自还原镍钨双金属催化剂在纤维素氢解制低碳多元醇中的性能研究

发布时间：2017-10-24 02:03

  本文关键词：自还原镍钨双金属催化剂在纤维素氢解制低碳多元醇中的性能研究

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【摘要】：生物质是一种可再生的自然资源,来源广泛,也是一种理想的可代替化石质资源的新兴资源,具有很好的开发前景。纤维素是生物质资源的重要组成部分。纤维素主要由脱水D型葡萄糖通过β-1,4糖苷键链接而成,性质稳定,在一定条件下可定向转化为燃料和小分子化学品。因而,其可控催化炼制过程一直是世界能源化工研究者关注的焦点之一。本毕业论文是关于自还原双金属催化剂催化氢解纤维素制低碳多元醇(C2~C3)的研究。低碳多元醇是塑料、医药、染料等行业的原料,具有重要的应用价值。镍钨双金属催化剂具有双功能,即能分别催化纤维素降解的两个步骤,具有断裂C-C、C-O键能力和加氢作用,能显著提高纤维素转化率和目标产物收率,具有重要的开发意义。在纤维素催化氢解为低碳多元醇的研究中,我们将活性金属组分Ni、W负载在已筛选好的分子筛载体上,以生物碳源为还原剂,直接制备了自还原双金属催化剂,并将该系列催化剂应用于纤维素的水相氢解反应。实验通过BET、TG、XRD、SEM、TEM、XPS等表征手段,较全面地确定了催化剂的生物碳源最佳含量和煅烧温度、活性组分存在形式及其分布状态等。实验在建立了低碳多元醇检测方法的基础上,考察了煅烧温度、生物碳源含量、催化剂载体的种类、金属配比等因素对催化结果的影响。实验结果表明,本实验涉及的载体中,SBA-15和MOR作载体时,催化效果较优;载体为3.0 g时,最佳生物碳源含量为3.0 g;以SBA-15为载体时,当Ni、W含量分别为10%和15%时,纤维素转化率为100%,低碳多元醇总收率为68.04%,其中乙二醇收率为61.04%;以MOR为载体时,相同的Ni、W质量比为2:3(10%Ni,15%W)时,纤维素转化率为100%,低碳多元醇总收率为56.92%,其中乙二醇的收率为52.30%。将Ni、W金属作为催化纤维素降解的活性组分,极大地提高了纤维素的转化率和乙二醇的选择性。自还原双金属催化剂不需要额外的还原步骤直接应用于纤维素氢解制低碳多元醇,并得到了良好的实验结果。这有利于提高过程经济性和实验效率,对该领域催化剂的研究具有一定的参考价值。
【关键词】：纤维素 多元醇 水解 氢解 自还原双金属催化剂
【学位授予单位】：浙江科技学院
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O643.36;TQ223.16
【目录】：

• 摘要4-6
• Abstract6-11
• 第1章 文献综述11-33
• 1.1 引言11-12
• 1.2 纤维素概述12-14
• 1.3 纤维素的转化途径14-20
• 1.3.1 纤维素的水解14-16
• 1.3.2 纤维素的热裂解16-19
• 1.3.3 纤维素的选择性氧化19
• 1.3.4 纤维素的催化氢解19-20
• 1.4 纤维素氢解制备低碳多元醇反应机理20-23
• 1.5 纤维素氢解制备多元醇的催化剂研究进展23-30
• 1.5.1 金属催化剂在制备六元醇中的应用24-28
• 1.5.2 金属催化剂在制备低碳多元醇中的应用28-30
• 1.6 多元醇的用途及生产现状30-32
• 1.6.1 糖醇30-31
• 1.6.2 低碳多元醇31-32
• 1.7 本文主要研究内容32-33
• 第2章 实验方法33-40
• 2.1 主要实验材料33-34
• 2.2 实验仪器与设备34
• 2.3 自还原催化剂构建与表征34-36
• 2.3.1 自还原Ni-W双金属催化剂的构建34-35
• 2.3.2 扫描电镜和元素分布表征 (SEM、elements mapping)35
• 2.3.3 X射线衍射分析 (XRD)35-36
• 2.3.4 透射电镜表征 (TEM )36
• 2.3.5 X射线电子能谱分析 (XPS)36
• 2.3.6 热重分析 (TG)36
• 2.3.7 表面积和孔结构表征36
• 2.4 纤维素氢解制备低碳多元醇反应36-37
• 2.5 纤维素氢解产物的检测37-40
• 第3章 自还原Ni-W双金属催化剂制备条件探索40-45
• 3.1 自还原催化剂物理表征40-42
• 3.1.1 热重分析40-42
• 3.2 自还原催化剂催化性能评价42-44
• 3.2.1 催化剂载体的选择42-43
• 3.2.2 不同含碳量对纤维素转化的影响43-44
• 3.3 本章小结44-45
• 第4章 Ni-W/SBA-15催化氢解微晶纤维素45-60
• 4.1 自还原催化剂物理表征45-53
• 4.1.1 表面积和孔结构表征45-47
• 4.1.2 热重分析47-49
• 4.1.3 扫描电镜分析49-50
• 4.1.4 元素分布表征50-51
• 4.1.5 透射电镜表征51
• 4.1.6 X射线衍射分析51-52
• 4.1.7 X射线电子能谱分析52-53
• 4.2 自还原催化剂催化性能评价53-59
• 4.2.1 煅烧温度对催化剂活性的影响53-54
• 4.2.2 镍含量对单金属Ni/SBA-15催化活性的影响54-55
• 4.2.3 镍含量对双金属Ni-W/SBA-15催化活性的影响55-57
• 4.2.4 钨含量对双金属Ni-W/SBA-15催化活性的影响57-59
• 4.3 本章小结59-60
• 第5章 Ni-W/MOR催化氢解微晶纤维素60-68
• 5.1 自还原催化剂物理表征60-64
• 5.1.1 表面积和孔结构表征60-62
• 5.1.2 热重分析62-63
• 5.1.3 X射线衍射分析63
• 5.1.4 透射电镜表征63-64
• 5.2 自还原催化剂催化性能评价64-67
• 5.2.1 催化剂煅烧温度对催化效果的影响64-65
• 5.2.2 镍钨不同质量比对催化效果的影响65-67
• 5.3 本章小结67-68
• 第6章 Ni-W/SBA-15催化氢解农林废弃物木质纤维素68-73
• 6.1 自还原催化剂物理表征68-71
• 6.1.1 X射线衍射分析68
• 6.1.2 透射电镜表征68-70
• 6.1.3 扫描电镜分析70-71
• 6.2 自还原催化剂催化木质纤维素性能评价71-72
• 6.3 本章小结72-73
• 第7章 全文总结及展望73-75
• 7.1 总结73-74
• 7.2 展望74-75
• 参考文献75-85
• 附录85-86
• 致谢86-87
• 作者简介87-88

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