微波辐助改性煤基活性炭及对多环芳烃吸附性能研究

发布时间：2017-10-16 04:15

  本文关键词：微波辐助改性煤基活性炭及对多环芳烃吸附性能研究

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【摘要】：多环芳烃(PAHs)是环境普遍存在的一类持久性有机污染物,由于其具有高毒性、难降解等特征,对环境已产生严重危害,故选择合适方法和工艺处理水体中PAHs污染物具有重要意义。煤基活性炭(CAC)作为一种吸附剂,可去除水中的PAHs,但存在吸附性能差等问题。故本文以新疆煤为原料,采用微波法制备煤基活性炭(CAC),然后为了提高其吸附性能,利用微波辅助方法进行改性工艺的优化,调控CAC表面结构和化学性质,并对典型的PAHs(萘、菲、芘)污染物进行吸附性能研究,结果如下:微波辅助改性利用微波加热优势,研究不同微波时间和微波功率对改性效果的影响,获得改性最佳工艺为微波时间8 min,微波功率500 W。对不同微波功率下改性样品表征实验表明,改性后M-CACs样品表面孔增多;碳元素相对含量从CAC的74.67增加到M-CAC-500W的80.67,对应的氧元素含量从23.04降低到16.65;且其比表面积由671.88 m2/g增加到1061.95 m2/g,总容积由0.38 cm3/g增加到0.61 cm3/g;改性后M-CACs表面C=O含量增加,C-O、R-O*-C=O和O*=C-OH含量都降低,且表面酸性降低,表面碱性增加,p HPZC值降低。M-CACs对萘的吸附是自发的、放热反应,在20 min左右就可达到吸附平衡,且随着温度增加吸附量降低,属于多分子层吸附;M-CAC-500W样品具有很好的可再生性和稳定性。通过单因素实验,测定了对碘和亚甲基蓝的吸附,获得微波辅助硝酸改性CAC最佳工艺条件为硝酸浓度20%,硝酸改性时间16 h,微波时间8 min,微波功率500 W。改性后的MN-CAC-16h表面分布更多的孔,有较高比表面积,表面含氧官能团从1.19mmol/g降低到0.087 mmol/g,而表面碱性从0.14 mmol/g增加到0.45 mmol/g,p HPZC值由7.98增加到8.20。改性后样品对萘和菲的吸附量随平衡浓度的增加而增大,且20 min就可达到吸附平衡,吸附属于多分子层吸附,符合拟二级动力学模型。微波辅助不同金属盐改性剂改性,获得最佳改性剂为硝酸铁,其工艺为硝酸铁浓度0.05 M,微波时间5 min,微波功率300 W。改性后0.05Fe-MCAC样品由于铁具有较高的活性,负载在其表面使孔隙变得更加发达,主要为中孔结构,平均孔径由CAC的3.111nm增加到0.05Fe-MCAC的3.816 nm;FTIR分析中出现了Fe-O的伸缩振动,且测定了铁的负载量为0.135 mmol/g。改性后的样品对萘、菲、芘的吸附量为芘菲萘;低温有利于吸附PAHs,属于物理吸附。微波辅助氨水改性CAC的最佳工艺条件为氨水浓度10%,改性温度35°C,处理时间18 h,微波时间8 min,微波功率500 W。改性后样品表面含C量显著增加,含O量显著降低,C/O值增加,N元素含量增大;表面含氧官能团被移除,碱性特征增加;平均孔径由CAC的3.111 nm增加到A-CAC的3.825 nm,M-CAC的3.830 nm,MA-CAC的3.831 nm,总孔容积分别增加了5.70%,45.0%和102.04%。对芘的吸附量显著增加,尤其是性能好的MA-CAC样品。改性后的CAC孔隙结构发达,比表面积增加,平均孔径增加,表面酸性降低(酚羟基、内酯基、羰基含量都降低),且碱性增加。对萘、菲、芘的吸附量随着苯环数增加而增加;CAC对萘、菲、芘吸附现象符合Langmuir模型;而改性后的CAC样品对萘、菲、芘的吸附,符合Fredulich模型,吸附效果更佳;且都符合拟二级动力学模型,存在化学作用。改性前后的CAC样品对PAHs的吸附过程是自发的、放热反应,低温有利于吸附PAHs污染物,且为物理吸附。微波辅助改性CAC是一种有效的改性技术,提高了对PAHs的吸附性能,具有广阔的市场前景和应用价值。
【关键词】：煤基活性炭 多环芳烃 微波 改性 吸附
【学位授予单位】：石河子大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：X703;O647.33
【目录】：

