二氧化锡微孔管式陶瓷膜电极的制备及对吡啶降解的研究

发布时间：2017-11-07 14:09

  本文关键词：二氧化锡微孔管式陶瓷膜电极的制备及对吡啶降解的研究

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【摘要】：电化学催化氧化技术降解有机特征污染物具有很多优势,因而,研究电化学催化氧化活性高、性能优良、使用寿命长的阳极材料是国内外学者研究的热点。但是至今,常规的电极阳极材料自身也存在一定的缺点,这些缺点限制了电化学催化氧化技术在工业废水处理中的应用。本文旨在开发一种电化学催化氧化活性高、性能优良、使用寿命长的阳极材料和增加电化学扩散控制的电化学反应器。主要的研究内容有四个方面：首先,研究改性二氧化锡基体的制备方法,并对制备出的二氧化锡基体进行表征；其次,研究在二氧化锡基体上镀膜,提高电化学催化氧化活性,对制备的二氧化锡微孔管式陶瓷膜电极进行表征；再次,研究二氧化锡微孔管式陶瓷膜电极与膜过滤技术耦合,在自行设计的电化学反应器中对吡啶模拟废水降解；最后探讨了吡啶在二氧化锡微孔管式陶瓷膜电极上的降解机理。采用固态粒子烧结法与掺杂添加剂法成功地制备出性能优良的二氧化锡基体。通过表征发现：二氧化锡基体有很多孔道,其孔隙率为37.22%,最大孔径为3.35μm,平均孔径为1.461μm,最可几孔径为0.70μm,其已经达到微滤级别。跨膜压差为0.12MPa的时候,二氧化锡基体的纯水通量为4.87 mL/cm2·min-1。采用溶胶凝胶法与热分解法在二氧化锡基体上镀上锡锑膜,成功制备出二氧化锡微孔管式陶瓷膜电极。通过表征发现,镀膜之后,较于基体,孔道明显缩小,孔隙率小了4.92%,最大孔径为3.05μrn,平均孔径为1.22μm,最可几孔径为0.20μm。其纯水通量也小了约7%。所以二氧化锡微孔管式陶瓷膜电极在微滤方面更优秀。电化学表征方面,发现：在酸性条件下的析氧电位最高,为2.06V。在工业电流密度为50 mA/cm2时的工业使用寿命为159天。在自行制备的增加电化学扩散控制的电化学反应器中,用二氧化锡微孔管式陶瓷膜电极作为阳极降解吡啶。分别讨论了动静态模型、不同的初始浓度、不同的电解质浓度和不同的电流密度对吡啶模拟废水的降解率,以探索最佳的降解吡啶废水条件。实验结果发现：动态模型增加了电化学扩散控制,不但在对吡啶的去除效果上更优于没有电化学扩散控制的静态模型,在对吡啶的氧化效率方面,也更加优秀；最佳降解条件为初始吡啶浓度为200 mg/L、电解质无水硫酸钠浓度为10g/L、电流密度为25 mA/cm2。通过基于密度泛函理论的过渡态能量计算和仪器检测,发现了吡啶的降解中间产物有甲酸、丙二酸、顺丁烯二酸和反丁烯二酸,并检测到了硝酸根离子和亚硝酸根离子,因而推测了吡啶的降解机理。
【学位授予单位】：南京理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O646;X703

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本文编号：1152731