银离子印迹聚合物和3-烯丙基罗丹宁聚合物选择性去除和回收银的性能研究

发布时间：2017-10-25 13:35

  本文关键词：银离子印迹聚合物和3-烯丙基罗丹宁聚合物选择性去除和回收银的性能研究

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【摘要】：废水中银是一种重要的贵金属,回收废水中的银不仅促进资源的循环利用,而且能有效降低环境污染。为此,迫切需求开发新型的废水中去除和回收银的工艺。本文针对这一需求,以研究选择性吸附银的聚合物材料为切入点,探索了银离子印迹聚合物和3-烯丙基罗丹宁聚合物对银离子的选择吸附性能,研究了基于聚合物吸附材料去除和选择性回收银的工艺条件。主要内容如下:1.以3-巯丙基三乙氧基硅烷为功能单体,TiO_2为载体,正硅酸乙酯为交联剂,采用溶胶-凝胶法合成制备具有光催化性能的印迹聚合物TiO_2@SiO_2-IIP。通过模型拟合,TiO_2@SiO_2-IIP对Ag(I)的吸附属于Langmuir模型,线性系数R2为0.999,说明材料的吸附吸附位点是单层均匀分布的。TiO_2@SiO_2-IIP和TiO_2@SiO_2-NIP对Ag(I)最大吸附容量分别为52.96mg/g和28.49mg/g。动力学模型拟合表明材料吸附过程符合准二级动力学,线性系数R2为0.999,表明吸附速率的快慢是由化学吸附控制。在混合离子体系中,TiO_2@SiO_2-IIP对Ag(I)/Co(II)、Ag(I)/Cu(II)、Ag(I)/Ni(II)、Ag(I)/Pb(II)的选择性系数分别为37.59、33.53、78.23和46.74,与TiO_2@SiO_2-NIP的相对选择性系数均大于2。证实TiO_2@SiO_2-IIP对Ag(I)表现出良好的吸附性能和选择性。在氙灯照射下,吸附Ag(I)后的TiO_2@SiO_2-IIP显著提高了TiO_2@SiO_2-IIP对甲基橙的降解速率。对材料采用1M HNO3洗脱回收,经过6次循环利用其吸附量及光降解效果只减少不到10%。2.将磁性、光催化以及印迹技术耦合,采用表面印迹技术制备出以Fe_3O_4@SiO_2@TiO_2为内核可光催化还原的离子印迹聚合物Fe_3O_4@SiO_2@TiO_2-IIP。合成聚合物粒径为200nm,IIP与NIP材料比表面积分别为39.44m2/g和22.81m2/g。Fe_3O_4@SiO_2@TiO_2-IIP和Fe_3O_4@SiO_2@TiO_2-NIP对Ag(I)吸附符合Langmuir模型,且平衡吸附容量分别为36.44mg/g和21.80mg/g。通过Dubinin-Radushkevich(D-R)等温线模型计算吸附能20.50kJ/mol,表明材料对Ag~+的吸附属于化学吸附。在二元体系中,Fe_3O_4@SiO_2@TiO_2-IIP对Ag(I)表现出较高的选择性,对Ag(I)/Co(II)、Ag(I)/Cu(II)、Ag(I)/Ni(II)选择性系数分别为27.83、13.28和68.11。吸附结束后在牺牲剂甲醇存在下,采用紫外光照3h催化还原,通过超声进行分离Ag与吸附材料。通过X射线衍射分析证实为Ag单质,光催化还原Ag(I)速率近似符合准一级动力学方程。通过单次光催化超声方式脱去模板离子,材料的洗脱率为68.50%,接近采用三次传统酸洗脱方式的洗脱率。将废水中的Ag(I)吸附后直接转化为易于回收并具有经济价值的银单质是很有意义的。3.为了进一步提高Ag离子的吸附容量和更为简便地回收Ag单质,采用3-烯丙基罗丹宁为单体,在加入3%、5%、7%和8%四种不同质量分数比例的光引发剂2959作用下,自聚合得到聚合度不同的聚合物。四种聚合度不同的聚合物材料对Ag(I)均表现出超高的吸附容量,在250min左右达到吸附平衡,其中采用7%引发剂合成聚合物吸附容量最大,为803mg/g。在Ag(I)初始浓度低于700mg/L时,聚合物对材料的吸附接近100%。3-烯丙基罗丹宁聚合物表现出对Ag(I)超高的选择性,对Ag(I)相对Pb(II),Cu(II),Co(II),Ni(II)离子选择性系数远大于100。吸附结束后,采用甲醇做溶剂在60℃加热条件下可快速进行热诱导还原Ag~+为单质。并通过红外光谱(FT-IR)和X射线光电子能谱分析(XPS)等表征方法对材料进行分析。
【关键词】：表面离子印迹 Ag(I) 光催化还原 资源化 3-烯丙基罗丹宁 热诱导还原
【学位授予单位】：南昌航空大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O631.3;X703
【目录】：