• 摘要4-6
• Abstract6-11
• 第一章 文章综述11-20
• 1.1 新疆煤炭资源11
• 1.2 活性炭的性质11-13
• 1.2.1 活性炭11
• 1.2.2 煤基活性炭11-12
• 1.2.3 活性炭的表面结构12
• 1.2.4 活性炭的表面化学性质12-13
• 1.3 改性活性炭13-15
• 1.3.1 表面物理改性13-14
• 1.3.2 表面化学改性14-15
• 1.4 微波辐照改性活性炭15-16
• 1.4.1 微波加热的原理及特点16
• 1.4.2 微波加热技术与传统技术的比较16
• 1.4.3 微波辐照技术在改性活性炭中的应用16
• 1.5 污染物多环芳烃16-18
• 1.5.1 多环芳烃的性质17
• 1.5.2 多环芳烃污染的来源17
• 1.5.3 多环芳烃的危害17
• 1.5.4 多环芳烃的研究现状17-18
• 1.6 论文的研究意义及研究内容18-20
• 1.6.1 研究意义18-19
• 1.6.2 研究内容19-20
• 第二章 材料与方法20-28
• 2.1 实验材料、仪器及药品20-22
• 2.1.1 实验材料20
• 2.1.2 实验药品20-22
• 2.1.3 实验仪器22
• 2.2 试验方法22-24
• 2.2.1 煤基活性炭的改性方法22-23
• 2.2.2 改性效果评价指标的测定23-24
• 2.2.3 改性煤基活性炭的表征方法24
• 2.3 改性前后的煤基活性炭对萘、菲、芘的吸附实验24-28
• 2.3.1 萘、菲、芘溶液标准曲线的绘制24-25
• 2.3.2 吸附等温线和吸附动力学中萘、菲、芘溶液的配制25-26
• 2.3.3 吸附等温线26
• 2.3.4 吸附动力学26
• 2.3.5 吸附热力学26-28
• 第三章 微波辐照改性煤基活性炭以及对萘的吸附性能研究28-40
• 3.1 微波辐照对改性煤基活性炭的影响28-29
• 3.1.1 微波时间对改性煤基活性炭的影响28-29
• 3.1.2 微波功率对改性煤基活性炭的影响29
• 3.2 微波辐照改性前后的煤基活性炭的表征结果29-35
• 3.2.1 SEM图29-30
• 3.2.2 元素分析30-31
• 3.2.3 N2的吸附-解吸等温线和BET数据31-32
• 3.2.4 XPS分析结果32-34
• 3.2.5 表面酸碱度和零点荷点的测定34-35
• 3.3 CAC和M-CACs对萘的吸附性能研究35-38
• 3.3.1 吸附动力学35-36
• 3.3.2 吸附等温线36-37
• 3.3.3 吸附热力学37-38
• 3.4 煤基活性炭的表面物化性质和吸附萘之间的相关性分析38
• 3.5 微波活性炭循环利用性38-39
• 3.6 小结39-40
• 第四章 微波辅助硝酸改性煤基活性炭以及对萘、菲的吸附性能研究40-51
• 4.1 微波辅助硝酸改性对煤基活性炭的影响40-43
• 4.1.1 硝酸氧化时间对煤基活性炭改性的影响40-41
• 4.1.2 硝酸浓度对煤基活性炭改性的影响41-42
• 4.1.3 微波时间对煤基活性炭改性的影响42
• 4.1.4 微波功率对煤基活性炭改性的影响42-43
• 4.2 表征43-47
• 4.2.1 SEM图43-44
• 4.2.2 BET及孔径分布44-45
• 4.2.3 Boehm滴定和表面酸碱度45
• 4.2.4 FTIR分析45-46
• 4.2.5 XPS分析46-47
• 4.3 CAC和MN-CAC-16h对菲和萘的吸附实验47-50
• 4.3.1 吸附等温线47-49
• 4.3.2 吸附动力学实验49-50
• 4.4 小结50-51
• 第五章 微波辅助负载铁改性煤基活性炭以及对多环芳烃的吸附性能研究51-61
• 5.1 不同的改性剂对萘的吸附效果：改性浓度的影响51-52
• 5.2 微波-辅助载铁改性煤基活性炭52-54
• 5.2.1 硝酸铁浓度对改性煤基活性炭吸附萘的影响52
• 5.2.2 微波功率对改性煤基活性炭吸附萘的影响52-53
• 5.2.3 微波时间对改性煤基活性炭吸附萘的影响53-54
• 5.3 表征实验54-56
• 5.3.1 SEM图54
• 5.3.2 FTIR图54-55
• 5.3.3 BET及孔径分布55-56
• 5.3.4 表面酸碱度和载铁量56
• 5.4 CAC和 0.05Fe-MCAC对萘、菲、芘的吸附实验56-59
• 5.4.1 对萘、菲、芘的吸附特征56-57
• 5.4.2 对萘、菲、芘的吸附动力学实验57-59
• 5.4.3 活化能59
• 5.5 活性炭的再生59-60
• 5.6 小结60-61
• 第六章 微波辅助氨水改性煤基活性炭以及对芘的吸附性能研究61-73
• 6.1 氨水改性煤基活性炭工艺61-63
• 6.1.1 不同氨水浓度改性的CAC对芘的吸附影响61
• 6.1.2 改性温度对CAC吸附芘的影响61-62
• 6.1.3 处理时间对CAC吸附芘的影响62-63
• 6.2 改性样品A-CAC、M-CAC、MA-CAC样品的表征实验63-67
• 6.2.1 元素分析63
• 6.2.2 SEM图63-64
• 6.2.3 BET及孔径分布64-65
• 6.2.4 Boehm滴定结果以及表面酸碱度和pHPZC值65-66
• 6.2.5 FTIR分析66
• 6.2.6 XPS分析66-67
• 6.3 CAC、A-CAC、M-CAC和MA-CAC对芘的吸附实验67-69
• 6.3.1 吸附动力学实验67-68
• 6.3.2 吸附等温线68-69
• 6.4 活性炭的表面物化性质和吸附之间的相关性分析69-71
• 6.5 对比吸附实验71-72
• 6.6 小结72-73
• 第七章 结论与展望73-75
• 7.1 结论73-74
• 7.2 展望74-75
• 参考文献75-80
• 致谢80-81
• 作者简介81-83
• 附件83

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本文编号：1040546