石墨烯负载铜在富氢条件下催化CO氧化的研究

发布时间：2017-10-11 10:36

  本文关键词：石墨烯负载铜在富氢条件下催化CO氧化的研究

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【摘要】：石墨烯是纳米碳材料的典型代表,它具有非常独特的物理化学性质,例如纳米尺寸、优良的热导性能和高稳定等,这些独特的理化性质使其在太阳能燃料电池、超级电容器和催化领域有着广阔的应用前景,并且已经成为科学工作者们的研究热点之一。本文主要以石墨烯为载体在以下几个方面对其在催化方面的应用进行讨论和研究。1.以石墨烯、活性炭和碳纳米管为载体负载Cu在富氢条件下催化CO氧化,考察了Cu的负载量和使用不同载体对催化剂催化活性的影响。使用XRD、FT-IR、N2-BET和H2-TPR对催化剂进行一系列表征,结果表明:以石墨烯为载体,Cu的负载量为20%时,催化剂的催化活性最好;以不同的碳材料作载体时,催化剂的活性有很大区别,载体的比表面积跟催化剂的活性有很大关系但不是唯一的决定性因素,催化剂的活性还与金属组分与载体的相互作用有关。2.以石墨烯为载体,在相同负载量下研究了Cu/Ce摩尔比例和Cu/Ce不同浸渍顺序对催化剂催化活性的影响。结果表明:(1)Cu是该催化剂的活性组分,CeO2主要起到分散Cu组分和作为催化剂助剂的作用。(2)Cu/Ce摩尔比1/2是该催化剂最优比例,在140oC时CO的转化率即可达到87.9%,选择性也较好为60%,在160oC时即可将CO完全转化。(3)Cu/Ce不同浸渍顺序对催化剂催化活性有一定的影响。3.以上章Cu/Ce摩尔比1/2的催化剂为标准,探究了添加过渡金属Fe、Ni、Co和Mn对催化剂催化活性的影响,结果表明少量Ni的加入对催化剂的活性有促进作用,它可以将CO的完全转化温度区间扩大20oC,而Fe、Co和Mn的添加会降低催化剂的活性。
【关键词】：石墨烯 Cu基催化剂 CO氧化
【学位授予单位】：南昌大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O643.36
【目录】：

• 摘要3-4
• ABSTRACT4-8
• 第1章 绪论8-22
• 1.1 前言8-9
• 1.2 石墨烯的结构与性质9-10
• 1.3 石墨烯的制备方法10-16
• 1.3.1 机械剥离法制备石墨烯10-11
• 1.3.2 晶体外延生长法制备石墨烯11
• 1.3.3 氧化还原法制备石墨烯11-14
• 1.3.4 化学气相沉积法制备石墨烯14-16
• 1.4 石墨烯在催化中的应用16-19
• 1.4.1 加氢反应16-17
• 1.4.2 偶联反应17-18
• 1.4.3 电催化反应18
• 1.4.4 自身作为催化剂18
• 1.4.5 其他反应18-19
• 1.5 富氢条件下催化CO氧化的研究意义19
• 1.6 富氢条件下催化CO氧化的催化剂19-21
• 1.6.1 贵金属催化剂20
• 1.6.2 非贵金属催化剂20-21
• 1.7 本课题选题的目的和创新点21-22
• 1.7.1 选题的目的21
• 1.7.2 论文的创新点21-22
• 第二章 实验药品与仪器及方法原理22-27
• 2.1 实验原料及药品22-23
• 2.2 实验主要装置23-24
• 2.3 催化剂和载体的表征方法24-25
• 2.3.1 X-射线粉末衍射（XRD）24
• 2.3.2 红外光谱分析（FT-IR）24
• 2.3.3 N_2-BET24
• 2.3.4 透射电镜（TEM）24-25
• 2.3.5 拉曼光谱(Raman)25
• 2.3.6 程序升温还原（H_2-TPR）25
• 2.4 富氢条件下催化CO氧化反应的装置及活性评价方法25-27
• 第三章 石墨烯负载铜在富氢条件下催化CO氧化的研究27-40
• 3.1 引言27
• 3.2 催化剂的制备27-29
• 3.2.1 石墨烯(rGO)的制备27-28
• 3.2.2 不同负载量Cu/rGO催化剂的制备28-29
• 3.2.3 不同碳材料作载体的催化剂制备29
• 3.3 Cu的负载量对Cu/rGO催化活性的影响29-32
• 3.3.1 X-射线衍射（XRD）分析29-31
• 3.3.2 催化剂的活性测试31-32
• 3.4 不同碳材料作载体对催化剂活性的影响32-39
• 3.4.1 X-射线衍射(XRD)分析32-34
• 3.4.2 红外光谱分析(FT-IR)34-35
• 3.4.3 材料的BET分析35-36
• 3.4.4 H_2-TPR分析36-37
• 3.4.5 催化剂活性测试37-39
• 3.5 本章小结39-40
• 第四章 石墨烯负载铜铈在富氢条件下催化CO氧化的研究40-54
• 4.1 引言40
• 4.2 催化剂的制备40-41
• 4.2.1 Cu/rGO和Ce/rGO催化剂的制备40
• 4.2.2 不同铜铈摩尔比催化剂的制备40-41
• 4.2.3 铜铈不同浸渍顺序催化剂的制备41
• 4.3 铜铈摩尔比对催化剂活性的影响41-49
• 4.3.1 X-射线衍射分析(XRD)41-43
• 4.3.2 拉曼光谱（Raman）分析43-44
• 4.3.3 透射电镜（TEM）图44-45
• 4.3.4 H_2-TPR分析45-46
• 4.3.5 催化剂的活性测试46-49
• 4.4 铜铈不同浸渍顺序对催化剂活性的影响49-53
• 4.4.1 X-射线衍射（XRD）分析49-50
• 4.4.2 N_2-BET数据分析50-51
• 4.4.3 H_2-TPR分析51-52
• 4.4.4 催化剂的活性测试52-53
• 4.5 本章小结53-54
• 第五章 金属掺杂改性石墨烯负载铜铈在富氢条件下催化CO氧化的研究54-60
• 5.1 引言54
• 5.2 催化剂的制备54-55
• 5.3 催化剂的表征55-57
• 5.3.1 X-射线衍射(XRD)分析55-56
• 5.3.2 N_2-BET数据分析56-57
• 5.4 催化剂的活性和寿命测试57-59
• 5.5 本章小结59-60
• 第六章 结论与展望60-62
• 6.1 结论60-61
• 6.2 展望61-62
• 致谢62-63
• 参考文献63-68

【参考文献】

中国期刊全文数据库 前6条

1 任小孟;王源升;何特;;Hummers法合成石墨烯的关键工艺及反应机理[J];材料工程;2013年01期

2 ;Meso-macroporous Al_2O_3 supported Ru catalysts for CO preferential oxidation in hydrogen-rich gases[J];Journal of Natural Gas Chemistry;2012年06期

3 袁文辉;李保庆;李莉;;改进液相氧化还原法制备高性能氢气吸附用石墨烯[J];物理化学学报;2011年09期

4 张锐显;;CO低温氧化催化剂研究进展[J];新疆化工;2011年02期

5 付文莉;;锂离子电池电极材料的研究进展[J];电源技术;2009年09期

6 王凤飞,王新庆,杨冰,李振华,王淼;锂离子电池负极材料的研究进展[J];纳米技术与精密工程;2004年03期

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本文编号：1012044