高效光催化剂合成及应用于可见光催化木质素解聚的研究

发布时间：2017-10-30 11:03

  本文关键词：高效光催化剂合成及应用于可见光催化木质素解聚的研究

  更多相关文章： 可见光催化 木质素解聚 非均相催化 铱吡啶催化剂 傒酰亚胺催化剂

【摘要】：地球上化石燃料储备的日益枯竭和温室气体排放的快速增长以及其他环境污染物推动了可再生能源技术的发展。由于富含芳香碳,木质素可分解出有价值的化学品和化石燃料的替代品。然而,木质素复杂而稳定的化学键使木质素解聚成为了难题。常规催化解聚木质素的方法都需要高温(80℃),但一些如游离酚类和γ-醇类官能团却不能承受如此高的温度。太阳能是一种理想的可代替化石燃料的可再生能源,并且由于太阳能可再生、无毒和可持续的特性,对于太阳能的利用已经引起了越来越广泛的关注。鉴于未来潜在的能源危机和环境污染,利用太阳能在常温常压下选择性光催化转化木质素制备重要的芳香化合物和高附加值产物是一种高度创兴的方法,这一理念受到了越来越广泛的关注。因此,我们试图通过开发可见光下室温解聚木质素的方法解决上述问题,实现可持续发展的目标。本论文结合绿色化学倡导的节能环保,可持续发展的理念,将可见光应用于解聚木质素反应中,通过构建新型非均相和均相催化剂,实现了常温常压可见光条件下高效解聚木质素模型化合物的目标,并将其成功应用于解聚天然木质素结构单体的反应。论文中还通过一系列的表征和实验设计,研究了催化剂构效关系和催化机理。本论文中介绍的工作主要分为以下两个部分:1.为了克服均相金属催化剂对环境造成的重金属离子污染,降低反应的成本,通过点击化学的方法将均相铱多吡啶催化剂负载到巯基功能化介孔泡沫氧化硅上,制备的非均相催化剂Ir-MCF稳定性高,比表面积大(355 m2/g),分散性好。并将Ir-MCF成功应用于可见光条件下解聚木质素模型化合物反应中,得到了85%以上的转化率和得率;而且Ir-MCF催化剂重复套用五次活性并没有明显降低,仍保持80%以上的得率。并且对于常见的几种木质素单体衍生物都有很好的解聚活性,产率都能达到90%左右,说明Ir-MCF在催化天然木质素解聚的反应中有一定的应用前景。2.为了有效缓解解聚天然木质素时对过渡金属催化剂的依赖,成功将一种非金属的有机小分子傒酰亚胺催化剂(PDI)应用于可见光条件下解聚木质素模型化合物反应中,得到了95%以上的转化率和得率。这种傒酰亚胺催化剂PDI廉价易得,可见光响应强,催化效果优良,反应条件温和,大大降低了反应的成本。对于常见的几种木质素单体衍生物,傒酰亚胺催化剂PDI也表现出很好的解聚活性,产率能达到90%以上,突出了傒酰亚胺催化剂PDI催化天然木质素解聚的潜在可能。
【关键词】：可见光催化 木质素解聚 非均相催化 铱吡啶催化剂 傒酰亚胺催化剂
【学位授予单位】：上海师范大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O643.36;O636.2
【目录】：

• 摘要3-5
• Abstract5-9
• 第一章 前言9-35
• 1.1 木质素9-13
• 1.1.1 木质素的基本概念9-11
• 1.1.2 木质素的结构特性11-13
• 1.2 木质素的解聚13-28
• 1.2.1 碱催化解聚13-15
• 1.2.2 酸催化解聚15-19
• 1.2.3 木质素热聚19-20
• 1.2.4 木质素加氢裂化20-24
• 1.2.5 木质素氧化24-27
• 1.2.6 其他解聚方法27-28
• 1.3 光催化在解聚木质素中的应用28-34
• 1.3.1 半导体光催化机理29-30
• 1.3.2 光催化氧化木质素的最新进展30-34
• 1.4 论文选题的意义和目标34-35
• 第二章 实验试剂及实验方法35-41
• 2.1 试剂与药品35-37
• 2.2 表征手段37-39
• 2.2.1 X-射线衍射(XRD)37
• 2.2.2 场发射电子扫描显微镜(FE-SEM)37
• 2.2.3 透射电子显微镜(TEM)37
• 2.2.4 核磁共振(NMR)37-38
• 2.2.5 红外光谱(IR)38
• 2.2.6 X射线光电子能谱(XPS)38
• 2.2.7 N_2等温吸附线的测定(BET)38
• 2.2.8 电感耦合等离子体光谱（ICP）38
• 2.2.9 热重测试(TG-DTA)38
• 2.2.10 荧光光谱分析仪（PL spectra）38-39
• 2.3 催化活性测试39-41
• 2.3.1 介孔铱多吡啶催化剂合成及应用于可见光催化木质素解聚的研究39
• 2.3.2 傒酰亚胺催化剂（PDI）应用于可见光催化木质素解聚的研究39-40
• 2.3.3 介孔铱多吡啶催化剂的套用40-41
• 第三章 介孔铱多吡啶催化剂合成及应用于可见光催化木质素解聚的研究41-55
• 3.1 引言41-42
• 3.2 催化剂的制备42-45
• 3.2.1 巯基功能化介孔泡沫氧化硅载体（SH-MCF）的制备42-43
• 3.2.2 均相铱多吡啶催化剂（IrL）的制备43-44
• 3.2.3 介孔铱多吡啶催化剂（Ir-MCF）的制备44
• 3.2.4 巯基功能化SBA-15（SH-SBA-15）的制备44
• 3.2.5 介孔铱多吡啶催化剂（Ir-SBA）的制备44-45
• 3.3 结果与讨论45-54
• 3.3.1 催化剂优化45-47
• 3.3.2 催化剂表征与结构分析47-50
• 3.3.3 催化剂性能测试及活性分析50-53
• 3.3.4 非均相催化剂的普适性及其可能的催化机理53-54
• 3.4 本章小结54-55
• 第四章 傒酰亚胺催化剂应用于可见光催化木质素解聚的研究55-63
• 4.1 引言55
• 4.2 催化剂的制备55-56
• 4.3 结果与讨论56-62
• 4.3.1 催化剂表征与分析56-57
• 4.3.2 催化剂性能测试及活性分析57-62
• 4.4 本章小结62-63
• 第五章 总结与展望63-64
• 参考文献64-71
• 致谢71-72
• 个人简历72
• 论文发表情况72

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本文编号：1117379