应用核技术的海洋化学研究

发布时间：2020-11-14 07:56

　　 本研究开展了多核素示踪剂的分离和海洋中金属元素除去机理以及海洋样品中铁的穆斯堡尔谱学研究。主要研究结果如下： 1．建立了从加速器产生的135Me V／u的~(12)C、~(14)N或~(16)O离子束照射后的Au、Ag、Cu和Fe靶中分离多核素示踪剂的化学分离方法，使多核素示踪技术能够在严格一致的实验条件追踪各种环境、化学和生物系统的各种元素并比较它们的行为。所建立的利用阴离子交换树脂法从铁靶中分离出示踪剂的方法，全部化学流程只需约两小时，这对短半衰期核素的示踪研究起到关键性的作用。 2．氢氧化铁、深海沉积物、蒙脱石、近岸沉积物、高岭土对各种研究元素的吸附分配系数(K_(ads))大小有如下的顺序：氢氧化铁＞深海沉积物＞蒙脱石＞近岸沉积物＞高岭土。因此，可以认为铁和锰的氧化物和氢氧化物在对海洋中金属元素的除去机理上，比粘土矿物起着更重要的作用。获得了氢氧化铁、深海沉积物、蒙脱石、近岸沉积物、高岭土对金属元素的吸附分配系数(K_(ads))的对数和金属阳离子的电子结合能I_Z关系图。金属元素的吸附分配系数与金属阳离子的电子结合能I_Z之间存在K_(ads)随I_Z变化的关系表明，金属离子的电子结合能是控制金属元素吸附的一个重要因子。金属元素的吸附分配系数的对数和平均海洋停留时间有良好的相关性，这表明，金属元素在颗粒物表面的吸附对它们从海洋中的除去过程起着重要的作用。从实验和理论上推导出金属元素的停留时间与吸附分配系数的相关关系。 3．采用选择性和非选择性的化学浸取的方法，研究了在化学 浸取前后深海沉积物、近岸沉积物和锰结核铁的穆斯堡尔谱。近 岸沉积物的穆斯堡尔谱包含了高自旋的顺磁性kZ＼6叫．13mfors， AEq一2石smm／s）和顺磁性Fe’”（一0．35mln／s，AEq一0石4m血s）；深海 沉积物的穆斯堡尔谱则包含了高自旋的顺磁性 F八顺磁性 F4“ 和磁性灭3“（6－0．4ffifors，H－510 KG）。虽然深海沉积物k 的总 含量高于近岸沉积物，但其Fey0e卜比值比近岸沉积物小，这主要 是山于深海沉积物中较高的自生的铁氧化物。此外，深海沉积物 中的铝硅酸盐的k＼Fe3＼值也小于近岸沉积物中铝硅酸盐的该 比值。这可能应归因于相对于近岸沉积物，深海沉积物中粘土矿 物含量和自生硅铝酸盐含量较高。锰结核的穆斯堡尔谱包含了高 自旋的顺 磁性 Fe’”（5－1．10mrn／s，凸Eq－2＊Znun／s）和顺磁性 Fe3” O－0．35mm／s，AEq－0石smm／s），浸取后的锰结核铁的穆斯堡尔谱清 楚地显示含有Fey的特征穆斯堡尔谱，表明深海沉积物和锰结核中 reZ”组分是来源于大气降尘的陆源性物质。 4．应用 57Fe的穆斯堡尔谱学的方法研究了珠江口、南海东北 部和南沙群岛海域沉积物Fe的价态及相对组成。发现南海东北部 沉积物的穆斯堡尔谱包含了高自旋的顺磁性 Fey（6叫．12mm儿， 八和＝2．64nun／s）和贝磁性Fe’”（6＝0．36侧／s，A Eq二0．58mm／s）， 而珠江日沉积物的穆斯堡尔谱除了这两组分外，还含有磁性组分 Fe几（6＝0．37mm／S，H。。＝506．OKG）。珠江日沉积物＊”／Fe‘”的比 值和溶解态Fe含量与盐度的关系表明，在河口区混合过程中Fe 的行为是非保守的，溶解态的Fe是除去的。南沙群岛海域沉积物 的穆斯堡尔谱包含了高自旋的顺磁性k升（6叫．13。乃，和＝ 2．64＊／S）、贝磁性h3”（6＝0．36m／S，Eq＝0．SSWh／S），黄铁矿 FeS。（6＝0，32tTirn／s，冈＝0。611．～－－－－－－．－／s）和磁性组分 Fe。0．；（6 且互 。t ”0．37mm／s，H。＝5 11．4KG）。所研究的三个海区，其穆斯堡尔谱组 成均不尽相同。 5．应用’丫e穆斯堡尔谱学研究了大亚湾浮游植物和合浦珠母 贝铁的化学状态和FC入”／”的比值。大亚湾浮游植物的穆斯堡尔谱 包含了高自旋的顺磁性k”（6叫．10Wb／S；凸成＝2．63Th乃）和 顺磁性Fe’”（6＝0．30m＊，凸冈＝0．64rum／s）；合浦珠母贝的穆斯 堡尔谱包含了高自旋的顺磁性 Fey（6叫．13fnm乃，八冈＝2．23fnm八） 和）i磁性 FC‘”（6＝0．26Wb／S，A岛＝0．67m／S）。合浦 珠母贝 Fe’”／Fe3”卜
【学位单位】：厦门大学
【学位级别】：博士
【学位年份】：2002
【中图分类】：P734
【文章目录】：
中文摘要
英文摘要
第一篇 应用多核素示踪法的海洋金属元素除去机理的研究
    第一章 绪论
        一、 海洋中金属元素除去机理研究的历史与现状
        二、 放射性同位素示踪技术的发展
        三、 本研究的目标和内容
    第二章 实验与方法
        一、 多核素示踪剂制造和分离方法
            1. Au，Ag，Cu，Fe靶的重离子照射
            2. 多核素示踪剂的分离
            3. γ-射线能谱的测定、解谱和核素的确定
96Tc的分离'>            4. ⁹⁶Tc的分离
        二、 吸附实验
            1. 人工海水
            2. 吸附剂
            3. 吸附实验
    第三章 结果与讨论
        一、 金属元素的吸附平衡
        二、 吸附分配系数
        三、 海洋中金属元素的除去机理
    第四章 结论
    参考文献
第二篇 海洋环境中铁的穆斯堡尔谱学研究
    第一章 绪论
    第二章 通过化学浸取的海洋沉积物和锰结核铁价态的穆斯堡尔谱学研究
        一、 材料与方法
        二、 结果与讨论
            1. 矿物学性质
            2. 选择性与非选择性浸取的比较
            3. 深海沉积物和近岸沉积物的岩成组分和水成组分中Fe的含量
            4. 穆斯堡尔谱
    第三章 珠江口、南海东北部海区和南沙群岛海区沉积物的穆斯堡尔谱学研究
        一、 材料和方法
        二、 结果与讨论
            1. 南海东北部沉积物的穆斯堡尔谱
            2. 珠江口沉积物的穆斯堡尔谱
            3. 南沙海域沉积柱样的穆斯堡尔谱
    第四章 海洋生物的穆斯堡尔谱学研究
        一、 材料和方法
        二、 大亚湾浮游植物的穆斯堡尔谱学研究
        三、 合浦珠母贝的穆斯堡尔谱学研究
    第五章 结论
参考文献
致谢
附录

【引证文献】

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1 王辉东;中子活化煤质在线分析及β辐射伏特核电池能量输运研究[D];吉林大学;2012年

本文编号：2883260