活性炭负载金催化剂在乙炔氢氯化反应中的应用

发布时间：2017-10-26 18:30

  本文关键词：活性炭负载金催化剂在乙炔氢氯化反应中的应用

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【摘要】：在乙炔氢氯化合成氯乙烯的无汞催化体系中,活性炭负载金催化剂具有高的催化活性和选择性,被认为是最有希望实现产业化的无汞催化剂。本论文从活性炭载体、催化剂配方及制备方法等三个方面研究了Au/AC催化剂的乙炔氢氯化反应性能,主要取得了以下结论:(1)不同种类的活性炭对负载金催化剂的性能影响较大,其中中孔比例高、灰分少的椰壳活性炭负载金催化剂性能较好。磷改性的活性炭负载金催化剂的初活性有明显的提高,但稳定性较差,磷元素流失和Au~(3+)被还原是催化剂失活的原因。(2)对双金属催化剂进行了筛选,研究了Zn、Bi、Ni、Co、Cu、Ba、Ce、K作为助剂的Au-M/AC体系。Cu、Ni和Bi等助剂可明显提高金催化剂的初活性。对Au-Cu/AC双金属催化剂的Cu含量进行了优化,当Cu/Au的摩尔比为0.5时,催化剂的初活性最好,而Cu/Au的摩尔比为1时稳定性最好。(3)研究了浸渍法、沉淀沉积法和超声波辅助的方法对Au/AC催化剂的性能影响。浸渍法制备的Au/AC催化剂活性最高,用超声波辅助的方法所制备催化剂的稳定性较好。在相同金负载量的情况下,用水作为溶剂所制备的催化剂的活性和稳定性较好。
【关键词】：乙炔氢氯化 金催化剂 活性炭 助剂 无汞催化剂
【学位授予单位】：浙江工业大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O643.36;TQ222.423
【目录】：

• 摘要8-9
• ABSTRACT9-10
• 第一章 文献综述10-29
• 1.1 引言10
• 1.2 氯乙烯的生产工艺10-13
• 1.2.1 乙烯法生产工艺11
• 1.2.2 乙烷氧氯化法生产工艺11-12
• 1.2.3 乙炔法生产工艺12-13
• 1.3 乙炔氢氯化反应无汞催化剂的研究现状13-15
• 1.3.1 非均相催化剂13-14
• 1.3.2 均相催化剂14-15
• 1.4 乙炔氢氯化反应金催化剂的研究现状15-27
• 1.4.1 负载型金催化剂的提出15-17
• 1.4.2 Au基催化剂的催化机理17-19
• 1.4.3 Au/AC催化剂的载体19-21
• 1.4.4 Au/AC催化剂的助剂21-23
• 1.4.5 Au/AC催化剂制备方法23-25
• 1.4.6 Au/AC催化剂失活与再生25-27
• 1.5 选题依据及研究内容27-29
• 1.5.1 选题依据27-28
• 1.5.2 研究内容28-29
• 第二章 实验部分29-36
• 2.1 主要仪器设备及试剂29-31
• 2.2 载体及催化剂的表征31-32
• 2.2.1 比表面积和孔结构的测定（BET）31
• 2.2.2 程序升温脱附（TPD/TPR-MS）31
• 2.2.3 扫描电镜（SEM）与X射线能谱仪(EDS)31
• 2.2.4 X射线粉末衍射测试（XRD）31-32
• 2.2.5 活性炭灰分含量的测定32
• 2.3 催化剂的制备32-33
• 2.3.1 活性炭的选择32
• 2.3.2 活性炭的预处理32-33
• 2.3.3 活性炭的磷酸改性33
• 2.3.4 负载型金催化剂的制备33
• 2.4 催化剂的性能评价33-36
• 2.4.1 催化剂活性评价装置33-34
• 2.4.2 催化剂活性评价34-35
• 2.4.3 产物分析方法35-36
• 第三章 活性炭载体对Au/AC催化剂的影响36-48
• 3.1 引言36
• 3.2 实验部分36-37
• 3.3 结果与讨论37-47
• 3.3.1 金负载量对Au/AC1催化剂的性能影响37-38
• 3.3.2 不同炭载体对金催化剂性能的影响38-44
• 3.3.3 磷酸改性活性炭对Au/AC催化剂性能的影响44-47
• 3.4 本章小结47-48
• 第四章 双组分Au-M/AC催化剂的研究48-57
• 4.1 引言48
• 4.2 实验部分48-49
• 4.3 结果与讨论49-56
• 4.3.1 助剂的筛选49-52
• 4.3.2 铜助剂的含量优化52-53
• 4.3.3 CuCl_2和AuCl_3的浸渍次序对金催化剂性能的影响53-54
• 4.3.4 Au-Cu(x)/AC还原性能研究54-55
• 4.3.5 Au-Cu(1)/AC2稳定性试验55-56
• 4.4 本章小结56-57
• 第五章 制备方法对金催化剂性能的影响57-62
• 5.1 引言57-58
• 5.2 实验部分58-59
• 5.3 结果与讨论59-61
• 5.3.1 制备方法对金催化剂性能的影响59-60
• 5.3.2 浸渍溶剂对金催化剂性能的影响60-61
• 5.4 本章小结61-62
• 第六章 结论与展望62-64
• 6.1 结论62
• 6.2 展望62-64
• 参考文献64-71
• 附录71-72
• 致谢72

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本文编号：1099929