催化剂形貌和掺杂碳纳米管对铜铈催化剂催化性能影响的研究

发布时间：2017-10-29 03:16

  本文关键词：催化剂形貌和掺杂碳纳米管对铜铈催化剂催化性能影响的研究

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【摘要】：富氢气中优先氧化反应被认为是净化燃料电池原料气中CO最理想的方法。非贵金属CuO-CeO2催化剂因为在电池工作温度范围内具有高CO转化率和C02选择性,较低成本而颇具工业应用前景。本论文通过设计制备具有多层空腔结构的CeO2/CuO催化剂和蛋壳结构CeO2/CNTs-CuO催化剂来探究催化剂形貌和添加碳纳米管对催化剂性能的影响。通过SEM, TEM/HRTEM、XRD、H2-TPR、N2-吸脱附和XPS等表征手段对催化剂的物理化学性质进行表征,具体研究内容如下：1、通过模板法和浸渍法制备具有多层空腔结构的CeO2/CuO催化剂。催化剂中Ce02和CuO交替层状结构降低了CuO的团聚并提高了Ce02的分散程度。最优的Ce02负载量为催化剂提供了高浓度的活性位点。2、通过使用不同种类模板剂制备CeO2/CuO催化剂。制得的催化剂比表面积与模板剂中所含的亲水基团数量有关,大比表面积有利于反应气体的吸附从而获得高活性。3、通过自组装方法和浸渍法合成CeO2/xCNTs-CuO杂合球催化剂。蛋壳结构的催化剂保证了Ce02和CuO较大的接触界面。随着CNTs掺杂量的增加,Ce3+和Olatt浓度增加。CNTs的加入提高了催化剂的催化活性及抗H20和C02的性能。
【关键词】：氧化铜 氧化铈 形貌 碳纳米管 优先氧化
【学位授予单位】：内蒙古大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O643.36
【目录】：

• 摘要4-5
• ABSTRACT5-10
• 第一章 综述10-23
• 1.1 燃料电池的发展背景10-15
• 1.1.1 能源战略10-11
• 1.1.2 氢能的应用-燃料电池11
• 1.1.3 质子交换膜燃料电池11-13
• 1.1.4 一氧化碳优先氧化13-15
• 1.2 一氧化碳优先氧化催化剂进展15-21
• 1.2.1 非贵金属催化剂15-17
• 1.2.2 贵金属铂系催化剂17-19
• 1.2.3 贵金属金催化剂19-21
• 1.3 论文选题依据、研究内容及创新点21-23
• 1.3.1 论文选题依据21
• 1.3.2 论文研究内容21
• 1.3.3 论文研究的创新点21-23
• 第二章 催化剂的表征与实验设备23-27
• 2.1 实验试剂23
• 2.2 主要设备23-24
• 2.3 实验测试仪器及测试条件24-27
• 2.3.1 扫描电子显微镜(SEM)24
• 2.3.2 透射电子显微镜(TEM)24
• 2.3.3 X射线粉末衍射测试(XRD)24
• 2.3.4 电感耦合等离子体(ICP)测试24-25
• 2.3.5 N_2吸附-脱附测试(N_2 adsorption-desorption)25
• 2.3.6 H_2程序升温还原测试(H_2-TPR)25
• 2.3.7 X射线光电子能谱测试(XPS)25
• 2.3.8 催化剂性能测试25-27
• 第三章 用于CO-PROX的具有多层空腔结构的CeO_2/CuO催化剂27-40
• 3.1 引言27
• 3.2 实验部分27-28
• 3.2.1 CuO载体的制备28
• 3.2.2 CeO_2/CuO催化剂的制备28
• 3.3 催化剂的表征28-36
• 3.3.1 SEM结果分析28-30
• 3.3.2 TEM结果分析30-33
• 3.3.3 XRD结果分析33-34
• 3.3.4 N_2吸附-脱附结果分析34-35
• 3.3.5 TPR结果分析35-36
• 3.4 催化剂活性测试36-38
• 3.5 催化剂形成机理38-39
• 3.6 结论39-40
• 第四章 表面活性剂的种类对CeO_2/CuO催化剂结构和性能的影响40-51
• 4.1 引言40
• 4.2 实验部分40-41
• 4.2.1 不同表面模板多层空腔CuO载体40-41
• 4.2.2 CeO_2/CuO催化剂的制备41
• 4.3 不同表面模板CeO_2/CuO催化剂的表征41-49
• 4.3.1 SEM结果分析41-42
• 4.3.2 XRD结果分析42-44
• 4.3.3 N_2吸附-脱附结果分析44-47
• 4.3.4 TPR结果分析47
• 4.3.5 活性结果分析47-49
• 4.4 催化剂形成机理49-50
• 4.5 结论50-51
• 第五章 掺杂CNTs对CeO_2/CNTs-CuO催化剂抗CO_2和H_2O性能的影响51-67
• 5.1 引言51
• 5.2 实验部分51-52
• 5.2.1 xCNTs-CuO载体的制备51-52
• 5.2.2 CeO_2/xCNTs-CuO催化剂52
• 5.3 催化剂的表征52-64
• 5.3.1 SEM结果分析52-53
• 5.3.2 EDX结果分析53-54
• 5.3.3 TEM分析54-56
• 5.3.4 XRD结果分析56-57
• 5.3.5 N_2吸脱附结果分析57-58
• 5.3.6 TPR结果分析58-60
• 5.3.7 XPS结果分析60-64
• 5.4 催化剂的活性评价64-66
• 5.4.1 催化活性64-65
• 5.4.2 加入CO_2和H_2O对催化活性的影响65-66
• 5.5 结论66-67
• 第六章 结论及展望67-69
• 6.1 全文总结67-68
• 6.2 展望68-69
• 参考文献69-74
• 硕士期间论文发表情况74-75
• 致谢75-76

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本文编号：1111166