含氮芳环类配位聚合物的合成及对硝基化合物催化转化和荧光传感研究

发布时间：2017-11-15 15:38

  本文关键词：含氮芳环类配位聚合物的合成及对硝基化合物催化转化和荧光传感研究

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【摘要】：配位聚合物兼具无机-有机杂化材料的特点,逐渐成为新型功能材料的研究热点。本文选择柔性多齿含氮配体TPOM.刚性三脚架配体她tib、以及一系列V-字型配体(1,3-dpb,BIDPE,BPDPE,PIDPE)作为主配体,以不同结构的羧酸类配体作为辅助配体,成功合成了12个结构新颖的配位聚合物, 即{[Cu2(TPOM)(ddpa)2])n (1)、{[Cu(tib)2(H20)2]-(N03)2)n (2) {[Cd(1,3-bdc)(dpb)]·2H20).(3)、 [Co(BIDPE)2(1,3-bdc)2]n (4) [Ni(BIDPE)2(1,3-bdc)2]n (5)、[Ni(PIDPE)2(H20)2(1,3-bdc)]n (6) {[Zn(BIDPE)(hdc)]·2H20)n(7).{[Co(BIDPE)(suc)]·3H20)n (8) [Co2(BPDPE)2(1,2-bdc)2]n(9)、[Zn2(BPDPE)2(1,2-bdc)2]n (10) [Cd2(BPDPE)2(1,2-bdc)2]n(11)、[Cu2(BPDPE)2(H2O)2(1,2-bdc)2].(12)[季戊四吡啶(TPOM)、均三咪唑基苯(tib)、间二吡啶基苯(1,3-dpb)、4,4’-二吡啶基二苯醚(BPDPE)、4-吡啶基-4’-咪唑基二苯醚(PIDPE)、4,4’-二咪唑基二苯醚(BIDPE)、去质子化的4,4’-二羧基二苯胺(ddpa)、去质子化间苯二甲酸(1,3-bdc)、去质子化邻苯二甲酸(1,2-bdc)、去质子化的己二酸(hdc)、去质子化的丁二酸(suc)]。对合成的配位聚合物进行了X-ray单晶衍射,红外光谱,热重分析,固体荧光和紫外等分析。配位物1是一个经二重穿插所形成的三维骨架结构,呈现pcu拓扑形式,在酸碱溶液中能够稳定存在,并且在过量的NaBH4溶液中展现出对4-硝基苯酚很好的催化降解效果。用刚性的三脚架配体tib和五水合硝酸铜在溶剂热的条件下成功合成出了配合物2,由于氢键的作用,配合物2也呈现三维的结构,在过量的NaBH4溶液中同样展现出对4-硝基苯酚很好的催化降解效果。配合物3属于单斜晶系,空间群属于C2/c。每个配位的Cd离子与三个去质子化的间苯二甲酸进行配位,无限延伸形成一维梯状结构。间二吡啶基苯(1,3-dpb)将一维的梯形链连接起来形成一个三维结构,呈现pcu拓扑构型。配合物4和5属于异构同质体,由于氢键的存在均呈现二维层状的结构。配合物6与配合物4、5的结构类似,也是二维层状的结构。配合物7包含一维双链[Zn2(BIDPE)2]、和[Zn2(hdc)2]n金属杂环结构,相邻的一维双链由于氢键和π…π共轭作用形成三维网络结构,其作为荧光材料,对丙酮有很好的检测效果。配合物8中,Co离子和丁二酸形成一个中心螺旋链,Co离子和BIDPE形成一个Z字形的链,中心螺旋链和Z字形的链相互连接形成一个三维骨架结构,配合物8的煅烧产物对4-硝基苯酚有很好的催化降解效果。配合物9、10和11属于异质同构体,中心金属与邻苯二甲酸作用形成-维链状结构,BPDPE将相邻的一维链连接起来形成二维网状结构,由于穿插和π…π作用进而形成三维结构。配合物12中,Cu离子与BPDPE作用形成五重穿插结构,邻苯二甲酸与其作用进而形成一个三维结构。本论文中,系统的研究所合成配合物的结构,并且研究了基于配合物1、2、8对于4-硝基苯酚的催化转化,配合物7对于丙酮小分子的荧光传感。
【学位授予单位】：安徽理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O641.4

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本文编号：1190354