钼掺杂氧化锡的制备与催化性能

发布时间：2017-11-07 20:41

  本文关键词：钼掺杂氧化锡的制备与催化性能

  更多相关文章： 纳米复合物 催化 SnO_(2-x)@MoO_(3-y) Ag

【摘要】：本论文主要围绕掺杂型二氧化锡在催化领域的应用,一方面制备了Mo掺杂的SnO_2纳米复合材料(SnO_(2-x)@MoO_(3-y)),具有过氧化物酶的活性,并且应用于苯胺的催化氧化。另一方面以SnO_(2-x)@MoO_(3-y)为载体,采用浸渍法,还原贵金属Ag纳米粒子负载于表面,并以对硝基苯酚的还原反应考查了其催化性能。研究结果如下:(1)利用氯化亚锡(SnCl_2?2H_2O_2)和钼酸铵((NH_4)_6Mo_7O_24?4H_2O)制备了SnO_(2-x)@MoO_(3-y)纳米复合材料,用X射线粉末衍射(XRD)、透射电镜(TEM)和X射线光电子能谱(XPS)对该纳米复合材料进行表征。用制备的纳米复合材料作为催化剂,3,3′,5,5′-四甲基联苯胺(TMB)为过氧化物酶底物,以双氧水(H_2O_2)为氧化剂,考察了其过氧化物酶性能。研究结果表明,当Mo与Sn的摩尔比为1时,对应的纳米复合材料过氧化物酶活性最高。纳米复合材料的过氧化物酶活性并不受双氧水浓度的影响,H_2O_2浓度的检测限为4μM。当溶液的pH为4时,纳米复合材料的活性最强。(2)利用SnO_(2-x)@MoO_(3-y)纳米复合材料催化氧化苯胺,用紫外可见分光光度计对产物进行光谱扫描,扫描波长范围为190~400 nm之间,并通过Gaussian软件,采用密度泛函的DFT计算方法和6-311++G**基组(B3LYP/6-311++G**)计算可能产物的理论吸收光谱,与实验测得的扫描谱图进行对比分析,来确定苯胺的催化氧化产物,同时探究了不同实验因素对纳米复合材料催化活性的影响。实验结果表明,SnO_(2-x)@MoO_(3-y)纳米复合材料催化氧化苯胺的产物是对羟基苯胺。当Mo与Sn的摩尔比为0.25时,对应的纳米复合材料对氧有很好的吸附和活化性能,催化氧化苯胺的效果最好。当反应温度为60℃时,纳米复合材料的催化活性最强,并且光照可以增强该材料的活性。(3)以硝酸银为银的前驱体,通过浸渍法,制备了表面负载Ag纳米粒子的SnO_(2-x)@MoO_(3-y)复合材料,用X射线粉末衍射(XRD)和透射电镜(TEM)对复合物进行表征,同时,利用紫外可见分光光度计跟踪检测该复合物对硼氢化钠(Na BH4)还原对硝基苯酚具有很好的催化活性。实验结果表明,Ag主要以单质形式存在,是面心立方晶体结构,粒径约为50 nm,Ag的含量对复合物的催化活性有一定的影响,当Ag含量为5%时,复合物的催化活性最强。
【学位授予单位】：苏州科技大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O643.36

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本文编号：1154047