取代酚类化合物在模拟海水中的耗氧和降解特性及其构效相关研究

发布时间：2020-07-07 19:30

【摘要】：本文以海洋中常见的有机污染物——取代酚类化合物为研究对象，分别对其在开放模拟海水体系和封闭模拟海水体系中的耗氧特性及降解过程进行了室内模拟实验，研究结果表明：在开放模拟海水体系中，溶解氧受到大气复氧作用和有机物的氧化分解、微生物呼吸作用的双重影响，表现先下降后上升的趋势。取代酚类化合物生物降解过程中的耗氧是体系溶解氧降低的主要原因。各受试物试验体系溶解氧下降数值的大小与该受试物的生物降解速率常数有关。生物降解速率常数越大，体系溶解氧下降量越大。受试酚类化合物浓度的减少，主要是由于微生物的降解作用。酚类化合物在开放模拟海水体系中的生物降解部分符合一级反应动力学特征。在封闭模拟海水体系中，烷基酚类化合物的五日生化耗氧量(BOD_5)随着取代烷基的增大而减小。同一取代基取代位置不同，BOD_5不同，对于甲基酚而言，邻甲酚＜间甲酚＜对甲酚，对于氨基酚而言，邻氨基酚＞间氨基酚＞对氨基酚。同一取代位置，甲基酚的五日生化耗氧量要大于氨基酚。酚类化合物在该封闭模拟海水体系中的生化耗氧过程符合一级动力学方程。选择辛醇／水分配系数(Kow)、一阶价分子连接性指数(~1X~v)、二阶价分子连接性指数(~2X~v)、分子量(MW)、生成热(H_f)、最高占据轨道能(E_(HOMO))、最低空轨道能(E_(LUMO))和偶极距(μ)作为受试化合物的分子结构参数，分别对其在开放体系中的生物降解速率常数和封闭体系中BOD_5进行QSAR分析，结果表明： 1)空间参数~2X~v与疏水性参数Kow相结合可以较好的反映取代酚类化合物在开放模拟海水体系中的生物降解性。所得QSAR模型为： Lgk=0.1521g Kow-0.299~2X~v-0.208 n=8，R=0.944，F=20.412，Sig．=0.004 2)分子量MW与疏水性参数Kow相结合可以较好的反映酚类化合物在封闭模拟海水体系中的生化耗氧性。所得QSAR模型为： BOD_5=-0.034MW+0.447lg Kow+5.57 n=10，R=0.878，F=11.741，Sig．=0.006
【学位授予单位】：中国环境科学研究院
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2004
【分类号】：X55

【引证文献】