液相还原法制备Ru基催化剂及其对双酚A加氢性能的研究

发布时间：2017-11-21 05:12

  本文关键词：液相还原法制备Ru基催化剂及其对双酚A加氢性能的研究

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【摘要】：双酚A(BPA)是制备聚合材料的重要单体,在工业上应用广泛,但由于分子中不饱和苯环结构的存在,导致其合成的材料的热稳定性、光化学性能和抗老化性能均较差,同时由于苯环的存在,使得BPA具有一定的毒性,严重危害了人类的身体健康,这些都严重影响了其应用范围。将BPA催化加氢得到氢化双酚A(HBPA),其下游产品的性能将会得到大大改善,而且几乎没有毒性,不影响人体健康。Ru催化剂对芳环加氢有着很高的催化活性,所以备受人们的关注。本文采用液相氢气还原法制备Ru纳米颗粒,再与载体组合制备Ru基催化剂,采用双酚A加氢对Ru基催化剂进行评价,并与商用Ru/C催化剂进行了对比。采用X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、高分辨透射电镜(TEM)和N2吸附-脱附(BET)等手段对Ru基催化剂的结构和表面特性进行了系统的表征。具体研究内容及成果如下:首先考察了Ru基催化剂的制备条件,通过实验结果发现,当选用氢气作还原剂、活性炭作载体时,所制备的Ru基催化剂具有最好的双酚A催化加氢性能。对液相还原法制备的Ru/C催化剂进行了系统的表征。结果表明:活性炭表面的钌主要以零价钌Ru~0的形式存在,少部分以高价态的形式存在;Ru纳米颗粒粒径在3nm左右,其粒径分布为2-4nm;活性炭的比表面积比较大,Ru纳米颗粒在载体上均匀分散,纳米Ru金属颗粒主要分布在活性炭的表面,催化剂的孔道结构几乎没有受到破坏。进一步考察了反应温度、反应压力、溶剂、催化剂用量等对双酚A加氢反应的影响。实验结果表明,本论文采用液相还原法制备的组合型Ru/C催化剂,在30分钟内双酚A的转化率可达到100%,氢化双酚A的选择性达到97.9%。由于该催化剂制备方法简单,制作成本较低,所以有着很广阔的工业应用前景。综合各催化剂催化双酚A选择性加氢的实验结果,发现液相还原法制备得到的Ru/C催化剂催化活性明显高于商用Ru/C催化剂。这主要是因为该催化剂具有较小的纳米粒径及分散性,且其粒径分布极为均匀;其次,Ru纳米颗粒主要均匀分散在活性炭表面,使得该催化剂在表面有更多的活性位点;能够更快的与反应物接触,加快反应的速度;第三,Ru绝大部分以金属态(Ru~0)的形式存在,催化剂起催化作用的主要是金属Ru~0。少部分以高价态的Ru离子存在,这有助于活性Ru组分对氢的解离吸附,而解离吸附的氢有助于催化剂活性的提高。
【学位授予单位】：浙江工业大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O643.36

【参考文献】

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本文编号：1209796