磁性印迹材料的制备及在生物大分子分析中的应用

发布时间：2017-10-15 19:35

  本文关键词：磁性印迹材料的制备及在生物大分子分析中的应用

  更多相关文章： 表面分子印迹 化学发光 磁性纳米粒子 碳纳米材料 生物大分子

【摘要】：本论文基于新型磁性载体(Fe_3O_4@SiO_2@碳纳米管、磁性二氧化硅键合碳纳米管、β环糊精／壳聚糖-磁性石墨烯以及离子液体β环糊精改性多巴胺包覆四氧化三铁氧化石墨烯)合成具有特异识别性能的表面分子印迹聚合物,结合流动注射化学发光技术构建新型磁性表面分子印迹-化学发光生物传感器,并设计简单快捷的联用方式。该生物传感器避免传统样品复杂的前处理过程,实现对生物大分子高选择性、高灵敏度以及操作简单可控的在线分析,获得结果满意。第一个工作将二氧化硅包覆纳米四氧化三铁粒子通过化学键合到碳纳米管表面,并以此为载体制备对牛血红蛋白具有高选择性的表面分子印迹聚合物,基于此构建高选择性和高灵敏度的牛血红蛋白化学发光生物传感器。通过红外光谱分析,x射线衍射,磁滞回线及电镜等仪器对产物进行表征,并研究印迹聚合物的吸附量为91 mg/g。吸附等温线符合兰格缪尔吸附等温线。最后将合成的Fe_3O_4@SiO_2@碳纳米管-表面分子印迹聚合物与流动注射化学发光仪联用构建了新型表面分子印迹-化学发光传感器。该生物传感器对牛血红蛋白的线性范围是5.0×10~(-10)-7.0×10~(-7) mg/mL,检出限为1.5×10~(-10) mg/mL(3δ)。同时对反应机理做了详细的讨论。将此传感器用于样品中牛血红蛋白含量的测定,获得结果满意。第二个工作是首先采用化学键合的方法合成了一种新型材料磁性二氧化硅键合碳纳米管,将此材料作为支撑材料合成表面分子印迹聚合物,基于此构建高选择性和高灵敏度的化学发光生物传感器用来检测核糖核酸酶A。四氧化三铁纳米粒子不仅可以用来分离印迹聚合物,还可以作为基底材料合成表面印迹聚合物。由于大的比表面积和多作用位点,碳纳米管和二氧化硅主要是作为基底材料合成表面分子印迹聚合物。通过红外光谱分析、X射线衍射,电镜分析等仪器对产物进行了表征,并研究了印迹聚合物的吸附量为102 mg/g,吸附动力学更符合二级吸附动力学模型。最后将合成的磁性二氧化硅键合碳纳米管-表面分子印迹聚合物与流动注射化学发光仪联用,构建新型表面分子印迹-化学发光传感器。该传感器检测核糖核酸酶A的线性范围是1.0×10-9 mg/mL-1.0× 10~(-7)mg/mL,检出限为3-2×10~(-10)mg/mL(3δ)。并成功应用于样品中核糖核酸酶A的测定。第三个工作是首先合成新型复合材料β环糊精／壳聚糖／磁性氧化石墨烯,然后以此为基体合成表面分子印迹聚合物,将其与化学发光联用构建了高选择性的生物传感器检测牛血清白蛋白。在印迹聚合物制备过程中,β环糊精,壳聚糖,磁性氧化石墨烯是用来作为基底材料,四氧化三铁纳米粒子是用来分离聚合物。通过红外光谱分析、X射线衍射,电镜分析等仪器对产物进行了表征,并研究了印迹聚合物的性能,其最大吸附量为58 mg/g。吸附等温线符合兰格缪尔吸附等温线,吸附动力学符合二级吸附动力学模式。由于其高的传质速度,洗脱模板分子速度快,使得该聚合物对牛血清白蛋白具有极强的识别和吸附能力。构建的生物传感器对牛血清白蛋白的线性范围是5.0×10~(-7)-1.0× 10-4 mg/mL,检出限为1.1×10~(-7)mg/mL(3δ)。将此传感器用于样品中牛血红蛋白含量的测定,获得满意结果。第四个工作是合成了离子液体β环糊精改性多巴胺包覆四氧化三铁氧化石墨烯表面分子印迹聚合物,然后将其应用于化学发光分析方法检测溶菌酶。多巴胺包覆的四氧化三铁可以减少其毒性,增加表面的基团。而离子液体的引入则可大大的增加β环糊精改性多巴胺包覆四氧化三铁氧化石墨烯表面的反应基团,从根本上解决结合位点少、吸附能力低、选择性低的缺点。通过红外光谱分析、X射线衍射及电镜分析等仪器对产物进行了表征。并研究了印迹聚合物的性能,最大吸附量为101 mg/g,吸附动力学符合二级吸附动力学模式。最后将合成的离子液体β环糊精改性多巴胺包覆四氧化三铁氧化石墨烯表面分子印迹聚合物与流动注射化学发光仪联用构建了化学发光传感器。该传感器对溶菌酶的线性范围是1.0×10-9-8.0×10-　mg/mL,检出限为3.0×10~(-10)mg/mL(3δ)。将此传感器用于样品中溶菌酶含量的测定时,回收率为94%-112%,成功应用于尿液中溶菌酶的高效分离检测。
【关键词】：表面分子印迹 化学发光 磁性纳米粒子 碳纳米材料 生物大分子
【学位授予单位】：济南大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O631.3
【目录】：

