利用LA-MC-ICP-MS原位微区精确测定硫化物和硫单质中的硫同位素组成

发布时间：2017-08-20 02:09

  本文关键词：利用LA-MC-ICP-MS原位微区精确测定硫化物和硫单质中的硫同位素组成

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【摘要】：分析地球化学是现代地球化学的重要组成部分,是一门地球化学和分析化学的交叉学科。主要利用分析化学手段,以地质样品为对象,为地质学家提供物质中的元素或化合物组成信息。分析地球化学是现代地球科学、矿物来源和地质环境演化的一个重要基础,其的发展与现代地球科学的发展息息相关。最近几十年,质谱凭借其普遍性,高灵敏度和元素分析方面的广泛应用已在分析地球化学领域占据了一个重要的位置,特别是微量元素和同位素的测定。本次研究介绍了原位微区LA-MC-ICP-MS精确测定硫化物和单质硫中的硫同位素组成的分析方法。硫同位素在地球科学的多个领域中是一种重要的地球化学示踪剂。在这项研究中,详细研究了三套不同的锥组合与氮气结合对原位分析硫同位素的影响。相比于standard采样锥和H截取锥组合,采用standard采样锥和X截取锥组合及Jet采样锥和X截取锥组合,均可提高硫同位素的灵敏度,分别为2.3倍和3.6倍。信号强度的显著增强可以大大提高在高空间分辨率下原位测定硫同位素组成的精确度和准确度。不同的锥组合对硫同位素的质量歧视和质量歧视的稳定性有显著的影响。当在只有Ar气的等离子体中,使用Jet采样锥和X截取锥组合在最佳的气体流速下得到的是精度差的硫同位素比值。然而,当加入4-8ml/min氮气到激光剥蚀多接收杯电感耦合等离子体质谱的中心气流中时,发现三套不同的锥组合在最佳气体流速周围明显扩大了质量歧视的稳定区间。通过比较在加入0、4、8 ml/min的氮气时硫同位素比值的稳定性,发现在加入4ml/min的氮气下,原位测定硫同位素比值的精确度和准确度最好,同时我们还发现在加入4ml/min的氮气模式下,多原子干扰OO、SH、OOH显著降低,测定硫同位素组成的无干扰的平台也明显变宽和变平坦。但是发现在这项研究中,仪器灵敏度没有随氮气的加入而显著提高。除此之外,我们还研究了激光能量和剥蚀模式对使用LA-MC-ICP-MS测定硫化物和硫单质中硫同位素比值过程中造成的硫同位素分馏效应和不同的硫化物和硫单质间的基体效应。通过研究发现在最佳化的能量密度下,使用线扫剥蚀代替单点剥蚀硫同位素的分馏效应和不同硫化物和单质硫间的基体效应能显著降低。对于不均一的样品,可以通过研磨粉碎到10μm以下得到均一的样品。对于一系列的硫化银的标准参考物质(IAEA-S-1, IAEA-S-2, IAEA-S-3, IAEA-S-4, GBW04414,GBW04415)和同位素均一的自然硫化物标准(PPP-1, MASS-1, MoS2, P-GBW07267, P-GBW07268, P-GBW07270),通过选择最佳的分析条件,其测定值与推荐值在误差范围内一致,进一步验证了LA-MC-ICP-MS原位测试硫化物和单质硫中硫同位素的实验参数及校正方法的可行性。
【关键词】：LA-MC-ICP-MS 硫同位素 氮气 氧化物和氢化物干扰的减少 基体效应
【学位授予单位】：中国地质大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：P597
【目录】：

• 作者简历7-8
• 摘要8-10
• ABSTRACT10-13
• 第一章 绪论13-17
• 1.1 论文选题及其意义13-14
• 1.2 原位微区分析硫同位素的研究现状14-15
• 1.3 研究目标和研究方法15-17
• 第二章 实验仪器简介17-21
• 2.1 MC-ICP-MS基本原理17-18
• 2.2 激光剥蚀系统及与质谱联用技术简介18-21
• 第三章 LA-MC-ICP-MS硫化物和硫单质中硫同位素研究21-41
• 3.1 实验部分21-24
• 3.1.1 实验仪器21-22
• 3.1.2 标准和样品的制备22-24
• 3.1.3 同位素比值测定和数据处理24
• 3.2 实验结果和讨论24-41
• 3.2.1 不同锥组合和氮气加入对信号强度的影响24-27
• 3.2.2 氮气的加入对硫同位素多原离子干扰的影响27-29
• 3.2.3 氮气的加入对硫同位素比值和硫同位素比值稳定的影响29-31
• 3.2.4 样品粒度对分析硫同位素比值的准确度和精确度的影响31-33
• 3.2.5 激光能量密度和剥蚀模式对同位素分馏和基体效应的影响33-36
• 3.2.6 信号强度和精度的关系36-37
• 3.2.7 标准样品测试结果37-41
• 第四章 结论与不足41-43
• 4.1 主要结论41-42
• 4.2 存在问题及下一步工作42-43
• 致谢43-44
• 参考文献44-50

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6 ;混合体系中的硫同位素研究[J];矿产与地质;1985年04期

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7 关晖;肖化云;刘丛强;;马尾松针叶组织稳定硫同位素地球化学特征及来源示踪[A];中国矿物岩石地球化学学会第14届学术年会论文摘要专辑[C];2013年

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本文编号：704089