铜基复合金属氧化物催化甘油氢解制备丙二醇的研究

发布时间：2017-11-15 21:17

  本文关键词：铜基复合金属氧化物催化甘油氢解制备丙二醇的研究

  更多相关文章： 甘油氢解 1 2-丙二醇 1 3-丙二醇 硅钨酸 杂多阴离子柱撑类水滑石

【摘要】：近年来催化甘油氢解制备丙二醇受到广泛关注,丙二醇包括1,2-丙二醇和1,3-丙二醇。与1,2-丙二醇相比,1,3-丙二醇具有更大的经济效益和发展前景。目前,关于甘油氢解制备1,3-丙二醇的研究大部分都是以贵金属催化剂为主,本课题前期研究结果表明,铜基酸碱双功能催化剂也可以达到催化甘油氢解生成1,3-丙二醇的效果,而且B酸中心有利于1,3-丙二醇的生成。类水滑石衍生的复合金属氧化物具有酸碱位共存及酸碱性可调变的特性,而且类水滑石前驱体的层间阴离子具有可交换性,杂多酸及其盐具有强而均一的B酸特性,因此本论文通过离子交换法将杂多阴离子引入水滑石层间,进一步增加催化剂的B酸中心,从而提高1,3-丙二醇的选择性。采用共沉淀法制备了Cu-Ca-Al类水滑石化合物,并将其煅烧得到的Cu-Ca-Al复合金属氧化物应用于甘油催化氢解反应中。分别考察了催化剂组分配比、反应时间、反应温度、反应压力对甘油氢解反应的影响。实验结果表明Cu:Ca:Al (1:3:5)催化剂具有最佳的反应效果,在反应时间为8 h,反应温度为200℃,反应压力为3.5 MPa的条件下,甘油的转化率达到73.2%,1,2-丙二醇和1,3-丙二醇的选择性分别为42.6%和9.1%。采用共沉淀法合成出CuZnAlH-NO3类水滑石化合物,然后采用离子交换法制备出CuZnAlH-SiW杂多阴离子柱撑类水滑石化合物,并将其煅烧得到的CuZnAl-SiW复合金属氧化物应用于甘油催化氢解反应中,分别考察了硅钨酸含量、反应时间、反应温度、反应压力对甘油氢解反应的影响,实验结果表明杂多阴离子的引入能显著提高1,3-丙二醇的选择性,硅钨酸含量为30wt.%时催化剂的反应效果最好,在反应时间为11 h,反应温度为220℃,反应压力为3.5 MPa的条件下,甘油的转化率达到72.5%,1,2-丙二醇和1,3-丙二醇的选择性分别为29.4%和19.9%。采用共沉淀法合成出CuZnFeH-NO3类水滑石化合物,然后采用离子交换法制备出CuZnFeH-SiW杂多阴离子柱撑类水滑石化合物,并将其煅烧得到的CuZnFe-SiW复合金属氧化物应用于甘油催化氢解反应中,分别考察了硅钨酸含量、反应时间、反应温度、反应压力对甘油氢解反应的影响。实验结果表明硅钨酸含量为30wt.%时催化剂的反应效果最好,在反应时间为11 h,反应温度为220℃,反应压力为3.5 MPa的条件下,甘油的转化率为68.9%,1,2-丙二醇和1,3-丙二醇的选择性分别为35.6%和22.4%。
【学位授予单位】：东南大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O643.36;TQ223.162

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本文编号：1191188