耐尔蓝异相催化剂单分子层界面构建与协同催化机理研究

发布时间：2017-11-17 19:36

  本文关键词：耐尔蓝异相催化剂单分子层界面构建与协同催化机理研究

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【摘要】：LB技术可以有序构造分子,是研究催化剂界面构型的很好选择。耐尔蓝(3-胺基-7-(二乙基胺)-1,2-苯并嗯嗪硫酸盐,Nile)具有还原性、助催化性能及强荧光特性。本项研究利用耐尔蓝的性质,合成了长链Nile分子,即Nb18。通过不同的沉积方法构建Langmuir杂化膜,包括嗯唑环位于层内侧的单分子膜(LB方法)与VA唑环位于层外侧分子膜(LS方法),将其沉积到惰性电极表面,形成膜催化剂。研究上述膜在NADH氧化还原反应中的催化行为。研究表明：相对于LB方法沉积膜,LS沉积膜(嗯唑环在层外侧分子膜)对NADH有着更高的催化活性,源于其更高自由度的嗯唑环,表明Nb18分子催化活性中心来自于VA唑环,而非烷基链。本研究证明界面分子构型设计对于催化性能改善具有重要意义。另外,利用Nile的还原特性及对贵金属的稳定作用,在水热条件下合成了特殊形貌的树枝状Pt纳米晶,相对于颗粒状Pt纳米晶,其具有更多的活性位点,对甲醇氧化表现出更好的电催化性能。将该树枝状Pt纳米晶与氧化石墨烯复合,电催化性能得到进一步提高。表面化学与电化学证明了树枝状Pt纳米晶与氧化石墨烯负载具有协同效应。Nile是一种吩嗪类强荧光染料,我们将阳离子染料Nile通过阴离子粘土的诱导作用吸附到阳离子十六胺(CA)膜上,形成三组分LB杂化膜。光谱学证明了形成两种不同的吸附态分子。较高浓度的粘土溶液(7 ppm)、低的沉积压力(5mN/m)容易形成吸附态Ⅰ,其VA唑环平行于液面呈头对头模式排列。较低浓度的粘土溶液(1 ppm)、高的沉积压力(30 mN/m)容易形成吸附态Ⅱ,其嗯唑环垂直于液面形成肩并肩模式排列。
【学位授予单位】：合肥工业大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O643.36

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本文编号：1197160