和Ca均大量丢失。说明与白云岩相互作用的流体对白云石和方解石均不饱和,两种矿物同时溶解,导致硅酸盐碎屑比例增加。该过程完好地解释了δ26Mg从-2.22‰变化到-0.41‰,87Sr/86Sr相应地从0.71128到0.71368。本研究表明白云岩风化过程可导致非常大的Mg同位素分馏,其分馏的方向和尺度主要由碳酸盐矿物的溶解和再沉淀控制,本质上由风化流体的饱和度控制。
【关键词】：Mg同位素 MC-ICPMS 大陆风化过程 花岗岩类风化 白云岩风化
【学位授予单位】：中国地质大学(北京)
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：P597;P512.1
【目录】：

• 摘要5-7
• ABSTRACT7-13
• 第1章 绪论13-21
• 1.1 引言13-15
• 1.2 大陆风化Mg同位素分馏行为研究进展15-18
• 1.2.1 硅酸岩风化剖面Mg同位素组成示踪大陆风化15-17
• 1.2.2 河水Mg同位素组成示踪大陆风化17-18
• 1.3 碳酸盐岩风化Mg同位素分馏行为研究进展18-19
• 1.4 科学问题、研究内容及实施方案19-20
• 1.5 主要工作及成果概述20-21
• 第2章 高精度Mg同位素分析方法21-41
• 2.1 实验前期准备21-23
• 2.1.1 标准溶液和试剂21
• 2.1.2 地质标样21-22
• 2.1.3 树脂22-23
• 2.2 样品消解23
• 2.3 化学提纯23-25
• 2.4 Mg同位素的MC-ICPMS高精度测定25-37
• 2.4.1 质谱分析25-26
• 2.4.2 Mg同位素表示方法26-27
• 2.4.3 标准物质27
• 2.4.4 影响测定精确度的因素27-35
• 2.4.4.1 温度影响27-28
• 2.4.4.2 基质效应28-30
• 2.4.4.3 酸度匹配30-33
• 2.4.4.4 浓度匹配33-35
• 2.4.5 精度和准确度35-37
• 2.5 地质标样的Mg同位素组成37-40
• 2.6 本章小结40-41
• 第3章 花岗岩类风化过程Mg同位素的分馏41-52
• 3.1 样品采集41-43
• 3.2 样品分析43
• 3.3 结果43-47
• 3.4 讨论47-51
• 3.4.1 原生矿物的溶解或蚀变对Mg同位素分馏的控制47-48
• 3.4.2 次生矿物的形成对Mg同位素分馏的控制48-50
• 3.4.3 岩石风化程度与Mg同位素分馏的关系50-51
• 3.5 本章小结51-52
• 第4章 白云岩风化过程Mg同位素的分馏52-66
• 4.1 样品采集52-54
• 4.2 样品分析54-56
• 4.2.1 元素比值分析54-56
• 4.2.2 同位素组成分析56
• 4.3 结果56-60
• 4.3.1 不同沉积层元素及同位素组成特征56-58
• 4.3.2 风化剖面元素及同位素组成特征58-60
• 4.4 讨论60-65
• 4.4.1 白云岩风化过程中碳酸盐矿物的行为60-62
• 4.4.2 白云岩风化过程中Mg同位素分馏62-65
• 4.4.2.1 强风化带63
• 4.4.2.2 弱风化带63-65
• 4.5 本章小结65-66
• 第5章 Mg同位素示踪表生Mg循环过程的潜力66-71
• 5.1 大陆风化过程66-68
• 5.2 生物过程68-69
• 5.3 碳酸盐沉淀过程69-71
• 结论71-73
• 致谢73-75
• 参考文献75-89
• 附录89-90

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本文编号：612320