催化还原法同时脱硫脱硝催化剂的制备与性能研究

发布时间：2017-10-12 19:48

  本文关键词：催化还原法同时脱硫脱硝催化剂的制备与性能研究

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【摘要】：在各种脱硫脱硝技术中,同时脱硫脱硝相对于单独脱硫脱硝技术和联合脱硫脱硝技术,具有更多优势,如：节省占地面积,降低企业投资费用及运行费用,受到很多的关注,是未来的发展方向。其中催化还原方法是一种同时脱硫脱硝方法,其机理是用还原剂和催化剂的作用,使S02转化为S,NO转化为N2,可以减少再生工艺,低能耗,同时可以回收利用S,因此是一种值得研究与应用的方法。用等体积浸渍法制备出Y/AC、Fe/AC、Co/AC等催化剂,考察催化剂的同时脱硫脱硝性能,研究催化剂掺杂后的催化还原性能,用XRD分析催化剂反应前后的晶型结构,用H2-TPR分析催化剂反应前后的被H2还原的难易程度,用SEM分析催化剂的形貌,用BET分析催化剂的比表面积。Y的负载量在6%-8%之间Y/AC催化剂具有良好的脱硫脱硝活性,HNO_3处理过的催化剂载体脱硝活性增强,550℃硫化后的催化剂的脱硝效果最好,低浓度的氧气对催化剂的影响是部分可逆的,高浓度的氧气对催化剂的催化剂的影响不可恢复；Y/AC的脱硫机理符合COS机理,脱硝机理符合是COS机理。对Y负载量为6%的Y/AC催化剂掺杂研究中,Ni掺杂的催化剂脱硫脱硝活性最好,Ni负载量为0.5%时催化剂的脱硫脱硝较好,S02和NO的T90%分别为370℃和360℃。掺杂Ni后的Y/AC催化剂通入氧气后催化剂的状态发生改变,NiS2晶型消失,而且出现了新的NiO的晶型,NiS依然存在,造成催化活性明显降低。用瞬态响应研究Fe/AC催化剂的脱硫脱硝行为,发现催化剂的脱硫脱硝的机理有Redox过程和COS过程,两个机理同时存在。对催化剂Fe负载量为10%的Fe/AC催化剂进行掺杂研究中Y, La, Ce,Co的加入均增强了Fe/AC的脱硫脱硝效果。对于不同载体负载质量分数为10%Fe时,载体ZrO_2和H-p的同时脱硫脱硝效果较好,其次是TiO_2和USY,而MCM的效果最差。
【关键词】：同时脱硫脱硝 催化还原法 Fe_2O_3 Y_2O_3
【学位授予单位】：北京化工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O643.36
【目录】：

• 摘要5-7
• ABSTRACT7-16
• 第一章 绪论16-24
• 1.1 烟气脱硫脱硝的背景、目的和意义16-17
• 1.2 烟气脱硫脱硝技术17-19
• 1.2.1 脱硫脱硝技术17-18
• 1.2.2 催化还原法脱硫脱硝技术18-19
• 1.3 脱硫脱硝机理19-21
• 1.3.1 脱硫机理19-20
• 1.3.2 脱硝机理20
• 1.3.3 同时脱硫脱硝机理20-21
• 1.4 本课工作内容21-24
• 第二章 实验内容24-32
• 2.1 实验气体、药品和仪器24-25
• 2.1.1 实验气体24
• 2.1.2 实验药品24-25
• 2.1.3 实验设备25
• 2.2 催化剂的制备25-28
• 2.2.1 催化剂的选择25-27
• 2.2.2 催化剂的制备27-28
• 2.3 催化剂活性评价28-29
• 2.4 催化剂表征29-32
• 2.4.1 氢气程序升温还原(H_2-TPR)分析29-30
• 2.4.2 X射线衍射(XRD)分析30
• 2.4.3 比表面积(BET)分析30
• 2.4.4 扫描电镜(SEM)分析30-32
• 第三章 Y/AC和MY/AC同时脱硫脱硝性能研究32-58
• 3.1 Y/AC同时脱硫脱硝性能研究32-43
• 3.1.1 载体预处理对催化活性的影响32-33
• 3.1.2 Y的负载量对催化活性的影响33-36
• 3.1.3 硫化及硫化温度对催化活性的影响36-40
• 3.1.4 氧气对催化剂催化活性的影响40-41
• 3.1.5 Y_2O_3/AC催化剂机理的探讨41-43
• 3.2 MY/AC催化剂同时脱硫脱硝性能研究43-51
• 3.2.1 MY/AC催化剂同时脱硫脱硝活性评价43-47
• 3.2.2 NiY/AC同时脱硫脱硝性能研究47-51
• 3.3 不同催化剂载体AC的同时脱硫脱硝性能51-54
• 3.4 本章小结54-58
• 第四章 不同活性组分的催化剂同时脱硫脱硝性能研究58-66
• 4.1 不同活性组分催化剂的活性评价58-64
• 4.2 本章小结64-66
• 第五章 Fe/AC和MFe/AC同时脱硫脱硝性能研究66-104
• 5.1 Fe/AC同时脱硫脱硝性能研究66-78
• 5.1.1 Fe的负载量对催化剂脱硫脱硝活性影响66-70
• 5.1.2 Fe/AC瞬态响应研究70-78
• 5.2 M-Fe/AC同时脱硫脱硝性能研究78-92
• 5.2.1 MFe/AC(M=Y、La、Co、Ce)催化剂脱硫脱硝性能研究78-84
• 5.2.2 Y[x]Fe[10]/AC系列催化剂84-89
• 5.2.3 CoFe/AC催化剂脱硫脱硝的研究89-90
• 5.2.4 CeFe/AC催化剂脱硫脱硝活性研究90-92
• 5.3 不同载体负载Fe同时脱硫脱硝性能研究92-100
• 5.4 本章小结100-104
• 第六章 Co/AC和MCo/AC同时脱硫脱硝性能研究104-120
• 6.1 Co/AC同时脱硫脱硝性能研究104-112
• 6.2 MCo/AC同时脱硫脱硝性能研究112-118
• 6.3 本章小结118-120
• 第七章 结论120-122
• 参考文献122-126
• 致谢126-128
• 研究成果及发表的学术论文128-130
• 导师和作者简介130-131
• 附件131-132

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