多孔有机聚合物负载单茂铬催化剂的合成、表征及催化性质研究

发布时间：2017-11-11 07:20

  本文关键词：多孔有机聚合物负载单茂铬催化剂的合成、表征及催化性质研究

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【摘要】：聚烯烃产品作为一种合成高分子材料广泛应用于工业、农业、包装及日常生活中。聚乙烯在合成高分子材料中产量最大、发展最快、品种开发最活跃,为了能够提高聚乙烯产品的产量和性能,研究高活性并适应工业生产需求的聚烯烃催化剂具有非常重要的意义。对于小分子均相催化剂来说,在工业生产中需要将这种能够催化乙烯聚合的催化剂固载到Si O2、Mg Cl2或者分子筛等载体上进行催化聚合。这种负载后的催化剂能够在一定程度上控制聚合物颗粒的大小以及粒径分布,然而有一些催化剂在后负载之后会导致活性下降,而且催化生成的聚烯烃分子量分布变宽、成份更加复杂,使得聚烯烃的微观结构和性质难以控制。对于非均相的Phillips铬基催化剂(Cr Ox/Si O2)来说,此类催化剂制备工艺简单,聚合过程不需要使用任何助催化剂,在工业上常常用来生产高密度聚乙烯,然而目前对于Phillips催化剂的活性中心及其聚合机理等方面的认识还处于初级阶段。近年来报道了一系列非桥联水杨醛亚胺茂铬类烯烃聚合催化剂,这种半夹心茂铬催化剂在少量烷基铝作为助催化剂的情况下,可以高活性地催化烯烃聚合,而且能够得到高分子量的聚烯烃产物。为了能够使此类催化剂更好地在工业上应用,选择合适的负载载体至关重要。相对于Si O2、Mg Cl2等常规负载载体来说,多孔有机聚合物具有优异的吸附性能以及比表面积高等优点,而且多孔有机聚合物具有可调控的结构,便于进行官能团修饰,这些特点使得多孔有机聚合物成为了优良的催化剂载体,其在多相催化领域的潜力是无穷的。为了得到高活性且适应工业生产需求的聚烯烃催化剂,我们合成了两种带有水杨醛亚胺结构的多孔有机聚合物载体,经过不同时间、温度条件下单茂铬的负载之后,成功得到了两个系列的具有不同金属含量的多相催化剂。对制备的多孔有机聚合物载体及其催化剂进行了元素分析、热重分析、比表面积及孔径分布分析和金属离子含量分析等系统的表征,并对这两类后负载催化剂进行了乙烯聚合研究。结果表明,在烷基铝的活化下,这两类催化剂均表现出了较长的催化寿命,长时间聚合后能够得到较高的产量,得到的聚乙烯分子量高,聚乙烯产物为线性聚乙烯。对载体、催化剂、聚乙烯产物进行扫描电镜测试后发现其形貌呈现为球形或颗粒状,这表明在聚合过程中聚合产物很好的对催化剂进行了形貌复制。
【学位授予单位】：吉林大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O643.36

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本文编号：1170369