基于金属—有机骨架化合物（HKUST-1）复合材料的制备及其降解芥子气的性能研究

发布时间：2017-11-14 14:39

  本文关键词：基于金属—有机骨架化合物（HKUST-1）复合材料的制备及其降解芥子气的性能研究

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【摘要】：硫芥(sulfur mustard, HD)又称芥子气,是当前使用最普遍的一种糜烂性毒剂,曾被称为“毒剂之王”,因此研究可快速降解HD的降解材料是当前的研究热点。本文所取得的主要成果如下：1.通过水热法,离子交换法和煅烧法制备了四种降解HD的催化剂PMo10V204o@HKUST-l,表征进行了它们的结构,系统研究了四种催化剂对HD的降解性能。(1)催化剂的制备及表征：①催化剂1:[(CH3)4N]5PMo10V2O40 [Cu2(C9H3O6)4/3(H2O)2]6·36H2O ([(CH3)4N]5PMo10V204o@HKUST-1),选择对HD具有氧化降解性能的磷钼钒酸(H5PMo10V2O40)以及合成HKUST-1的起始原料(硝酸铜和均苯三甲酸)为原料,通过水热法制备得到。②催化剂2:[(CH3)4N]4AgPMo10V2O40[Cu2(C9H3O6)4/3(H2O)2]6·36H2O ([(CH3)4N]4AgPMo10V2O40@HKUST-1),利用离子交换法,将催化剂1浸渍在硝酸银溶液中,银离子部分取代了催化剂1中的(CH3)4N+阳离子制备得到。③催化剂1’和催化剂2'：将催化剂1和2分别在120℃煅烧2h制备得到。④催化剂的表征：通过红外光谱,粉末X-射线衍射,热重,元素分析,扫描电镜,BET等方法表征了四种催化剂的结构,解析了催化剂1的单晶结构。(2)催化剂对HD降解性能的研究：研究了催化剂用量、降解时间等因素对HD降解性能的影响,研究了催化剂的循环使用性能以及催化剂对HD的降解机理。结果表明四种催化剂对HD的降解能力为：催化剂2'催化剂2催化剂1'催化剂1；催化剂1’和2'催化降解HD的最优条件为：催化剂用量:80mg,降解时间:2h;HD浓度:0.115g/ml石油醚。催化动力学研究发现催化剂1'和2'对HD的降解反应均为一级反应,半衰期分别为66.44min和45.35min; GC/MS分析结果表明两种催化剂对芥子气的降解经历了水解和氧化双降解过程。2. (HKUST-1)n@Ti02的制备及催化降解HD性能研究：(1)催化剂的制备：首先通过溶剂热法,均苯三甲酸与纳米TiO2反应,在纳米TiO2表面修饰了羧基。之后通过层层自组装的方法,在表面修饰了羧基的纳米TiO2上成功负载了不同负载量的HKUST-1,记作(HKUST-1)n@TiO2(n为循环负载次数)。(2)催化剂的表征：通过红外光谱,粉末X-射线衍射,热重,元素分析,扫描电镜,BET等方法对该材料的结构进行了表征。(3)催化剂对HD的催化性能研究：系统研究了(HKUST-1)n@Ti02复合材料对芥子气(HD)的降解性能,结果表明HD的降解率随着HKUST-1负载量的增加而增大,循环负载8次HKUST-1的(HKUST-1)8@TiO2复合材料催化降解HD时降解率最大,之后随着HKUST-1负载量的增加,(HKUST-1)n@TiO2复合材料对HD的降解率不再改变,催化剂(HKUST-1)8@TiO2催化降解HD的最优条件为：催化剂用量：40mg,降解时间：2h,HD浓度：0.115g/ml石油醚,催化动力学研究发现(HKUST-1)8@TiO2对HD的降解反应为一级反应,催化降解HD的反应速率常数和半衰期分别为0.018min-1,38.50min。
【学位授予单位】：北京化工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O643.36

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本文编号：1185851