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氮掺杂石墨烯的制备及其催化性能的研究

发布时间:2017-10-24 09:34

  本文关键词:氮掺杂石墨烯的制备及其催化性能的研究


  更多相关文章: 石墨烯 功能化 氮掺杂 氮掺杂的石墨烯


【摘要】:2004年,Geim和Novoselov首次报道制备出单层的石墨烯,引起科学界的研究热潮。石墨烯完美的二维晶体结构赋予了其独特的物理化学性质。迄今为止,石墨烯的制备方法有很多,氧化还原法是最常用的制备方法之一。氧化还原法主要是石墨通过化学氧化可得到具有丰富含氧基团的石墨氧化物(graphite oxide),这些含氧基团包括羟基、羧基和环氧基等。这些含氧官能团的引入不仅使石墨烯具有稳定的化学性质,同时也增强了石墨烯的亲水性,为其进一步功能化改性提供了更多的活性位点。近期,以石墨烯及其衍生物为代表的碳基材料表现出有趣的非金属催化性质,成为新的研究热点。由于石墨烯的活性位点少,非金属催化活性和选择性不尽如人意,不足以替代贵金属成为催化剂。为了弥补其缺陷,对其进行杂原子掺杂是一种新颖的高效途径,如氮(N)掺杂、磷(P)掺杂、硼(B)掺杂等。本文选用N原子为杂原子进行掺杂改性,系统研究掺杂改性后N掺杂石墨烯的非金属催化性质,并提出非金属催化机理。主要研究工作如下:(1)通过改性Hummers法制备氧化石墨烯(GO),以其为碳源,氨水为氮源,经过一步水热合成法简便地制备出氮掺杂的石墨烯(N-RGO),并对其微观结构进行系统的表征和分析。选用对硝基苯酚催化加氢为反应模型,观察氮掺杂石墨烯对对硝基苯酚催化还原后溶液颜色的变化以及紫外谱图的分析,归纳出反应模型符合准一级的动力学速率方程,与贵金属(如Pt、Au等)相同。随着合成GO浓度的增大,N-RGO的表观速率常数先增大后减小,当N-RGO浓度为5mg/mL,其催化活性最高,速率常数最大可达到0.34 s-mg-1。(2)将氮掺杂的石墨烯分别通过DOPA、ABTS和TMB的缓冲液中。观察各溶液颜色的变化,将反应后的溶液分别通过UV-Vis测试,并观测各谱图峰的位置。选择TMB作为模型分子,分别通过改变溶液的pH值和温度,测出氮掺杂石墨烯在不同pH值和温度下的紫外吸收谱图,根据其在652 nm处的峰值大小进行比较,可得出该催化氧化反应时最优的pH值(pH=3.5)和温度(55℃)。并求出35℃下不同浓度的N-RGO的米氏常数,更优于HRP。未来,其作为模拟酶可替代HRP在生物医疗和环境检测方面的应用。(3)采用简单水热合成法制备的氮掺杂石墨烯经冷冻干燥后,可制备出新颖的各向异性的氮掺杂石墨烯气凝胶,用场发射扫描电子显微镜(SEM)观测氮掺杂石墨烯气凝胶的表面结构,氮掺杂石墨烯气凝胶空间结构外形似圆柱体,从该圆柱体的上表面观察该圆柱体似石墨烯片层堆积而成,其方向沿孔径通道呈单方向通道。从该圆柱体的上表面及两个侧面三个不同的方向滴入等体积混合的NaBH4和对硝基苯酚溶液,观察通过该圆柱体三个方向后的溶液颜色变化,并将其通过UV-Vis,根据谱图峰值的大小,可得出这三个方向的催化活性的大小,然后在改变氮含量及溶液的流速分别重复上述实验,可观察这三个方向的催化活性的大小,无论在何种情况下,该圆柱体的上表面是催化活性最高的接触面,为提高该催化剂的催化效率提供了一个新的方法。
【关键词】:石墨烯 功能化 氮掺杂 氮掺杂的石墨烯
【学位授予单位】:东南大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2016
【分类号】:O613.71;O643.36
【目录】:
  • 摘要5-7
  • Abstract7-11
  • 第一章 绪论11-28
  • 1.1 石墨烯概述11-20
  • 1.1.1 石墨烯的结构和性质12-14
  • 1.1.2 石墨烯的制各14-18
  • 1.1.3 石墨烯的应用18-20
  • 1.2 石墨烯的功能化修饰20-22
  • 1.2.1 共价键功能化21
  • 1.2.2 非共价键功能化21-22
  • 1.3 氮掺杂石墨烯22-25
  • 1.3.1 氮掺杂石墨烯的制备方法22-25
  • 1.4 氮掺杂石墨烯的性质与应用25-26
  • 1.5 论文选题依据和主要内容26-28
  • 第二章 氮掺杂的石墨稀的制备及催化还原性能的研究28-36
  • 2.1 研究背景28
  • 2.2 实验部分28-31
  • 2.2.1 实验原料与实验仪器28-29
  • 2.2.2 改性Hummer法制备氧化石墨烯(GO)29-30
  • 2.2.3 氮掺杂石墨烯的制备30
  • 2.2.4 催化剂活性的测试30
  • 2.2.5 表征与测试30-31
  • 2.3 实验结果与讨论31-35
  • 2.3.1 不同氨水浓度下制备的氮掺杂石墨烯的红外光谱图31-32
  • 2.3.2 氮掺杂石墨烯催化还原的机理32-33
  • 2.3.3 不同浓度的氮掺杂石墨烯的表观速率常数的测定33-35
  • 2.4 本章小结35-36
  • 第三章 氮掺杂石墨烯的催化氧化性能的研究36-47
  • 3.1 研究背景36
  • 3.2 实验部分36-39
  • 3.2.1 实验原料与实验仪器36-37
  • 3.2.2 缓冲液的配制37-38
  • 3.2.3 氮掺杂石墨烯的催化评估38-39
  • 3.3 实验结果与讨论39-46
  • 3.3.1 氮掺杂石墨烯催化氧化反应39-40
  • 3.3.2 氮掺杂石墨烯催化氧化的机理40-43
  • 3.3.3 pH值对氮掺杂石墨烯催化活性的影响43-44
  • 3.3.4 温度对氮掺杂石墨烯催化活性的影响44
  • 3.3.5 离子强度对氮掺杂石墨烯催化活性的影响44-45
  • 3.3.6 米氏常数的测定45-46
  • 3.4 本章小结46-47
  • 第四章 各向异性的氮掺杂石墨烯气凝胶的制备及催化活性的调控47-57
  • 4.1 研究背景47-48
  • 4.2 实验部分48-50
  • 4.2.1 实验原料与实验仪器48
  • 4.2.2 氮掺杂石墨烯气凝胶的制备48-49
  • 4.2.3 表征与测试49-50
  • 4.3 实验结果与讨论50-55
  • 4.3.1 氮掺杂石墨烯的气凝胶微观形貌50-51
  • 4.3.2 氮掺杂石墨烯气凝胶的表面结构51-53
  • 4.3.3 氮掺杂石墨烯气凝胶的催化53-54
  • 4.3.4 不同氨水浓度的氮掺杂石墨烯气凝胶催化性能的影响54-55
  • 4.3.5 不同流速对氮掺杂石墨烯气凝胶催化性能的影响55
  • 4.4 本章小结55-57
  • 第五章 全文总结57-59
  • 参考文献59-67
  • 硕士期间研究成果67-68
  • 致谢68

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本文编号:1088161

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