糠醛和糠醇加氢重排合成环戊酮的研究

发布时间：2017-10-25 02:04

  本文关键词：糠醛和糠醇加氢重排合成环戊酮的研究

  更多相关文章： 环戊酮 糠醇 糠醛 Ni-B非晶态合金 加氢重排反应

【摘要】：随着能源危机问题的日益突出,运用可再生资源替代化石能源作为原材料制备化学品受到越来越多的关注。作为可再生能源,生物质能的高效开发利用,对解决能源、生态环境问题将起到积极的作用。环戊酮是重要的化工产品,是合成香料和医药的重要原料,目前环戊酮工业生产主要原料是化石能源。研究开发以生物质资源糠醛和糠醇为原料合成环戊酮对解决能源问题具有重大意义。本文研究金属催化剂催化糠醛和糠醇制备环戊酮的工艺条件。首先考察了Pd/C、Pt/C、Rh/C,镍系催化剂雷尼镍、Ni-B非晶态合金及雷尼铜的催化反应性能。然后选择Ni-B非晶态合金为催化剂,系统地研究了不同反应条件对糠醛和糠醇合成环戊酮反应的转化率、环戊酮选择性和选收率的影响,优化了反应条件。糠醛加氢重排合成环戊酮的研究结果显示：以Ni-B非晶态合金为催化剂,水为溶剂,糠醛与Ni-B的质量比为50：1,糠醛与水质量比1：10,温度为160℃,压力为4MPa,反应时间为4h,搅拌速度600r/min时,反应效果最佳,糠醛转化率82%,环戊酮收率73.1%。在优化反应条件的基础上,进行3次重复性实验,糠醛转化率为80.6-84.5%,环戊酮收率为70.6-73.9%,实验的重复性很好。糠醇加氢重排合成环戊酮的研究结果表明,以Ni-B非晶态合金为催化剂,水为溶剂,糠醇与Ni-B的质量比为50：1,糠醇与水质量比1：8,温度为150℃,压力为3MPa,反应时间为3h,搅拌速度600r/min时环戊酮的收率和选择性达到最大值。此时,糠醇转化率96.8%,环戊酮收率89.1%。在优化反应条件下进行3次重复性实验,糠醇转化率为95.7～97.2%,环戊酮收率为86.3～88.7%,实验的重复性很好。在优化反应条件下糠醇加氢重排合成环戊酮反应放大5倍实验,采用连续进料法,糠醇转化率为94.7%,环戊酮收率90.1%。糠醇合成环戊酮具有工业化生产的潜力,但仍需进一步的研究。
【关键词】：环戊酮 糠醇 糠醛 Ni-B非晶态合金 加氢重排反应
【学位授予单位】：大连海事大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O624.421
【目录】：

• 摘要5-6
• Abstract6-10
• 引言10-11
• 第一章 绪论11-28
• 1.1 生物质能源概述11-16
• 1.1.1 生物质简介11-12
• 1.1.2 生物质能源组分12-13
• 1.1.3 生物质能源的应用13-14
• 1.1.4 生物质制备糠醛的研究14-16
• 1.2 糠醛和糠醇催化加氢的研究16-19
• 1.2.1 糠醛催化加氢的研究16-18
• 1.2.2 糠醇的催化氢解反应18
• 1.2.3 糠醛和糠醇加氢重排生成环戊酮18-19
• 1.3 环戊酮的应用19-23
• 1.3.1 在香料领域的应用19-21
• 1.3.2 在医药领域的应用21-22
• 1.3.3 在农药领域的应用22-23
• 1.3.4 其他应用23
• 1.4 环戊酮合成工艺23-27
• 1.4.1 己二酸及其衍生物高温分解法23-24
• 1.4.2 环戊烯水合再脱氢法24-25
• 1.4.3 环戊烯非催化剂直接氧化法25-26
• 1.4.4 Wacker型催化剂氧化法26-27
• 1.5 本论文研究目的和意义27-28
• 第二章 实验部分28-33
• 2.1 实验试剂与仪器28-29
• 2.1.1 实验仪器与设备28
• 2.1.2 实验原料与试剂28-29
• 2.2 分析方法29-30
• 2.3 实验操作30-31
• 2.3.1 Ni-B非晶态合金的制备30-31
• 2.3.2 糠醛糠醇合成环戊酮过程31
• 2.3.3 环戊酮的提纯31
• 2.4 催化剂表征与分析31-33
• 第三章 结果与讨论33-60
• 3.1 糠醛加氢重排合成环戊酮33-46
• 3.1.1 催化剂种类对反应的影响33-35
• 3.1.2 催化剂用量对反应的影响35-37
• 3.1.3 溶剂的选择37-38
• 3.1.4 反应温度对反应的影响38-40
• 3.1.5 反应压力对反应的影响40-42
• 3.1.6 物料配比对反应的影响42-43
• 3.1.7 搅拌速度对反应的影响43-44
• 3.1.8 反应时间对反应的影响44-45
• 3.1.9 糠醛合成环戊酮稳定性实验45-46
• 3.1.10 小结46
• 3.2 糠醇加氢重排合成环戊酮46-55
• 3.2.1 反应温度对反应的影响47-49
• 3.2.2 反应压力对反应的影响49-50
• 3.2.3 物料比对反应的影响50-51
• 3.2.4 酸碱性的影响51-52
• 3.2.5 反应时间对反应的影响52-54
• 3.2.6 糠醇合成环戊酮稳定性实验54-55
• 3.2.7 小结55
• 3.3 放大化实验55-56
• 3.4 催化剂的回收利用56-57
• 3.5 产品表征57-60
• 第四章 结论与展望60-62
• 4.1 结论60
• 4.2 主要创新点60-61
• 4.3 问题与展望61-62
• 参考文献62-67
• 致谢67-68
• 作者简介68

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本文编号：1091544