石墨烯量子点的制备及其改性研究

发布时间：2017-10-23 21:07

  本文关键词：石墨烯量子点的制备及其改性研究

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【摘要】：近年来,随着科学技术的快速发展,低维纳米材料的研究越来越受到各领域科学家们的关注,尤其是二维材料石墨烯的发现。石墨烯以其独特的热学性能、力学性能、电学性能和光学性能迅速成为生物、传感、催化、光伏等诸多领域研究者们争相研究的热点。而石墨烯量子点(GQDs),一种准零维材料,横向尺寸100 nm以下的单层石墨烯,不仅继承了石墨烯的优异性能,而且小尺寸所展现的量子限域效应和边缘效应使其具备了更大的比表面积、更高的电子迁移率和更大的机械强度。除此之外,石墨烯量子点还具有优异的光致发光性能、相比于半导体量子点和有机染料拥有更低的细胞毒性、更好的生物相容性,进一步拓展了其在生物医学、细胞成像、光学器件等领域的应用。为了更好改善其光致发光性能和开发其应用,本文对GQDs制备以及光致发光性能改进展开了研究。主要研究内容和结论包括以下三个部分:1.水热条件下W18O49催化过氧化氢产生大量·OH氧化剪切氧化石墨烯(GO)得到石墨烯量子点(GQDs)的创新制备方法改变了传统的酸氧化法带来的低环保性和低效率性。该方法清洁,高效、无副产物生产,且制备得到的石墨烯量子点水溶液不需其他提纯处理可直接用于细胞成像,具有良好的生物相容性和较低的生物毒性;2.以氧化石墨烯量子点(GOQDs)为原料,苯甲酸铁为前驱体,通过高温水热反应制备出具有近紫外光致发光性能的铁修饰石墨烯量子点(Fe-GQDs),利用铁元素的强吸电子效应降低了石墨烯量子点的π电子云密度,使石墨烯量子点的光致发光发射波长发生了蓝移,实现了对GQDs光致发光发射波长的调控;3.以三聚氰胺为原料,在高温(800-1200℃)和超高压(4 GPa)条件下固-固反应成功合成出芳香氮掺杂的石墨烯量子点(N-GQDs)。制备所得的N-GQDs表面无任何含氧基团,掺杂的氮元素具有强吸电子诱导作用能够改变π电子云的密度从而改变GQDs本身的带隙宽度而实现了直接带隙发光,这很好的帮助我们理解了石墨烯量子点的发光本质,且可以通过反应温度改变氮掺杂含量,得到不同发光波长的N-GQDs。基于此,我们通过控制反应温度来增大氮掺杂含量制备得到近紫外发光的N-GQDs。
【关键词】：石墨烯量子点 光致发光 修饰 掺杂
【学位授予单位】：常州大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O613.71
【目录】：

• 摘要4-6
• Abstract6-11
• 1 绪论11-27
• 1.1 引言11-12
• 1.2 石墨烯量子点的结构与性能12-13
• 1.2.1 石墨烯量子点的结构12
• 1.2.2 石墨烯量子点的性能12-13
• 1.3 石墨烯量子点的制备方法13-19
• 1.3.1 自上而下法13-16
• 1.3.1.1 酸氧化法13-14
• 1.3.1.2 水热/溶剂热法14-15
• 1.3.1.3 电化学氧化法15
• 1.3.1.4 氧等离子体法15-16
• 1.3.1.5 其他方法16
• 1.3.2 自下而上法16-19
• 1.3.2.1 可控热解多环芳烃法16-17
• 1.3.2.2 富勒烯开笼法17-18
• 1.3.2.3 溶液化学法18-19
• 1.3.2.4 其他方法19
• 1.4 石墨烯量子点的改性19-21
• 1.4.1 表面功能化19-20
• 1.4.2 异原子掺杂20-21
• 1.5 石墨烯量子点的应用21-24
• 1.5.1 生物成像21-22
• 1.5.2 电化学检测22
• 1.5.3 催化剂22-23
• 1.5.4 有机光伏器件23-24
• 1.6 本论文的研究内容和意义24-26
• 1.7 实验仪器和测试仪器26-27
• 2 清洁、高效、无副产物生成的创新法制备石墨烯量子点及其性能研究27-38
• 2.1 实验材料27
• 2.2 GQDs的制备27-28
• 2.2.1 W_(18)O_(49)纳米线的制备27-28
• 2.2.2 GQDs的制备28
• 2.3 结果与讨论28-33
• 2.3.1 机理分析28-30
• 2.3.2 GQDs的TEM分析30
• 2.3.3 GQDs的Raman和FT-IR分析30-31
• 2.3.4 GQDs的XPS分析31-32
• 2.3.5 GQDs的UV-vis和PLE-PL分析32-33
• 2.4 GQDs的PL性能研究33-35
• 2.5 GQDs的应用35-37
• 2.6 本章小结37-38
• 3 铁修饰石墨烯量子点（Fe-GQDs）的制备及其PL性能研究38-46
• 3.1 引言38
• 3.2 实验38-40
• 3.2.1 实验材料38-39
• 3.2.2 Fe-GQDs的制备39-40
• 3.3 结果与讨论40-43
• 3.3.1 Fe-GQDs的结构表征40-42
• 3.3.2 Fe-GQDs的光学性能表征42-43
• 3.4 机理探究43-45
• 3.5 本章小结45-46
• 4 氮掺杂石墨烯量子点（N-GQDs）的制备及其PL性能研究46-56
• 4.1 N-GQDs的制备46-48
• 4.2 N-GQDs的结构表征48-50
• 4.2.1 N-GQDs的TEM和粒径分析48-49
• 4.2.2 N-GQDs的AFM和Raman分析49
• 4.2.3 N-GQDs的XPS分析49-50
• 4.3 N-GQDs的直接带隙发光50-52
• 4.4 N-GQDs的PL性能52-53
• 4.5 近紫外光致发光N-GQDs的制备53-55
• 4.6 本章小结55-56
• 5 全文总结56-58
• 5.1 全文总结56-57
• 5.2 主要创新点57-58
• 参考文献58-66
• 攻读硕士学位期间发表的论文66-67
• 致谢67

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