• 摘要5-7
• Abstract7-12
• 第一章 绪论12-20
• 1.1 水体污染现状以及处理技术12-15
• 1.1.1 水体中现存的污染状况12
• 1.1.2 有机污染物的主要来源和危害12
• 1.1.3 银的资源浪费以及回收价值12-13
• 1.1.4 重金属及有机污染物的处理技术13-15
• 1.2 印迹技术及应用15-18
• 1.2.1 分子印迹及原理15-16
• 1.2.2 离子印迹技术16-18
• 1.3 光催化技术18-19
• 1.3.1 光催化机理18
• 1.3.2 光催化应用18-19
• 1.4 本课题探究的主要内容及意义19-20
• 第二章 离子印迹光催化剂聚合物的合成及水体中选择性去除银和有机污染物的应用研究20-38
• 2.1 引言20-21
• 2.2 实验部分21-25
• 2.2.1 实验试剂21-22
• 2.2.2 实验仪器22
• 2.2.3 离子印迹光催化聚合物的合成22-23
• 2.2.4 吸附实验23-24
• 2.2.5 吸附动力学24
• 2.2.6 竞争吸附24
• 2.2.7 光降解甲基橙24-25
• 2.2.8 解吸与循环利用25
• 2.3 结果与讨论25-36
• 2.3.1 扫描电镜分析（SEM）25-26
• 2.3.2 N_2吸附-脱附分析（BET）26-27
• 2.3.3 X射线衍射分析（XRD)27-28
• 2.3.4 吸附实验28-34
• 2.3.5 光降解实验34-35
• 2.3.6 重复利用35-36
• 2.4 小结36-38
• 第三章 磁性可光催化还原离子印迹聚合物的合成及水体中回收银的应用研究38-64
• 3.1 引言38-39
• 3.2 实验部分39-45
• 3.2.1 实验试剂39-40
• 3.2.2 实验设备和仪器40-41
• 3.2.3 银离子印迹聚合物Fe_3O_4@SiO_2@TiO_2-IIP的合成41-43
• 3.2.4 光催化性能43
• 3.2.5 吸附性能43
• 3.2.6 选择性吸附43-44
• 3.2.7 去吸附与再循环利用44
• 3.2.8 光照强度与量子效率44-45
• 3.2.9 实际工业废水实验45
• 3.3 结果讨论45-62
• 3.3.1 表征45-49
• 3.3.2 光催化还原49-50
• 3.3.3 吸附条件的影响50-57
• 3.3.4 光催化移除Ag~+57-59
• 3.3.5 光催化还原动力学59-61
• 3.3.6 Ag的回收61-62
• 3.4 小结62-64
• 第四章 3-烯丙基罗丹宁聚合物的合成和热诱导还原银的性能研究64-76
• 4.1 引言64-65
• 4.2 实验部分65-68
• 4.2.1 实验试剂65
• 4.2.2 实验仪器65-66
• 4.2.3 罗丹宁聚合物的合成66-67
• 4.2.4 吸附实验67
• 4.2.5 吸附动力学67
• 4.2.6 选择性吸附67-68
• 4.2.7 热诱导还原实验68
• 4.3 结果讨论68-75
• 4.3.1 傅立叶转换红外光谱分析（FT-IR）68-69
• 4.3.2 XPS分析69-70
• 4.3.3 吸附实验70-74
• 4.3.4 热诱导还原74-75
• 4.4 小结75-76
• 第五章 结论和展望76-79
• 5.1 结论76-77
• 5.2 展望77-79
• 参考文献79-85
• 硕士期间发表论文85-86
• 致谢86-87

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