• 摘要8-10
• ABSTRACT10-13
• 第一章 绪论13-21
• 1.1 磁性表面分子印迹技术13-15
• 1.1.1 分子印迹技术及其原理13-14
• 1.1.2 表面分子印迹技术14-15
• 1.1.3 基于磁性材料的表面分子印迹技术的发展15
• 1.2 化学发光分析方法的原理15-18
• 1.2.1 化学发光法的发展15-16
• 1.2.2 化学发光体系16-18
• 1.3 磁性表面分子印迹技术与化学发光技术的联用18
• 1.4 前景展望18-19
• 1.5 本文研究内容19-21
• 第二章 Fe_3O_4@SiO_2@碳纳米管表面印迹-化学发光生物传感器测定牛血红蛋白21-37
• 2.1 研究目的和意义21
• 2.2 实验部分21-25
• 2.2.1 主要仪器与试剂21-22
• 2.2.2 牛血红蛋白Fe_3O_4@SiO_2@MWCNTs表面分子印迹聚合物的制备22-24
• 2.2.3 表面分子印迹聚合物吸附性能研究24
• 2.2.4 牛血红蛋白Fe_3O_4@SiO_2@MWCNTs表面分子印迹化学发光传感器24-25
• 2.2.5 表面印迹化学发光传感器测定牛血红蛋白分子流程步骤25
• 2.3 结果与讨论25-35
• 2.3.1 牛血红蛋白分子印迹聚合物的表征25-27
• 2.3.2 印迹聚合物的吸附量的探究27-30
• 2.3.3 牛血红蛋白化学发光条件的优化30-32
• 2.3.4 牛血红蛋白表面印迹化学发光传感器分析性能32-33
• 2.3.5 传感器抗干扰研究33-34
• 2.3.6 实际样品检测34
• 2.3.7 Fe_3O_4@SiO_2@MWCNTs-SMIP重复使用性研究34
• 2.3.8 发光机理探讨34-35
• 2.4 小结35-37
• 第三章 磁性二氧化硅键合碳纳米管表面印迹-化学发光传感器测定核糖核酸酶A37-51
• 3.1 研究目的和意义37
• 3.2 实验部分37-40
• 3.2.1 主要仪器与试剂37-38
• 3.2.2 RNase A Fe_3O_4/MWCNTs/SiO_2-SMIP的制备38-39
• 3.2.3 表面印迹聚合物吸附性能研究39-40
• 3.2.4 RNase A表面分子印迹发光传感器的制备40
• 3.3 结果与讨论40-49
• 3.3.1 RNase A表面分子印迹聚合物的表征40-42
• 3.3.2 表面印迹聚合物的吸附量的探究42-45
• 3.3.3 RNase A化学发光条件的优化45-47
• 3.3.4 RNase A表面印迹化学发光传感器分析性能47-48
• 3.3.5 RNase A表面印迹化学发光传感器的干扰实验48
• 3.3.6 实际样品检测48-49
• 3.3.7 Fe_3O_4/MWCNTs/SiO_2-SMIP重复使用性研究49
• 3.4 小结49-51
