尖晶石型铬酸钴催化剂的制备及其CVOCs氧化性能的研究

发布时间：2017-11-17 16:24

  本文关键词：尖晶石型铬酸钴催化剂的制备及其CVOCs氧化性能的研究

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【摘要】：催化燃烧法是—种被广泛用于含氯挥发性有机废气(CVOCs)消除的方法。目前,Cr基催化剂在CVOCs催化方面表现出良好活性和选择性,原因在于CrOx具有良好氧化还原性能有助于含氯挥发性有机废气在催化剂表面吸附和氧化。但其在反应中容易造成铬物流失并污染环境。因此,合成出高效稳定的Cr-基催化剂用于消除低浓度含氯有机废气,并研究其反应机理,是本论文的研究目标。本论文的研究内容及结果如下：1.采用NH4HCO3共沉淀法在不同焙烧温度下制备一系列尖晶石型CoCr2O4催化剂并测试其对CH2Cl2催化燃烧性能。结果表明,系列CoCr2O4催化剂都具有较高的反应活性,并发现其性能受到表面酸性和氧化还原性的协同作用。其中,6000C焙烧的CoCr2O4-6催化剂因其具有较高的表面酸量(0.46mmol·gcat-1)和较高表面吸附氧浓度(Oats/Oat=0.55),因此活性最佳,其Tso为201 ℃,T90为278 ℃。该催化剂中含有CoCr2O4尖晶石和晶相Cr203,而CoCr2O4是反应主要活性组分。CoCr2O4尖晶石中的酸性位是吸附CH2Cl2分子的活性位,从而使得反应更易进行。2.通过改变钴铬投料比的方式,合成了一系列纯相的CoCr2O4尖晶石催化剂。通过对CoCr2O4系列催化剂进行CH2Cl2活性评价,发现具有尖晶石结构的CoCr2O4,能够明显提高催化氧化活性,且它们比一般的含Cr体系更稳定,具有实际应用潜力。我们发现一系列尖晶石型CoCr2O4催化剂对CH2Cl2的催化燃烧都具有较高的反应活性,其中600 ℃焙烧的催化剂具有最佳的反应活性(220℃时的面积比速率为3.41 × 10-8 molCH2Cl2s-1m-2)。反应产物中没有其他含氯卤代烃,说明催化剂具有高选择性。定量分析结果显示,高温焙烧会导致尖晶石八面体空隙里部分的Co3+会被Cr3+或Cr6+取代,增强了催化剂表面的酸性和还原性能,协同促进了催化性能。此外,我们发现高价铬物种(Cr6+)在催化反应中起着重要的作用,Cr6+的TOFs (2.2×10-3s-1)比Cr3+ TOFs (0.56×10-3s-1)高的多。
【学位授予单位】：浙江师范大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：X701;O643.36

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