过渡金属（镍、铜）及其复合材料的制备与催化性能研究

发布时间：2017-10-16 07:06

  本文关键词：过渡金属（镍、铜）及其复合材料的制备与催化性能研究

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【摘要】：过渡金属纳米材料由于其独特的物理化学性能,在能源、传感、催化等领域得到了广泛的应用。镍、铜基纳米材料因含量丰富、价格低廉,使其在催化和电化学领域有着重要的研究和利用价值。纳米材料的组成成分、形貌结构和尺寸大小是决定其性能和应用的关键因素。近年来,随着纳米材料技术的不断进步,研究者们通过对纳米材料进行设计和制造,制备了许多具有特定形貌结构、性能优异的镍、铜基功能性纳米材料,使得镍、铜基纳米材料在性能和应用等方面的研究取得了重大的进展。本论文通过不同的实验方法制备了不同形貌结构的镍纳米粒子和铜基复合纳米材料,并研究了以硼氢化钠还原对硝基苯酚为模型催化反应来评估催化剂的催化活性。主要研究内容包括：1、以氯化镍、水合肼、水和乙二醇、分别作为镍源、还原剂和溶剂,利用水热法通过添加和调节水与NaOH的不同用量,得到了球状、链状以及海胆状的镍纳米粒子。研究结果表明水与NaOH的协同效应在调控镍纳米粒子的表面状态、形貌结构和尺寸大小方面起到了重要的作用。前者能有效地改变溶剂的极性从而改变镍核之间的磁偶极-偶极相互作用,后者能加快反应速率,从动力学控制角度调节反应过程。以硼氢化钠还原对硝基苯酚(4-NP)催化反应为模型来评估镍纳米粒子的催化活性,结果表明,由于海胆状镍纳米粒子因具有其独特的形貌结构,从而表现出更高的催化活性。基于镍纳米粒子良好的磁性,可实现催化剂在反应过程中的快速分离回收,并表现出良好的循环稳定性。2、通过一步高温煅烧尿素、柠檬酸(CA)和硝酸铜得到了高度分散铜纳米粒子负载的氮掺杂碳膜(Cu-NCF)纳米复合材料。通过透射电子显微镜(TEM)、X-射线衍射(XRD)、X-光电子能谱(XPS)和拉曼光谱对所得样品进行了形貌与结构研究。在合成过程中,柠檬酸提供碳源作为催化剂的载体,载体中存在的含氧基团(-OH和-COOH)能使Cu纳米粒子牢固的吸附在载体的表面。在煅烧过程中尿素发生分解不断的释放出NH_3和CO_2等气体有利于碳膜的形成,同时尿素提供氮源,在载体中引入N元素能增加碳材料的导电性。该催化剂在对硝基苯酚转换为对氨基苯酚的催化反应中表现出优异的催化性能和良好的循环稳定性。
【关键词】：过渡金属 镍纳米粒子 铜基复合材料 催化剂
【学位授予单位】：东北师范大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O643.36
【目录】：

• 摘要4-5
• Abstract5-9
• 第一章 前言9-22
• 1.1 过渡金属纳米材料的研究进展9-12
• 1.1.1 纳米材料的概述9
• 1.1.2 过渡金属纳米材料的性质与应用9-12
• 1.2 过渡金属镍、铜纳米材料12-20
• 1.2.1 金属镍、铜的性质12
• 1.2.2 镍、铜纳米粒子的制备方法12-14
• 1.2.3 单质镍、铜纳米材料的应用14-15
• 1.2.4 镍、铜基纳米复合材料制备15-18
• 1.2.5 镍、铜基纳米复合材料的应用18-20
• 1.3 论文的选题依据及研究内容20-22
• 第二章 镍纳米粒子的形貌调控与催化性能研究22-35
• 2.1 引言22-23
• 2.2 实验部分23-25
• 2.2.1 实验试剂23
• 2.2.2 实验仪器23
• 2.2.3 实验步骤23-24
• 2.2.4 样品的表征24-25
• 2.3 结果与讨论25-31
• 2.3.1 样品的TEM和SEM25
• 2.3.2 样品的物相分析25-26
• 2.3.3 样品的磁性性能分析26-27
• 2.3.4 镍纳米粒子形貌调控的机理研究27-31
• 2.4 对硝基苯酚的还原催化31-34
• 2.5 本章小结34-35
• 第三章 氮掺杂碳膜负载超分散纳米铜催化剂的制备与催化性能研究35-46
• 3.1 引言35-36
• 3.2 实验部分36-37
• 3.2.1 实验试剂和仪器36
• 3.2.2 实验步骤36-37
• 3.3 结果与讨论37-43
• 3.3.1 样品的表征37-42
• 3.3.2 不同反应因素对样品的影响42-43
• 3.4 催化性质的研究43-45
• 3.5 本章小结45-46
• 参考文献46-56
• 学期间公开发表论文及著作情况56-57
• 致谢57

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