水热合成砷方钠石及其毒性浸出特性的研究

发布时间：2017-10-21 00:04

  本文关键词：水热合成砷方钠石及其毒性浸出特性的研究

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【摘要】：砷及其化合物对人、动物和植物具有较大的毒害作用,对生态环境具有严重的污染作用。现有砷污染物处理方法有化学沉淀法、物化法、生物法和固化／稳定化技术等,而这些除砷方法存在一定的弊端。根据相关研究,As5+、Si4+、Al3+均可与氧形成四面体结构的阴离子,这就使得AsO43-与SiO44-、AlO45-在一定的条件下可发生类质同像替换,形成较为稳定的砷酸盐固溶体,是一种具有潜力的除砷方法。本文通过水热法合成砷方钠石。主要从砷方钠石形成条件优化、砷方钠石稳定性以及Si、A1对砷方钠石形成的影响及其机理等方面开展研究,主要结论如下：(1)系统的研究了各因素对砷方钠石合成的影响,包括高岭土和偏高岭土原料、溶液初始pH、TEA的使用、反应温度和反应时间。结果表明,各因素对砷方钠石的合成的影响十分显著,并得出最佳合成条件：原料为偏高岭土、溶液初始pH为12、反应体系中加入TEA、反应温度为200℃、反应时间为24 h。(2)通过改变溶液初始(As/(Al+Si+As))aq摩尔比合砷方钠石,并采用XRD、SEM-EDS、FT-IR等测试手段对其结构进行表征,研究砷在钠明矾石矿物相中的取代规律。砷在产物中的含量约为7.8%。在不同溶液初始(As/(As+S))aq摩尔比的条件下,所得产物晶体中均存在n(Si/A1)bulk1.n(A1/Si)bulk1.n((Si+As)/A1)bulk≈1、 n((A1+As)/Si)bulk1,在理想的方钠石结构中存在n(Al/Si)bulk=1,因此,As应主要取代Si的位置而进入方钠石晶体结构中形成砷方钠石相。(3)在短期砷毒性浸出实验中,在pH为12的条件下,合成产物第一天砷浸出浓度最高达到4 mg/L左右,而在相同条件下,砷钙渣的砷浸出浓度达到150mg/L左右,远高于合成样品的砷浸出浓度；另外,根据砷浸出率的分析,合成样品的砷浸出率均在0.7%以下,而砷钙渣的砷浸出率均比合成样品高几倍甚至几十倍,说明合成产物在短期浸出中具有一定的稳定性。长期浸出中,发现(As/(Al+Si+As))a q摩尔比为0.33时,砷浸出浓度最低,其砷浸出率为0.45%左右,说明砷方钠石具有较好的稳定性。(4)提高反应初始体系的n(Si/A1)发现,产物的形貌发生了较大的改变,而物相组成也发生了明显的变化,且随着反应溶液n(Si/A1)aq的提高,砷浸出浓度也随着增加。(5)低n(Si/Al)反应体系,发现,所得产物主要以砷方钠石为主,砷浸出浓度随着随着反应溶液n(Si/Al)aq的降低而增加,说明改变反应溶液n(Si/Al)aq使得产物的稳定性降低。且产物晶体中Al、Si和As无法按照初始溶液中n(Si+As/Al)aq=1.0的摩尔配比进入产物晶体中。(6)通过对同一配比、相同反应条件、不同硅源和铝源合成产物的分析对比,发现产物的物相均为砷方钠石相,物相中都存在n(Si/Al)bulk 1、n(Al/Si)bulk 1、 n((Si+As)/Al)bulk≈1、n((Al+As)/Si)bulk1的现象,这也说明As主要以取代Si的位置进入晶体中。
【关键词】：砷 偏高岭土 砷方钠石 水热合成
【学位授予单位】：昆明理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O611.4
【目录】：

• 摘要5-7
• Abstract7-12
• 第一章 绪论12-24
• 1.1 砷的概述12-17
• 1.1.1 砷的性质及其资源12
• 1.1.2 砷的应用12-13
• 1.1.3 砷污染及其来源13-15
• 1.1.4 砷化合物的危害15-17
• 1.2 含砷物料处理现状17-22
• 1.2.1 化学沉淀法17-18
• 1.2.2 物化法18-19
• 1.2.3 生物法19-20
• 1.2.4 固化/稳定化技术20-21
• 1.2.5 合成砷酸盐固溶体21-22
• 1.3 研究的目的和意义22-23
• 1.4 研究内容23-24
• 第二章 实验材料与方法24-30
• 2.1 实验药品和仪器24-25
• 2.1.1 实验药品24-25
• 2.1.2 实验仪器25
• 2.2 砷方钠石的制备25-27
• 2.2.1 实验原理25
• 2.2.2 砷方钠石的合成25-26
• 2.2.3 测试分析方法26-27
• 2.3 砷的毒性浸出实验27
• 2.3.1 短期毒性浸出实验27
• 2.3.2 长期毒性浸出实验27
• 2.4 测试分析方法27-30
• 第三章 砷方钠石形成条件优化与表征30-46
• 3.1 高岭土/偏高岭土对砷方钠石形成的影响30-32
• 3.1.1 XRD分析30-31
• 3.1.2 SEM分析31-32
• 3.2 溶液初始pH对合成砷方钠石的影响32-35
• 3.2.1 XRD分析33
• 3.2.2 SEM分析33-35
• 3.3 TEA的使用对合成砷方钠石的影响35-37
• 3.3.1 XRD分析35-36
• 3.3.2 SEM分析36-37
• 3.4 反应温度对合成砷方钠石的影响37-41
• 3.4.1 100和120℃产物分析38-39
• 3.4.2 XRD分析39
• 3.4.3 SEM分析39-41
• 3.5 反应时间对合成砷方钠石的影响41-44
• 3.5.1 XRD分析42
• 3.5.2 SEM分析42-44
• 3.6 本章小结44-46
• 第四章 不同砷含量砷方钠石的制备及其稳定性研究46-62
• 4.1 不同砷含量砷方钠石的合成47-52
• 4.1.1 XRD分析47-48
• 4.1.2 SEM分析48-50
• 4.1.3 FT-IR分析50-52
• 4.2 Al、Si和As分析52-54
• 4.3 砷毒性浸出特性54-60
• 4.3.1 短期毒性浸出55-57
• 4.3.2 长期毒性浸出57-60
• 4.4 本章小结60-62
• 第五章 Si、Al对砷方钠石形成的影响及其机理探讨62-80
• 5.1 高n(Si/Al)aq对合成砷方钠石的影响62-67
• 5.1.1 XRD分析63
• 5.1.2 SEM分析63-66
• 5.1.3 固砷效果分析66-67
• 5.2 低n(Si/Al)aq对合成砷方钠石的影响67-72
• 5.2.1 XRD分析68
• 5.2.2 SEM分析68-70
• 5.2.3 晶体中Al、Si和As分析70-71
• 5.2.4 固砷效果分析71-72
• 5.3 n(As/(Al+Si+As))aq=0.33合成产物对比分析72-75
• 5.3.1 XRD比较73
• 5.3.2 SEM比较73-74
• 5.3.3 晶体中Al、Si和As之间摩尔比的比较分析74-75
• 5.4 砷方钠石形成机理分析75-77
• 5.5 本章小结77-80
• 第六章 结论与建议80-84
• 6.1 结论80-83
• 6.2 创新点83
• 6.3 建议83-84
• 致谢84-86
• 参考文献86-94
• 附录94

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本文编号：1070118