功能化氧化石墨烯负载钯催化剂的制备及其催化性能的研究

发布时间：2017-11-02 09:09

  本文关键词：功能化氧化石墨烯负载钯催化剂的制备及其催化性能的研究

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【摘要】：氧化石墨烯(GO)是一种性能优异的新型碳材料,常用作合成石墨烯的前驱体。因为氧化石墨烯拥有较高的比表面积、表面上具有丰富的可供功能化的含氧官能团(-OH、-COOH等),使得其在制备不同多相催化剂方面具有广泛应用。本文主要选取不同种类的硅烷偶联剂对氧化石墨烯的表面进行修饰,制备不同的催化剂,并对其催化活性进行探究。主要有两部分研究内容:第一部分:以氧化石墨烯为载体,将硅烷偶联剂3-巯基丙基三乙氧基硅烷(MPTES)修饰到氧化石墨烯的表面,再通过硅烷偶联剂上的巯基(-SH)锚定钯,得到多相催化剂(G0-SH-Pd),并对催化剂进行了红外、XRD、TEM、TGA、Raman和元素分析等测试,并选用液相苯乙炔选择性加氢反应来探究催化剂GO-SH-Pd对产物苯乙烯的选择性效果。催化性能测试结果显示,催化剂GO-SH-Pd催化苯乙炔加氢表现出很好的烯烃选择性。40℃,1atm H2下反应2h,苯乙炔的转化率为93.8%,苯乙烯的选择性达到92.1%;继续反应2h,得到苯乙炔转化率达98.5%,苯乙烯选择性为91.4%。表明,随着反应的进行,苯乙烯选择性基本保持不变,没有出现苯乙烯进一步加氢的现象;同时,催化剂循环实验达到10次,催化效果和选择性没有明显降低。第二部分:氧化石墨烯先与3-(2-氨乙基)-氨丙基三甲氧基硅烷反应,再螯合上钯颗粒得到催化剂GO-NN-Pd,通过XRD、红外、TEM、TGA对催化剂进行表征。将催化剂GO-NN-Pd用于催化Heck偶联反应,能得到很好的催化活性,改用不同的底物仍表现出良好催化效果(苯乙烯系列和丙烯酸酯类烯烃为底物时,产率≥99%,直链烯烃为底物时≥80%),催化剂循环使用4次产物收率仍为99%。
【关键词】：氧化石墨烯 硅烷偶联剂 加氢反应 Heck偶联反应
【学位授予单位】：南昌大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O643.36
【目录】：

• 摘要3-4
• ABSTRACT4-8
• 第1章 绪论8-26
• 1.1 前言8-9
• 1.2 苯乙炔选择性加氢反应及其催化剂9-17
• 1.2.1 苯乙炔选择性加氢反应简介9
• 1.2.2 苯乙炔选择性加氢催化剂9-17
• 1.2.2.1 非贵金属催化剂10-13
• 1.2.2.2 贵金属催化剂13-17
• 1.3 Heck偶联反应及其催化剂简述17-20
• 1.4 氧化石墨烯简介及其催化应用20-24
• 1.4.1 氧化石墨烯简介20-21
• 1.4.2 氧化石墨烯在催化领域的应用21-24
• 1.5 课题研究的意义和内容24-26
• 第2章 GO-SH-Pd催化剂的制备及其催化苯乙炔选择性加氢反应性能研究26-42
• 2.1 前言26-27
• 2.2 实验部分27-30
• 2.2.1 实验主要药品及仪器设备27-28
• 2.2.2 催化剂的制备28-29
• 2.2.2.1 氧化石墨烯的制备28
• 2.2.2.2 GO-SH的制备28
• 2.2.2.3 GO-SH-Pd催化剂的制备28-29
• 2.2.2.4 对比催化剂的制备29
• 2.2.3 催化剂的表征29-30
• 2.2.3.1 红外光谱分析(FT-IR)29
• 2.2.3.2 X-射线衍射分析(XRD)29
• 2.2.3.3 电感耦合等离子体原子发射光谱分析(ICP)29
• 2.2.3.4 有机元素分析(Elementar analysis)29
• 2.2.3.5 热重分析(TGA)29-30
• 2.2.3.6 拉曼光谱分析(Raman)30
• 2.2.3.7 X射线光电子能谱分析(XPS)30
• 2.2.3.8 透射电镜(TEM)30
• 2.2.4 催化剂的活性测试30
• 2.3 实验结果与讨论30-41
• 2.3.1 催化剂的表征30-37
• 2.3.1.1 红外光谱分析(FT-IR)30-31
• 2.3.1.2 X-射线衍射分析(XRD)31-33
• 2.3.1.3 电感耦合等离子体原子发射光谱分析(ICP)33
• 2.3.1.4 有机元素分析33-34
• 2.3.1.5 热重分析(TGA)34
• 2.3.1.6 拉曼分析(Raman)34-35
• 2.3.1.7 X射线光电子能谱(XPS)35-36
• 2.3.1.8 透射电镜(TEM)36-37
• 2.3.2 催化剂的催化活性37-41
• 2.3.2.1 不同Pd含量催化剂的催化活性37-38
• 2.3.2.2 对比实验38-40
• 2.3.2.3 催化剂重复使用性能40-41
• 2.4 本章小结41-42
• 第3章 GO-NN-Pd催化剂的制备及其催化Heck偶联反应的性能研究42-53
• 3.1 前言42-43
• 3.2 实验部分43-45
• 3.2.1 实验主要药品及仪器设备43
• 3.2.2 催化剂的制备43-44
• 3.2.2.1 氧化石墨烯的制备43-44
• 3.2.2.2 GO-NN的制备44
• 3.2.2.3 GO-NN-Pd催化剂的制备44
• 3.2.2.4 对比催化剂的制备44
• 3.2.3 催化剂的表征44
• 3.2.3.1 有机元素分析(Elementar analysis)44
• 3.2.3.2 热重分析(TGA)44
• 3.2.4 催化剂的活性测试44-45
• 3.3 实验结果与讨论45-52
• 3.3.1 催化剂的表征45-48
• 3.3.1.1 电感耦合等离子体原子发射光谱分析(ICP)45
• 3.3.1.2 红外光谱分析(FT-IR)45-46
• 3.3.1.3 X-射线衍射分析(XRD)46-47
• 3.3.1.4 有机元素分析47
• 3.3.1.5 热重分析(TGA)47-48
• 3.3.1.6 透射电镜(TEM)48
• 3.3.2 催化剂的催化活性48-52
• 3.3.2.1 不同温度下催化剂催化活性48-49
• 3.3.2.2 不同烯烃与碘苯的反应活性49-50
• 3.3.2.3 对比实验50-51
• 3.3.2.4 催化剂重复使用性能51-52
• 3.4 本章小结52-53
• 第4章 结论与展望53-55
• 4.1 结论53-54
• 4.2 展望54-55
• 致谢55-56
• 参考文献56-63
• 攻读学位期间的研究成果63

【参考文献】

中国期刊全文数据库 前4条

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2 李峰;李红强;赖学军;吴文剑;曾幸荣;;γ-巯丙基三甲氧基硅烷对纳米二氧化硅表面接枝改性的研究[J];无机盐工业;2014年04期

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4 路学斌;郭照辉;黄荣;陈明安;;紫铜表面3-巯丙基三乙氧基硅烷薄膜的制备与耐蚀性能[J];物理化学学报;2011年01期

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本文编号：1130884