• 第四章 β环糊精/壳聚糖磁性石墨烯表面印迹化学发光生物传感器测定牛血清白蛋白51-65
• 4.1 研究目的和意义51
• 4.2 实验部分51-55
• 4.2.1 主要仪器与试剂51-52
• 4.2.2 牛血清白蛋白β-CD/Cs-MGO-SMIP的制备52-53
• 4.2.3 β-CD/Cs-MGO-SMIP吸附性能研究53-54
• 4.2.4 β-CD/Cs-MGO-SMIP特异性吸附实验54
• 4.2.5 牛血清白蛋白β-CD/Cs-MGO-SMIP-化学发光传感器54-55
• 4.3 结果与讨论55-62
• 4.3.1 牛血清白蛋白β-CD/Cs-MGO-SMIP的表征55-56
• 4.3.2 表面印迹聚合物的吸附量的探究56-60
• 4.3.3 β-CD/Cs-MGO-SMIP特异性吸附实验60
• 4.3.4 牛血清白蛋白化学发光条件的优化60
• 4.3.5 牛血清白蛋白表面印迹化学发光传感器分析性能60-61
• 4.3.6 传感器抗干扰研究61-62
• 4.3.7 实际样品检测62
• 4.4 小结62-65
• 第五章 离子液体改性磁性β-环糊精石墨烯表面印迹-化学发光传感器测定溶菌酶65-79
• 5.1 研究目的和意义65
• 5.2 实验部分65-70
• 5.2.1 主要仪器与试剂65-66
• 5.2.2 Lys ILs-Fe_3O_4@DA/GO/β-CD-SMIP的制备66-68
• 5.2.3 ILs-Fe_3O_4@DA/GO/β-CD-SMIP吸附性能研究68
• 5.2.4 ILs-Fe_3O_4@DA/GO/β-CD-SMIP的洗脱条件和吸附pH影响68-69
• 5.2.5 ILs-Fe_3O_4@DA/GO-β-CD-SMIP特异性吸附实验69
• 5.2.6 Lys表面分子印迹发光传感器的制备69-70
• 5.3 结果与讨论70-77
• 5.3.1 Lys ILs-Fe_3O_4@DA/GO/-CD-SMIP的表征70-71
• 5.3.2 ILs-Fe_3O_4@DA/GO/β-CD-SMIP吸附量的探究71-73
• 5.3.3 ILs-Fe_3O_4@DA/GO/β-CD-SMIP的洗脱条件和吸附pH影响73-74
• 5.3.4 ILs-Fe_3O_4@DA/GO/β-CD-SMIP特异性吸附实验74
• 5.3.5 Lys化学发光条件的优化74-75
• 5.3.6 Lys表面印迹化学发光传感器分析性能75-76
• 5.3.7 Lys表面印迹化学发光传感器的干扰实验76
• 5.3.8 实际样品检测76-77
• 5.3.9 ILs-Fe_3O_4@DA/GO/β-CD-SMIP重复使用性研究77
• 5.4 小结77-79
• 第六章 结论与展望79-81
• 参考文献81-89
• 致谢89-91
• 附录91-92

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