二维共价有机框架材料的合成及应用研究

发布时间：2017-11-05 01:07

  本文关键词：二维共价有机框架材料的合成及应用研究

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【摘要】：本论文主要由三个章节组成。第一章为绪论,主要介绍了共价有机框架材料研究领域的形成及发展现状;第二章为全芘COF的制备及性质研究;第三章卟啉芘COF的制备及对二氧化碳的吸附转化。一.绪论本章主要介绍了共价有机框架材料的形成及其研究现状。共分为五小节,分别是共价有机框架的简介、设计、合成表征、应用研究现状及本课题的研究意义。共价有机框架的概念由Yaghi提出,江东林、Banerjee等人对共价有机框架的应用做出了大量的有益探索。共价有机框架比较成熟的合成方法是溶剂热方法,表征方法主要是XRD,FT IR,SEM,TEM,ICP等。二.全芘COF的制备及性质研究合成了两种芘类单体,1,3,6,8-四苯甲醛基芘(TFPPy)和1,3,6,8-四苯胺基芘(PyTTA)。利用这两种单体合成了一种新型的稳定的“4+4”共价有机框架。主要从两方面进行了研究:(1)针对这种新型框架首先进行了基本的结构表征,在确定结构信息的基础上对框架的化学及物理热稳定性进行了表征。(2)针对该体系进行了二氧化碳存储测试。研究证明,“4+4”共价有机框架的化学稳定性和热稳定性非常好,气体的吸附量在同类材料中处于中上游。此外,还尝试性的将咪唑与共价有机框架材料结合,测试了室温下的质子传导效果,研究结果表明,共价有机框架负载咪唑进行质子传导时,达到1.8×10-5 Scm-1,在聚合物质子传导的研究中处于前端水平。三.卟啉/芘COF的合成及其对二氧化碳的吸附转化合成了氨基卟啉,并进行了金属钴的负载。在全芘共价有机框架合成的基础上利用水热法合成了载钴/不载钴的卟啉芘共价有机框架。主要从三方面进行研究:(1)针对这种新型共价有机框架进行了基本的结构表征,在确定结构信息的基础上对框架的化学及物理热稳定性进行了表征。(2)综合富芘共价有机框架对二氧化碳的吸附能力,以及金属钴的催化活性,进行了二氧化碳的富集与转化。(3)卟啉芘共价有机框架与环氧化合物环氧化加成为环碳酸酯的尺寸选择性的证明。研究证明,载钴卟啉/芘COF的二氧化碳的吸附、存储性能达到81 cc/g。作为异相催化剂催化二氧化碳与环氧氯丙烷发生环加成反应时,产率达到92%,在异相催化剂催化这类反应中最高。并且,我们提出了一种新型的尺寸筛分效应,即不同尺寸大小的环氧化合物参与反应时,反应的产率根据环氧化合物的分子大小具有明显不同。
【学位授予单位】：山东师范大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O641.4
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本文编号：1141916